基于时空隔离的合成聚集体微滴中的耦合反应 - 扩散动力学与噪声缓冲机制

《Nature Communications》：Biphasic enzymatic reaction in coacervate-containing droplets

　　

摘要

时空隔离是一种强大的细胞策略，它能够集中生物分子、减弱噪声并创建局部微环境，从而实现高效的信息处理和反应级联。虽然已知由聚集体形成的隔室可以调节催化活性，但聚集体与周围相之间的反应动力学及质量传递如何共同调控这些动态变化隔室内的催化过程仍然不够清晰。在此，我们引入了含有合成聚集体的微滴（CCDs）——这些微滴是通过微流控技术生成的，每个微滴内含有与稀释相处于平衡状态的单一聚集体——来研究受限条件下的耦合反应-扩散动力学。利用由电荷相反的聚电解质形成的CCDs，我们量化了客体分子在微滴内的分配情况以及酶促去磷酸化反应的过程。通过结合时空成像、宏观动力学和数学建模，我们定量地将酶活性与不同相之间的分子动态重新分布联系起来，揭示了反应驱动的通量如何调控双相微滴内的酶促反应，并证明了聚集体相的噪声缓冲能力。