《International Biodeterioration & Biodegradation》：From methanogenesis to respiration: How electron snorkels mitigate methane emissions and stabilize microbial networks in lake sediments
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•氧化还原条件对甲烷排放有强烈调节作用。•与有氧和无氧处理相比，石墨棒可将CH4排放量减少80%到93%。•石墨棒降低了网络复杂性，但增强了稳定性。•石墨棒将电子重新导向呼吸作用和甲烷氧化过程。•高水平的可用电子受体对于减少CH4排放至关重要。引言由于全球变化和人类活动的加剧，湖
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氧化还原条件对甲烷排放有强烈调节作用。
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与有氧和无氧处理相比，石墨棒可将CH4排放量减少80%到93%。
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石墨棒降低了网络复杂性，但增强了稳定性。
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石墨棒将电子重新导向呼吸作用和甲烷氧化过程。
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高水平的可用电子受体对于减少CH4排放至关重要。
引言
由于全球变化和人类活动的加剧，湖泊富营养化现象使得浅水湖特别容易发生藻类大量繁殖和氧气耗尽（Zhou等人，2019年，2022年）。在蓝藻大量繁殖和分解期间，水柱中的溶解氧（DO）经常降至2.0毫克/升以下，导致湖泊出现季节性缺氧或长期无氧状态（Lin等人，2024年；Zhou等人，2019年）。这种氧气不足不仅破坏了水生生态系统，还大大促进了甲烷（CH4）的产生和排放（Shi等人，2018年）。甲烷是第二大重要的温室气体，目前全球变暖约20%的贡献来自它（Li和Xue，2021年）。在无氧水柱中，甲烷浓度可能超过20毫摩尔/升才会释放到大气中（Lipsewers等人，2017年）。此外，由于氧气渗透有限，即使在有氧水柱下方，厌氧沉积层中仍可能持续发生甲烷生成。湖泊是大气中甲烷的第二大自然来源，每年排放量约为8至69太克，占总自然甲烷排放量的16%至24%（Zhang等人，2023年；Zhou等人，2019年）。因此，研究不同氧化还原条件下湖泊中的甲烷动态对于理解富营养化系统的温室气体排放至关重要。同时，制定有效的缓解策略已成为一个紧迫且日益重要的研究课题。
人工电子导管通过建立电化学桥，实现远程电子转移，从而刺激替代性的微生物呼吸作用，其原理类似于短路微生物燃料电池（Wang等人，2022年）。例如，部分嵌入厌氧沉积层中的人工电子导管可以将电子传递到有氧的上层，从而清除沉积物中的电子并加速石油烃类的降解（Marzocchi等人，2020年）。类似的配置已在人工湿地中得到广泛研究，以促进微生物电子转移并调节氧化还原过程（Doherty等人，2015年）。此外，在水稻土系统中的研究表明，人工电子导管增强了有机物的氧化，并将电子从甲烷生成过程中分流出来，最终使甲烷排放量减少了7%至31%（Zhang等人，2024年）。这些系统与浅水湖沉积物类似，因为它们都处于积水状态、富含有机物，并具有强烈的垂直氧化还原梯度。因此，将人工电子导管插入湖泊沉积物在技术上是可行的，尤其是在沉积物较软的浅水富营养化或沿岸区域。此外，这些装置通过将电子流重新导向替代性的呼吸途径，具有抑制甲烷生成的潜力。
尽管取得了这些进展，但人工电子导管在减少湖泊沉积物-水界面的甲烷排放中的作用仍不完全清楚。首先，大多数先前的研究集中在人工湿地、受污染的沉积物或水稻土上，而来自富营养化湖泊沉积物的直接证据仍然很少。其次，尽管已经证明作为人工电子导体的导电材料可以抑制积水土壤中的甲烷生成，但甲烷减排是否主要归因于电子流向氧气、硝酸盐、铁离子和硫酸盐等替代电子受体的分流，还是由于甲烷氧化作用的增强，目前尚不清楚。第三，电子导管部署的生态影响仍不明确，尤其是在沉积物氧化还原梯度上的微生物群落组成和稳定性方面（Sloan等人，2006年；Stegen等人，2012年；Wisnoski和Lennon，2021年）。
基于这些先前的发现和未解决的问题，我们假设人工电子导管可以通过两种互补机制减少湖泊沉积物的净甲烷排放：首先，通过将沉积物中的电子流从甲烷生成途径重新导向替代性的呼吸途径；其次，通过扩大支持甲烷氧化的氧化还原生态位。我们进一步假设，这里使用石墨棒作为人工电子导管，可以提供导电表面并创造异质性的氧化还原微生境，从而促进更平衡的微生物群落结构并增强微生物网络稳定性。为了验证这些假设，本研究旨在：（1）比较有氧、无氧和石墨棒条件下的甲烷排放通量；（2）确定石墨棒是否通过改变沉积物氧化还原条件和将电子流重新导向替代性的呼吸及甲烷氧化途径来减少甲烷排放；（3）描述不同氧化还原梯度下微生物群落组成、组装过程和网络稳定性的相关变化。
章节片段
培养实验和柱状取样
本研究中的表层沉积物是从太湖（31.42°N，120.00°E）的珠山湾使用抓斗挖泥机采集的。然后将新鲜样本立即运送到实验室，通过100目筛网筛选后，装入PTFE塑料柱中（直径8厘米，高度20厘米）。每个柱子包含8厘米的沉积物和8厘米的上覆水。设置了三种实验条件：有氧、石墨棒和缺氧/无氧。
物理化学变化和甲烷排放
无氧处理作为严格无氧的参考条件，用于评估在还原条件下的甲烷产生情况，而有氧处理作为有氧对照。石墨棒处理也在有氧条件下进行，因为这些棒的设计目的是作为人工电子导管，将还原沉积层与含氧的上覆水连接起来。在第14天，三组之间的甲烷通量没有显著差异（p > 0.05，图1）
石墨棒通过重新导向沉积物中的电子流来减少甲烷排放
在富营养化湖泊沉积物中，有机物的矿化通常在强还原条件下驱动甲烷生成（Zhang等人，2023年；Zhou等人，2019年），这解释了无氧组中观察到的最高甲烷通量。有趣的是，导电石墨棒的引入促进了种间电子转移（DIET），表现为共生细菌和甲烷生成菌的富集（图2e–表S2），但净甲烷产量显著下降。这一
结论
本研究表明，石墨棒通过同时调节甲烷生成和甲烷氧化，显著减少了湖泊沉积物的甲烷排放。这些装置通过推动从确定性组装过程向随机组装过程的时间转变，并促进物种间的平衡相互作用，增强了微生物网络的稳定性。因此，部署电子导管为同时减少温室气体提供了一种非常有前景的生物电化学策略。
CRediT作者贡献声明
Jingting Zhuang：撰写——初稿、方法论、正式分析。Yun Chen：撰写——审阅与编辑。Han Meng：撰写——审阅与编辑、方法论、实验研究。Nan Shen：撰写——审阅与编辑、监督。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（42077292和52000107）的支持。
Jingting Zhuang|Yun Chen|Han Meng|Nan Shen
