《Biomass and Bioenergy》：Process optimization, mechanism exploration and industrialization prospect of biomass hydrothermal liquefaction with machine learning-assisted analysis
编辑推荐：
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将HTL优化、机制和机器学习（ML）结合起来，可以实现基于机制的设计。
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数据标准化和完整的产品特性是HTL建模的关键。
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将ML与生命周期评估（LCA）和技术经济分析（TEA）相结合，可以支持HTL的工业决策。
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未来的ML-HT
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将HTL优化、机制和机器学习（ML）结合起来，可以实现基于机制的设计。
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数据标准化和完整的产品特性是HTL建模的关键。
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将ML与生命周期评估（LCA）和技术经济分析（TEA）相结合，可以支持HTL的工业决策。
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未来的ML-HTL将依赖于多模态融合和可解释模型。
引言
生物量的利用推动了绿色可再生能源系统的发展，为接近零或负碳排放提供了途径[1]。生物量主要根据不同的输出来源进行分类，包括作物残余物、林业残余物、用过的蘑菇培养基、畜牧业和水产养殖废弃物、工业有机废弃物以及城市废弃物[2],[3]。这些原料通过各种热化学途径转化为生物原油和增值化学品，主要包括热解、气化和水热液化（HTL）[4]。其中，HTL作为一种非常有前景的热化学方案，能够直接转化高水分含量的生物质原料，并且省去了耗能的预干燥步骤[5]。HTL利用亚临界或超临界状态下水的独特性质，通过水解、脱羧、脱氨和重组合等反应转化生物质中的大分子，最终产生生物原油、生物气体、水炭和液相产品，典型的反应条件为200-374°C和10-25 MPa的亚临界水[6],[7],[8]。国际能源署（IEA）预测，到2050年，生物质和其他废弃物可以满足全球27%的交通燃料需求，而HTL是一种生产高质量生物原油的非常有前景的方法，这种生物原油可以升级为可持续的替代燃料[9],[10]。作为HTL过程的核心产品，生物质原料中不同成分（如纤维素、蛋白质和脂质）转化为生物原油的转化效率存在显著差异，这进一步导致了生物原油、生物气体和水炭的整体产品分布比例的明显变化，以及每种产品的固有特性（如生物原油的热值和生物气体的主要成分）[11],[12]。为了获得高产量、高质量的生物原油，复杂原料的固有物理化学性质使得HTL参数调节变得复杂，再加上低能源效率和高度耦合的过程变量，反复的试错实验测试进一步导致了大量的材料和劳动力支出[13]。最关键的是，原料性质、操作条件和产品特性之间的复杂非线性相互作用无法仅通过传统的实验方法充分阐明[12],[14]。在这种背景下，传统的HTL技术面临多个固有的瓶颈，阻碍了其规模化工业应用。
机器学习（ML）技术最近被应用于对大量实验数据建模，并优化HTL过程参数，从而精细调节反应条件，提高过程效率[15]。典型的ML辅助HTL技术在于预测不同生物质成分（如蛋白质、脂质和碳水化合物）的产量和产品分布[16],[17]，从而帮助设计和调整过程参数以适应原料性质的变化[18]。将ML与HTL结合的一个关键点是，ML可以生成功能性数据来指导HTL的 reverse regulation[19],[20]。这类数据不仅仅是传统实验的描述性结果，而是ML模型在挖掘“过程参数和产品目标”之间深层规律后输出的数据[21]。具体来说，这类数据可以直接指导热化学转化的 reverse regulation，甚至可以作为过程自动化反馈循环的决策基础（例如，向控制系统输出具体的参数调整指令，以实现“偏差检测 - 方案生成 - 调节执行”的闭环）。此外，ML可以基于全规模工业HTL数据集构建耦合的生命周期评估（LCA）- 技术经济分析（TEA）预测模型，准确描述工业扩大参数、操作条件、生命周期环境负担和经济成本之间的复杂非线性关系。与依赖静态经验参数和耗时批量计算的传统评估方法不同，这种数据驱动的方法能够高效地进行多目标优化，并快速筛选HTL技术的工业化方案，同时平衡经济可行性和环境可持续性。
