面向多模态辐射探测的Ce3+掺杂高钆氟氧玻璃闪烁体:高效Gd3+→Ce3+能量传递与综合性能突破

《The Innovation》:Promising Ce3+-doped high-gadolinium-based glass scintillator for future multimodal radiation detection

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年11月03日 来源:The Innovation 39.5

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  闪烁体(scintillator)内能量迁移、转移与辐射复合效率共同决定其发光特性。研究人员开发了一种Ce3+掺杂富钆氟氧化物(GFO:Ce)玻璃,在多模态辐射探测中展现显著潜力:其X射线成像空间分辨率达29.8 lp/mm;γ射线激发下光产额(light y

  
闪烁体(scintillator)内能量迁移、转移与辐射复合效率共同决定其发光特性。研究人员开发了一种Ce3+掺杂富钆氟氧化物(GFO:Ce)玻璃,在多模态辐射探测中展现显著潜力:其X射线成像空间分辨率达29.8 lp/mm;γ射线激发下光产额(light yield, LY)为2076±51 ph/MeV,662 keV处能量分辨率(energy resolution, ER)为22.4±0.5%;同时可探测热中子与快中子,并在高能粒子束下对最小电离粒子(minimum ionizing particle, MIP)响应超过100 p.e.。扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)分析揭示[GdOxFy]多面体局域配位结构;Gd3+→Ce3+能量转移效率(ηET)达85.5%,量子产率(quantum yield, QY)为80.40%,表明该玻璃具备面向X射线、γ射线、中子及带电粒子综合探测的应用价值。
研究背景与立项逻辑
辐射探测依赖闪烁体将高能射线与粒子能量转化为紫外或可见光信号,广泛服务于工业无损检测、医疗正电子发射断层成像(PET)、高能物理(HEP)量能器及天体物理暗物搜索。传统闪烁晶体合成成本高、工艺复杂;塑料闪烁体密度低、辐射硬度差;早期玻璃闪烁体虽成本低、易放大,但长期受限于“高密度与高闪烁性能难以兼得”。已有锂硅酸盐玻璃仅热中子探测商业化,CERN/DESY提出的氟铪酸盐、钡硅酸盐体系因辐射硬度、光产额与密度问题未落地,复合微晶玻璃又多偏X成像、对其他辐射不敏感。钆(Gd)因高密度、高辐射硬度、Gd3+→Ce3+能量传递及高热中子俘获截面成为关键组分,但早期Gd2O3-SiO2体系密度难破5.0 g/cm3、光产额仅约1000 ph/MeV。研究人员通过在硼硅酸盐网络中引入GdF3与F?,构建高钆氟氧玻璃(GFO:Ce),利用F?与[BO3]3?降低网络刚性、降低声子能量、抑制非辐射弛豫,从而实现多模态探测突破。论文发表于《The Innovation》。
主要关键技术方法
研究人员采用熔融淬火(melt-quenching)法在H2/N2还原气氛下合成多尺寸GFO:Ce玻璃;通过光致发光(PL)与变温光谱评估发光动力学;利用X射线激发发光(XEL)与线对卡调制传递函数(MTF)表征成像分辨率;以单光子级闪烁评价系统结合137Cs源测γ能谱与光产额;基于飞行时间(TOF)与双束解卷积处理中子响应;在μ子/π介子束流下用SiPM耦合测MIP响应并结合Geant4模拟;以热刺激发光(TSL)、X射线衍射(XRD)、XPS、拉曼及Gd/Ce LIII边EXAFS解析缺陷、局域结构与价态。
研究结果
光致发光(Photoluminescence)
可见波段透过率超80%(1 cm厚度),Ce3+的5d→4f宽发射峰约410 nm,PL量子产率80.40%;荧光衰减27.4 ns;493 K时积分强度剩52.2%,热激活能ΔE=0.115 eV,热稳定性可比LYSO:Ce单晶。
X射线探测与成像(X-ray detection and imaging)
XEL强度达同尺寸BGO晶体的62.1%;MTF=0.2处空间分辨率29.8 lp/mm,清晰分辨弹簧胶囊与芯片内部走线;剂量线性好,检测限16.58 μGyair·s?1,二十次开关循环稳定。
γ射线能谱(γ-ray spectroscopy)
5×5×5 mm3样品对137Cs呈现完整康普顿与全能峰结构,光产额2076±51 ph/MeV,能量分辨率22.4±0.5%@662 keV;双指数衰减(快95.2 ns/14.8%,慢508.3 ns/85.2%),平均447.2 ns,上升/下降沿均<200 ns。
中子探测(Neutron detection)
对热中子出现~80 keV特征峰;快中子TOF解卷积显示边界~30 MeV,能谱中~80与~180 keV双峰(180 keV来自156/158Gd跃迁),γ/中子因衰减时差具备甄别基础。
MIP响应(MIP response)
4×4×1 cm3样品耦合SiPM,μ子束99.2±0.6 p.e.、π介子束112.8±2.2 p.e.,Geant4给出μ子/π介子沉积能7.27/7.81 MeV/cm,满足强子量能器(HCAL)需求。
缺陷性质(Defect nature)
XRD证伪晶相;O 1s-XPS显示金属氧键与网络形成体共存、网络开放;TSL解卷积得浅陷阱~0.83 eV(导致慢衰减分量)与深陷阱~1.12 eV(Gd3+-Ce3+耦合缺陷)。
EXAFS分析(EXAFS analysis)
[GdOxFy]多面体局域团簇化:Gd–O键长2.42 ?、配位数4.7,Gd–F键长2.31 ?、配位数1.7;Ce以+3价稳定存在,保障共振能量转移。
能量传递与闪烁机制(Energy transfer and scintillation mechanism)
[GdOxFy]团簇通过偶极-偶极作用将非辐射能量输运至Ce3+,ηET=85.5%;迁移效率仅11%–15%,缺陷捕获与俄歇猝灭是光产额损失主因;高能入射后自陷激子经Gd亚晶格与Ce中心双路径实现~412 nm辐射复合。
讨论与结论翻译
讨论指出:GFO:Ce以约6.0 g/cm3密度、易宏量制备与几何加工,在单一玻璃体系中平衡了空间分辨率、光产额、中子灵敏与MIP响应,弥补了晶体成本与塑料密度/硬度短板;其性能瓶颈主要来自输运迁移效率而非发光中心本身,后续可通过网络修饰与陷阱工程进一步优化。
结论(翻译):高密度Ce3+掺杂富钆氟氧玻璃(ρ≈6.0 g/cm3)是多模态辐射探测的优候选。该玻璃可还原气氛大面积制备并加工为多样构型:X射线成像空间分辨率29.8 lp/mm;γ射线下光产额2076±51 ph/MeV、能量分辨率22.4±0.5%、平均衰减447.2 ns;同时探测热/快中子(80与180 keV峰)及高能μ子/π介子(MIP>100 p.e.)。高效Gd3+→Ce3+转移(85.5%)与Ce3+稳定价态共同促成80.40% PL量子产率,证明GFO:Ce玻璃值得在核医学、工业成像与HEP量能器中深化开发。
接下来你更想先深挖能量传递机制、性能优化路径,还是应用场景对比?
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