硅吸附微量营养素配方（SAMF）投加在水生生态系统中的生态响应探究

《Toxins》：Exploring Ecological Responses Associated with Silica-Adsorbed Micronutrient Formulation Dosing in Aquatic Systems

　　

摘要：通过支持自然生物和生物地球化学过程来改善水质，已在水生系统管理中引起越来越多的关注。研究人员假设，利用无定形硅及吸附微量营养素进行浮游植物群落重构干预，可支持涉及营养盐吸收与转化的生物过程。本研究利用营养盐和浮游植物指标，评估了在澳大利亚和新西兰两个野外站点投加硅吸附微量营养素配方（SAMF）后所引发的生态响应。站点A为一个水库，监测覆盖投加前、投加中及投加后各阶段；站点B则为一个构建湿地，设有处理与未处理监测点位。研究人员采用时间序列分析和回归分析来检验营养盐动态及浮游植物响应。在站点A，全量投加期与投加前条件相比，伴随蓝藻丰度降低、硅藻丰度增加以及总氮（TN）浓度总体下降。回归分析表明，相对于投加前条件，全量投加期与蓝藻细胞计数降低约76%（95% CI：43.9–89.9%）及蓝藻生物量降低35%（95% CI：16.8–48.6%）相关，而硅藻丰度在全量投加期显著升高。相比之下，站点B表现出较弱且一致性较差的响应，在主模型中处理与对照点位之间的蓝藻丰度无显著差异（p = 0.691），尽管各监测点位的营养盐和浮游植物指标存在时间变异。总体而言，研究结果提供了野外证据，表明SAMF投加在真实条件下可能与营养盐动态和浮游植物群落结构的变化相关。然而，各站点间响应并不一致，提示处理效果很可能受当地环境条件影响。

论文解读

一、研究背景与问题

富营养化水体中过量营养盐负荷会扰乱水生生态系统中复杂的生物与生物地球化学过程，改变营养盐循环路径并诱发不良生态状态。蓝藻水华是这种失衡最直观的后果之一，不仅损害水质、威胁水生态安全，还会带来运营与公共健康方面的重大挑战。部分蓝藻类群和菌株可产生微囊藻毒素、柱孢藻毒素、鱼腥藻毒素和石房蛤毒素等蓝藻毒素，通过饮用水或娱乐接触暴露后可能引发肝损伤、神经效应和胃肠道症状。全球范围内蓝藻水华发生频率和范围的增加，凸显了不仅抑制水华症状、更需恢复调控营养盐动态和生态系统稳定性的潜在生态过程的管理需求。

现有治理策略通常分为物理、化学和生物或基于生态系统的途径。物理干预如人工混合、曝气和水利调控旨在改变有利于水华发育的环境条件，化学处理可快速抑制有害生物量，但这些方法往往侧重于控制症状而非解决导致系统失衡的生态过程。因此，学界日益关注旨在通过生态相互作用、改善营养盐利用和增强系统恢复力来恢复生态系统功能的生物和自然基方法。然而，这类方法的有效性高度依赖于特定地点的条件、营养盐状况和生态系统特征，亟需在真实条件下评估其性能的野外研究。

在此背景下，一种结合无定形硅与多种吸附微量营养素的浮游植物群落重构干预措施被提出。无定形硅提供硅源——硅是硅藻的必需营养元素，同时作为载体基质促进微量营养素在水环境中的递送。硅藻吸收溶解硅（主要为硅酸）并将其掺入生物硅以构建细胞壁（壳片）。壳片形成与细胞分裂密切相关，提供结构支撑和保护。生物可利用硅不足会限制硅藻生长，而充足的硅供给在适宜环境条件下可支持其在浮游植物群落中的持续存在和竞争力。通过同时供给硅和选定微量元素，该配方旨在支持参与营养盐吸收和转化过程的生物群落。

二、研究内容与意义

本研究利用澳大利亚和新西兰两个水体的野外监测数据，评估了硅吸附微量营养素配方（SAMF）投加相关的生态响应。两个站点的SAMF投加均为站点所有者采购的运营部署，而非研究人员设计的受控试验。因此，历史运营监测数据采用观测性野外监测设计进行分析：站点A采用无未处理对照的长期前后比较，站点B采用无投加前基线的处理与未处理点位比较。分析检验的是与SAMF投加相关的时间模式和关联，而非建立因果处理效应。两个站点涵盖不同的环境条件和管理背景，为评估真实条件下系统响应的一致性提供了机会。研究考察营养盐动态变化及浮游植物响应，特别关注蓝藻丰度；营养盐模式用于揭示可能影响系统功能和稳定性的生态过程，蓝藻丰度则作为水质和生态状况的可见指标。研究结果提供了野外证据，表明SAMF投加在真实条件下可能与营养盐动态和浮游植物群落变化相关，但响应并非跨站点一致，处理性能很可能受当地环境条件影响。

