多伦多冬季空气污染研究（SWAPIT）：城市NO2、O3和PM2.5浓度及变异性洞察

《Journal of the Air & Waste Management Association》：Insights into urban concentrations and variability of NO2, O3, and PM2.5 from the study of winter air pollution in Toronto (SWAPIT)

　　

多伦多冬季空气污染研究（SWAPIT）是由加拿大环境与气候变化部（ECCC）牵头的一项研究合作，旨在理解多伦多冬季空气污染的组成、来源和空间变化。研究人员利用2024年1月至3月为期六周、覆盖多伦多八个连续监测站点（SWAPIT及合作方）收集的空气质量与风场数据，以深入认识二氧化氮（NO₂）、臭氧（O₃）和细颗粒物（PM_2.5）的浓度及变异性。NO₂在静风条件下检测到更高浓度，表明其更强依赖于本地源；而O₃在较高风速下升高，与区域传输一致。PM_2.5则表现出本地和区域影响的共同特征。在SWAPIT期间，由空气质量健康指数（AQHI）评估的最高短期健康风险以NO₂为主导；对历史国家空气污染监测（NAPS）数据集的考察显示，全市AQHI中位值在夏季的下降速度快于冬季，致使自2013年以来冬季值更高。根据四个NAPS站点数据计算并向公众报告的多伦多社区AQHI值，并不总能代表多伦多其他采样站点的值，研究期间这些站点的最大偏差超过社区值上下各2个AQHI单位。将观测结果与加拿大环境空气质量标准（CAAQS）和世界卫生组织（WHO）空气质量准则进行半定量评估，结果表明三种污染物在多伦多仍值得关注。这与近期健康影响分析一致——该分析估计多伦多市每年因空气污染导致的过早死亡超过1,200例，并支持继续开展研究以理解多伦多及其他城市地区的空气污染来源与影响。意义：本研究利用多伦多八个连续监测站点为期六周收集的空气质量与风场数据，以深入认识冬夏空气质量差异。在冬季研究期间，由AQHI评估的短期健康风险以NO₂为主导；对1997年以来长期NAPS数据集的考察显示，AQHI中位值的下降速度在夏季几乎是冬季的两倍，导致自2013年以来冬季值更高。这些结果支持继续开展研究以理解多伦多及其他城市地区的空气污染来源与影响。

研究背景方面，雾霾虽全年均可发生，但通常与夏季相关联，导致冬季空气污染受到的关注较少。冬季日照时间缩短使光化学反应减少，冬季条件导致大气边界层更浅、更稳定，将排放物集中在近地面；此外冬季还存在独特的污染源，如为室内供暖而增加的化石燃料燃烧以及道路和飞机除冰剂的使用。为推进对冬季条件下城市空气污染物混合物的理解，开展了名为多伦多冬季空气污染研究（SWAPIT）的综合科学调查，该研究由加拿大环境与气候变化部（ECCC）牵头，涉及各级政府及十四所大学的100多名科技专家，采用两级结构：第一级旨在描述整个多伦多空气污染混合物的组成和变异性，第二级包括44个关于各种城市空气质量研究主题的子项目。本研究属于SWAPIT第一级目标，聚焦于NO₂、O₃和PM_2.5，这三种污染物受加拿大环境空气质量标准（CAAQS）约束，也用于计算加拿大空气质量健康指数（AQHI）。目前存在的问题是：向公众展示的AQHI由加拿大国家空气污染监测（NAPS）项目收集的前三小时NO₂、O₃和PM_2.5数据平均计算而成，尽管加拿大主要城市有一个或多个NAPS站点，但尚不清楚它们能多好地代表大型城市区域内空气污染物浓度的变异性；这种代表性对于理解城市中的人群暴露至关重要，而化学传输模型的空间分辨率尚不足以捕捉城市地区观察到的高空间梯度。因此研究人员开展了本研究，考察SWAPIT短期测量中AQHI污染物的城市内变异性，并结合NAPS和本地项目的长期观测、气象数据和土地利用信息提供关于时间模式和污染源背景。研究得出结论：NO₂在测量地点间变异最大，其混合比在研究期间最高达88 ppb，而O₃空间变异性最小，最高观测混合比为43 ppb；PM_2.5最高观测浓度为49 μg m^?3，其空间变异性介于NO₂和O₃之间。升高的NO₂与静风相关，指示本地源；O₃混合比在高风速下最高，与区域传输一致；PM_2.5表现出本地和区域影响的共同特征。合并为AQHI时，研究区域内不同地点存在显著差异，多伦多社区AQHI值并不总能代表SWAPIT采样站点的值，研究期间最大偏差超过社区值上下各2个AQHI单位。NO₂是冬季SWAPIT期间较高AQHI值的主要贡献者，而O₃是次年夏季较高AQHI值的主要贡献者，PM_2.5在两个时期对AQHI贡献均较小。过去28年AQHI值呈下降趋势，自2013年以来冬季AQHI中位值高于夏季。半定量比较表明三种污染物继续引起关注，这与估计多伦多市每年因AQHI污染物超过1,200例过早死亡的健康影响分析一致。重要意义在于这些发现表明雾霾与夏季季节之间的大众关联需要修正，并支持继续努力理解和减轻该市及其他城市地区的空气污染影响。

研究人员开展研究用到的主要关键技术方法包括：使用商用集成空气质量监测包（Airpointer?）及SHARP 5030、42c、49c等分析仪进行连续监测，采用2-D超声风速计测量风场；数据以1分钟平均值连续收集；使用R语言的openair和tidyverse软件包进行数据分析；采用Theil-Sen估计器分析历史趋势；AQHI按Health Canada公式由前三小时滑动平均浓度计算。样本队列来源为SWAPIT及合作方八个连续监测站点（2024年1月24日至3月8日）以及NAPS六个站点数据（冬季匹配SWAPIT六周期间，夏季对照期为2024年6月1日至8月31日），历史NAPS数据追溯至1997年。

