外部场调控液态电解质元态优化锂离子电池界面稳定性与循环寿命

《National Science Review》：Meta-state electrolytes with quasi-ordered clusters for stable lithium metal batteries

　　

摘要

在液态电解质中，离子聚集状态通常受到溶剂基质盐溶解度限制的制约，这限制了可获得的配位结构，也限制了电解质工程的可能性。在这里，我们报告了一类超越传统溶解度限制的元态电解质（MSEs），它们能够进入一种非传统的聚集状态。通过外部场调控与非平衡动力学机制的结合，MSE改变了Li?的配位环境，并在三元相图的临界区域之外稳定了一个此前无法达到的元态。在这种状态下，MSE在宏观上保持均匀性，同时形成了富含阴离子的簇，其局部配位环境类似于固态锂盐的特点，从而生成了一种富无机成分的固体电解质界面（SEI），该界面具有较高的机械强度和快速的Li?传输性能。因此，MSE有效地抑制了界面副反应，使得Cu||LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂电池在45°C下经过136次循环后仍能保持70%的容量。我们的研究确立了通过外部场调控Li?配位环境作为先进电解质设计的新原理，这对固体/液体界面化学领域具有广泛的意义。