三、主要关键技术方法

研究采用观测性野外监测设计，基于两个运营部署站点的历史监测数据。站点A为新西兰北部的水库系统，在代表性采样点开展长期时间序列监测，依据投加历史划分五个处理阶段：投加前（2018年3月22日–2020年2月18日）、试验投加（2020年3月26日–6月4日）、试验后（2020年6月9日–10月22日）、全量投加（2020年11月12日–2022年5月20日）和全量投加后（2022年5月26日–12月12日）。蓝藻以细胞计数和生物量量化，硅藻以细胞计数测量。站点B为澳大利亚东部构建处理湿地，由三个以Y形配置相连的池体组成，入流在池1和池2间大致均分后汇入池3。投加实施于池2和池3，设四个固定监测点位：C1（池1对照）、C2（池2上游对照）、T1（池2下游处理）、T2（池3下游处理），从2018年5月2日至2019年7月3日主要每周采样，每点位62次观测共248次。统计方法上，站点A采用广义最小二乘（GLS）回归，对ln（蓝藻+1）建模，指定连续时间一阶自回归[AR(1)]残差相关结构以考虑时间自相关和不规则采样间隔；主模型比较投加前与全量投加期，并纳入水华季节变量；敏感性分析逐个加入水质参数；支持模型以处理阶段为分类变量比较各阶段，并对硅藻丰度进行类似分析。站点B同样采用GLS回归和连续时间AR(1)结构，主模型包含处理状态（处理vs对照）和水华季节；另拟合四个探索性点位比较模型（C1 vs T1、C1 vs T2、C2 vs T1、C2 vs T2），处理项p值经Holm–Bonferroni法校正；敏感性分析逐个加入水质变量；支持模型区分主动投加和临时中断期、考察蓝藻占总浮游植物比例及硅藻丰度。

四、研究结果

2.1 站点A

2.1.1 营养盐动态

通过考察总氮（TN）、氧化态氮（NOx）、氨氮（NH₄）及NH₄:NOx比值在各处理阶段的时间趋势，发现全量投加期TN浓度总体低于投加前条件，多数介于约0.2–0.5 mg/L，而投加前一般在约0.5–0.7 mg/L；该较低水平持续至全量投加后阶段。NH₄浓度在大部分监测期保持低位，投加前阶段（尤其2019年）出现若干升高事件达约0.15–0.20 mg/L，全量投加期升高事件较少且不显著，但投加结束后出现明显升高和更大变异性。NOx浓度总体偏低，投加前多数观测低于约0.05 mg/L，全量投加期多数低于约0.04 mg/L且升高事件较少。综合来看，全量投加期TN降低伴随NOx和NH₄持续偏低，未显示氮在替代溶解无机形态中简单累积。NH₄:NOx比值因两种形态浓度均低而波动剧烈，未显示与投加阶段相关的一致变化。

2.1.2 浮游植物响应

投加前蓝藻水平持续偏高，细胞计数一般超过10⁴ cells/mL，水华期达10⁵ cells/mL量级；全量投加期蓝藻丰度较低，季节模式仍存但峰值不再达到投加前量级，2021年末至2022年初水华期细胞计数持续低于10⁴ cells/mL，有时接近10³ cells/mL。硅藻动态大体与蓝藻相反，全量投加期及之后丰度较高。回归模型（连续时间AR(1)残差相关结构）显示，全量投加期与投加前相比，蓝藻细胞计数系数为?1.437（p = 0.001），对应约76.2%降低（95% CI：43.9–89.9%）；蓝藻生物量系数为?0.425（p < 0.001），对应约34.6%降低（95% CI：16.8–48.6%）。水华季节与蓝藻细胞计数或生物量无显著关联。敏感性分析逐个加入水质参数后，蓝藻细胞计数的负关联在所有模型规格中保持显著；蓝藻生物量的负关联除含pH模型外（p = 0.058）均显著。总磷（TP）与两种蓝藻指标均呈显著正关联，较高TN:TP比与两种指标均呈显著负关联。支持模型区分投加阶段后，试验和试验后阶段与投加前相比无显著差异，全量投加期对两种蓝藻指标均呈显著负关联，且该模式持续至全量投加后阶段。硅藻丰度在全量投加期较投加前显著升高，其他阶段无显著差异。