研究结果方面：空间趋势上，通过各测量地点观测得出NO₂中位混合比在UTSC和Toronto Highway 401之间变化达6.3倍（2.9至18.4 ppb），O₃中位混合比仅变化1.7倍（15至26 ppb），PM_2.5中位值变化1.9倍（4.2至8.0 μg m^?3），表明O₃空间变异性小于NO₂，PM_2.5变异性居中。通过风玫瑰图分析得出NO₂浓度高度依赖紧邻区域的土地利用和本地排放，最高浓度绝大多数在最低风速范围检测到；O₃高混合比通常出现在最高风速下，与上风向区域流入未被本地NOx滴定一致；PM_2.5表现出区域和本地影响的共同特征。AQHI时空趋势上，通过计算各站点AQHI得出SWAPIT及合作方站点的AQHI值范围（0.2–7.9）略大于聚合NAPS站点（1.1–6.5）；非社区站点AQHI值与社区值的最大/最小偏差分别有97%和91%的时间大于/小于社区值（?max分别为2.23和2.41），差异偶尔足以将AQHI风险类别从社区水平的"低"转变为局地的"中等"（7.8%频率）或反之（13%频率）。AQHI污染物贡献上，通过比较冬夏NAPS站点得出无论季节PM_2.5对高AQHI值贡献均较小，冬季高AQHI事件几乎完全由NO₂升高导致，而次年夏季由O₃主导；NO₂呈与早高峰一致的日变化峰值，O₃和PM_2.5昼夜变化较小。AQHI历史趋势上，通过1997年以来NAPS数据分析得出中位AQHI值过去28年下降，Toronto West冬季和夏季下降速率分别为?0.065和?0.064 AQHI单位/年，Toronto East分别为?0.040和?0.052 AQHI单位/年，表明夏季中位短期健康风险下降速率比冬季快1.3倍；28年中仅10年夏季中位AQHI高于冬季，自2013年以来所有多伦多站点中位AQHI冬季持续高于夏季；AQHI最大值趋势不同，过去28年中17年（61%）夏季最大值更高，2023年夏季因野火烟雾PM_2.5出现明显峰值。与空气质量准则关系上，通过将观测转换为CAAQS或WHO指标进行半定量比较得出CAAQS NO₂指标冬季在多数站点、夏季在两个站点超过三年CAAQS目标（42 ppb），WHO NO₂指标所有地点均低于年度准则（25 ppb）；CAAQS O₃指标冬季所有地点低于三年目标（60 ppb）而夏季所有站点均超过，WHO O₃指标所有地点均低于年度准则（100 ppb）；CAAQS PM_2.5指标所有站点均低于三年目标（27 μg m^?3），WHO PM_2.5指标冬季多个站点及次年夏季所有对照NAPS站点超过准则（15 μg m^?3）。

讨论部分总结：AQHI是短期健康风险指标，而NO₂、O₃和PM_2.5也与长期暴露后的不良健康影响相关，全面理解这些污染物危害需要考虑AQHI之外的措施。CAAQS旨在协助空气质量管理，考虑健康和环境效应及经济可行性和可达成性；WHO准则仅基于保护健康。由于SWAPIT仅为期六周，与准则比较为半定量性质，不应解释为严格的准则遵守评估。CAAQS和WHO比较表明不同指标和准则值可改变关于空气污染潜在影响的结论。三种AQHI污染物被Health Canada视为"无阈值"物质，即不存在被认为"安全"的浓度。健康影响分析估计多伦多每年因NO₂、O₃和PM_2.5污染导致1,200例过早死亡，其中细颗粒物占该死亡率的一半至三分之二。本研究结果表明不仅持续值得关注，而且三种污染物根据用于背景化其浓度的方法不同而重要性不同。研究结论翻译：本研究描述了作为SWAPIT一部分于2024年初进行的为期六周野外活动中NO₂、O₃和PM_2.5的观测。NO₂在测量地点间变异最大，研究期间混合比最高达88 ppb，而O₃空间变异性最小，最高观测混合比为43 ppb。PM_2.5最高观测浓度为49 μg m^?3，其空间变异性介于NO₂和O₃之间。升高的NO₂与静风相关并指示本地源，而O₃混合比在高风速下最高，与区域传输一致。PM_2.5表现出本地和区域影响的共同特征。合并为AQHI时，研究区域内不同地点存在显著差异。基于四个NAPS站点数据的多伦多社区AQHI值并不总能代表SWAPIT采样站点的值，研究期间最大偏差超过社区值上下各2个AQHI单位。NO₂被观察为冬季SWAPIT期间较高AQHI值的主要贡献者，而O₃是次年夏季较高AQHI值的主要贡献者。PM_2.5在两个时期对AQHI贡献均较小，且显示最小的期间变异。过去28年观察到AQHI值下降趋势。自2013年以来冬季中位AQHI高于夏季，且最大AQHI在那些年份中不到三分之二发生在夏季。这些发现表明雾霾与夏季季节之间的大众关联需要修正。尽管SWAPIT测量时间短于与CAAQS和WHO空气质量准则严格比较所需，因此不是正式合规声明，但半定量比较表明三种污染物继续引起关注。这种关注得到健康影响分析的支持——该分析估计多伦多市每年因AQHI污染物超过1,200例过早死亡，并证明继续努力理解和减轻该市空气污染影响是合理的。