主流部分亚硝化/厌氧氨氧化中驱动一氧化二氮减排的机理转变：从硝化菌反硝化向羟胺氧化的转变

《Bioresource Technology》：Mechanistic shifts driving nitrous oxide mitigation in mainstream partial nitritation/anammox: Transitioning from nitrifier denitrification to hydroxylamine oxidation

　　交替进水策略使BAF中主流PN/A稳定运行成为可能。主流运行相比高负荷使N?O排放因子降低80%。高到低铵态氮的转变使N?O产生途径从F_ND转向F_NN。上层生物滤池作为N?O汇，由nosZ基因上调驱动。高负荷基线揭示NO??-N胁迫是F_ND的关键驱动因素。引言与传统生物脱氮相比，部分亚硝化/厌氧氨氧化（PN/A）工艺可大幅节省曝气能耗和碳源（Kartal, et al., 2010）。尽管该工艺已成功应用于高浓度侧流废水（Lackner et al., 2014, Han et al., 2020），但将其扩展到低浓度主流市政污水面临双重生物瓶颈：水力波动下厌氧氨氧化菌（AnAOB）的流失（Joss, et al., 2009），以及由于游离氨（FA）抑制作用不足导致亚硝酸盐氧化菌（NOB）增殖而引起的工艺恶化（Wang et al., 2022, Liu et al., 2023）。克服这两个难题——生物质截留和NOB抑制——对于可行的主流应用至关重要（Chen, et al., 2021）。生物曝气滤池（BAF）为解决这些挑战提供了一个有吸引力的平台，它通过致密生物膜将水力停留时间与固体停留时间解耦（Guo, et al., 2026）。策略性反冲洗将潜在的堵塞转化为功能优势，通过选择性地将生长缓慢的AnAOB保留在受保护的内层生物膜中，同时剪切外层NOB（Zhou, et al., 2022）。将交替进水负荷策略整合到BAF运行中，为动态调节功能性微生物活性、维持稳健的氮去除以及减轻低强度条件下的运行不稳定性提供了一个有前景的操作框架。除氮去除外，主流PN/A的可持续性关键取决于减少一氧化二氮（N?O）排放——这是一种强效温室气体，其全球增温潜势是CO?的273倍（Hausherr, et al., 2022）。PN/A系统中N?O的生成主要由三条途径驱动：AOB介导的羟胺（NH?OH）氧化（F_NN）、AOB硝化菌反硝化（F_ND）以及不完全异养反硝化（Kampschreur, et al., 2009）。虽然F_ND通常由侧流系统中升高的亚硝酸盐（NO??-N）和氧限制触发，但在底物受限的主流条件下——尤其是在BAF生物膜中陡峭的氧和底物传质梯度内——途径分配仍知之甚少。为弥补这些知识空白，本研究建立了一个从高活性基线过渡到稳定主流运行的一级PN/A BAF系统。主要目标是：（1）建立高浓度条件下N?O形成机制的基线；（2）验证交替进水负荷策略在主流条件下维持PN/A稳定性的有效性；（3）量化主流过渡期间N?O排放动态和途径分配的转变。章节片段反应器的配置和运行一个实验室规模的BAF（高195 cm，工作体积19.2 L；图S1）填充火山介质（3–5 mm），在30 ± 1 °C下运行。进水流量（Q_inf）维持在80 mL/min（HRT 4.0 h），气水比（GWR）为8–15:1，回流比（RR）为1。详细的操作参数和特定阶段的进水组成见表S1。实验设计BAF分两个连续阶段运行：第一阶段（高强度：292–427 mg NH??-N/L）用于N?O途径基线在高NH??-N条件下建立PN/A工艺中N?O形成机制为建立机制基线，一级PN/A BAF最初在高浓度铵（292–427 mg NH??-N/L）下运行。这个高活性系统提供了高分辨率的性能和微生物信号，用于阐明在过渡到主流条件之前生物膜环境中基本的N?O形成途径。结论在本研究中，采用交替进水浓度策略成功地在BAF中建立了稳定的主流PN/A系统。在低强度主流条件下，该系统维持了>82%的稳健氮去除效率（NRE），同时与高负荷基线模型相比，N?O排放因子降低了80%。稳定同位素质谱分析和批次实验表明，N?O产生途径发生了根本性的代谢转变：过渡到底物受限CRediT作者贡献声明Tong Zhou：写作–原稿，软件，方法学，正式分析，数据管理，概念化。Pengchao Gu：方法学，正式分析。Xiuhong Liu：资金获取，项目管理，监督，资源，写作–审阅与编辑。Lei Wei：监督，资源。Haixin Li：方法学，正式分析。Qing Yang：监督，资源。利益冲突声明作者声明，他们没有任何已知的竞争经济利益或个人关系可能影响本文报告的工作。致谢本工作得到了京津冀区域综合环境改善国家科技重大专项（资助号：2025ZD1203803）的支持。Tong Zhou|Pengchao Gu|Xiuhong Liu|Lei Wei|Haixin Li|Qing Yang