2.2 站点B

2.2.1 营养盐动态

TN浓度在整个研究期存在显著空间和时间变异性。监测初期（2018年5–6月）T1出现明显TN峰值而上游C2浓度相对较低；2018年8–9月C2升高但下游处理点位未同步升高；2019年1–2月T1再现大峰值而C2相对较低，且这些事件恰逢SAMF投加短暂中断。C1和T2的TN浓度在大部分监测期相对稳定。NH₄浓度总体低于约0.05 mg/L，最明显升高发生在2018年中期T1，而2019年初C2升高时T1相对较低。NOx浓度总体偏低，最大峰值主要出现在C2，2018年10月、2019年4月和6月多个点位出现升高且处理点位（T1、T2）响应幅度常大于对照点位。综合来看，营养盐峰值最常与C2和T1相关，C1和T2相对稳定；C2上游升高常未在T1同步出现，而T1若干峰值发生时C2相对较低，提示池2内营养盐行为并非仅由入流浓度决定。T2虽接收上游两池来水，营养盐仍相对稳定，但T1未显示一致模式。

2.2.2 浮游植物响应

蓝藻浓度在整个监测期相对较低，早期（约2018年5–10月）各点位接近零，11月起随暖季明显升高且未回落到近零水平，持续低至中等水平并伴间歇峰值至2019年初。各点位时间模式大体相似，处理与对照点位间无一致分离，T2在暖季出现明显峰值。上游对照C2始终极低，可能反映较短停留时间和较少浮游植物生长机会。硅藻浓度总体较低，2018年末至2019年初增加期与蓝藻增加期大致重合，各点位间无处理与对照的一致区别。回归主模型显示处理与对照点位间无显著差异（系数=0.183，p = 0.691），水华季节与蓝藻丰度显著正相关（系数=1.823，p < 0.001）。四个探索性点位比较经Holm–Bonferroni校正后，仅C2 vs T1显示显著差异（T1高于C2，系数=1.306，校正p = 0.036），其余比较均不显著。敏感性分析逐个加入水质变量后，处理–对照系数在所有规格中均不显著；电导率（系数=0.004，p = 0.045）和总溶解固体（系数=0.006，p = 0.044）与蓝藻丰度正相关，pH、悬浮固体、硅、NH₄、NOx、磷酸盐、TN和TP均无显著关联。支持模型显示主动投加和临时中断与对照条件均无显著差异，处理状态与蓝藻比例或硅藻丰度亦无显著关联，季节影响比处理状态更一致地与浮游植物动态相关。

五、讨论与结论

两个野外站点表明，与SAMF投加相关的生态响应并非跨系统一致。站点A在全量投加期呈现蓝藻丰度降低、硅藻丰度增加和氮相关指标变化，得到定性观察和回归分析共同支持；站点B响应较弱且一致性较差，主模型未检出处理与对照点位的显著总体差异，季节影响比处理状态更一致地与浮游植物动态相关。站点间响应差异提示SAMF相关响应可能受地点特定环境条件影响，包括水文、营养盐可利用性、停留时间、背景浮游植物群落和内部生态过程。站点A投加前蓝藻丰度较高，为检测浮游植物动态变化提供了更大机会；站点B蓝藻浓度在大部分监测期相对较低。站点B内部的空间变异性还表明同一系统内响应也可能不同。站点A的若干观察与SAMF概念框架大体一致，包括营养盐指标、蓝藻丰度和硅藻丰度的同步变化；但站点B较弱且多变的响应表明这类模式不太可能在所有系统中统一出现。研究结论为：SAMF投加在某些系统中可能与浮游植物群落和营养盐动态变化相关，但响应并非跨站点一致，处理性能很可能依赖具体环境条件，具有情境依赖性。研究还指出，由于未直接测量蓝藻毒素浓度，蓝藻细胞计数或生物量降低并不必然对应毒素相关风险降低；未来野外评估应结合直接毒素测量和产毒群落组成评估。研究局限性包括观测性设计不能建立因果处理效应、微生物群落组成与活性及营养盐转化速率未直接测量、硅藻数据仅代表浮游组分。未来研究应直接评估微生物群落组成和活性、营养盐转化速率、营养盐同化和浮游植物演替，并在不同水生系统的受控研究中整合这些测量，以确定观察到的模式是否与SAMF投加相关、识别其发生的环境条件，并厘清其代表更广泛生态变化还是自然时间变异性。