尽管ML在应对HTL挑战方面显示出巨大的潜力，但其多方面的应用在标准化数据库、反应机制和可持续性评估方面的综合整合仍然不足。目前关于ML辅助HTL的研究仍然较为分散，主要集中在产量预测、生物原油质量评估[22]或参数优化等孤立方面，而没有整合机制洞察、环境影响和可扩展性考虑[23]。本综述构建了一个ML辅助HTL的综合框架，概述了ML辅助HTL的整个研究工作流程（表1）。此外，本综述还全面总结了模型优化、可解释性分析和自动化机器学习（AutoML）技术的最新进展，以及ML与HTL过程结合的当前进展。在此基础上，本文详细探讨了发展方向，主要优先考虑与内在机制洞察一致的可解释机器学习模型，开发结合预测建模与LCA和TEA的集成工作流程，并采用AutoML技术来促进快速模型原型制作、性能比较和多模态异构特征构建。本综述希望为智能和精细的ML辅助HTL探索提供全面的总结和前瞻性见解。
章节片段
HTL的研究进展和瓶颈
生物质被认为是一种碳中性的原料，其固有性质从根本上决定了HTL的优化和产品调控。与热解相比，HTL利用了水在高温高压条件下的独特物理化学性质[29]，其中液相不仅作为溶剂和加压介质
ML辅助HTL的工作流程整合与工业规模扩大
ML利用现有的数据集和机制洞察来快速推断HTL产品的性质，减少了对昂贵实验的依赖[24],[53]。如图2所示，标准的ML辅助HTL工作流程从实验、文献或数据仓库中获取数据开始，然后进行预处理（处理缺失值和异常值）和特征工程。鉴于HTL数据集中的小样本量和多重共线性，降维和特征
ML辅助HTL建模的数据基础和特征分析
高质量和标准化的数据集是构建可靠ML模型的基础，数据来源的多样性以及数据处理的严谨性和筛选的严格性直接决定了模型的泛化能力和可解释性[58]。基于ML辅助HTL的最新进展，本节系统总结了该领域的常见数据来源，并概述了标准化的数据处理和筛选步骤，为未来的研究提供参考。
HTL过程的优化和算法选择
ML已被广泛用于挖掘HTL过程的实验数据，以实现关键参数（温度、压力、停留时间）的精确预测和智能调节，从而提高生物原油的产量和质量。ML辅助HTL建模依赖于历史数据集中的原料性质、操作条件和产品特性，以定量评估产品产量和物理化学性能[27]。它有助于揭示隐含的反应机制
结合ML的LCA和TEA在HTL中的应用：优势与挑战
在全球可持续性的背景下，生物质废弃物的利用与循环经济框架和系统治理策略紧密相关[99],[100],[101]。为了定量评估这种生物质利用方式是否真正带来了宣称的环境效益（例如，接近零或负碳排放），强大的生命周期评估（LCA）是必不可少的[102]。LCA提供了生产过程中的量化环境影响。然而，关于HTL的LCA研究使其
ML辅助HTL的前景
ML已被广泛应用于预测生物原油的产量和性质，优化反应参数，并评估HTL系统的环境性能，提高了生物质废弃物的转化效率。尽管取得了这些进展，目前ML在HTL中的应用仍面临两个核心限制。首先，数据稀缺和质量不均限制了模型的泛化能力，而可解释性不足限制了机制洞察。其次，大多数研究仍然局限于单一目标
结论
本综述从三个维度探讨了ML在HTL中的作用：过程优化、机制探索和工业化前景。ML在预测生物原油产量和性质、筛选操作参数以及识别传统相关性分析无法捕捉的非线性特征相互作用方面显示出了明显价值。然而，大多数研究仅停留在特征重要性排名阶段，而没有进行独立的实验验证，以及物理一致性
CRediT作者贡献声明
Ning Wang：撰写 – 评审与编辑，撰写 – 原稿，数据管理，形式分析，方法论，软件。Shuo Zhang：撰写 – 评审与编辑。Xiangqi Liu：撰写 – 评审与编辑。Feifei Du：撰写 – 评审与编辑。Dan Wang：撰写 – 评审与编辑。Litao Jia：撰写 – 评审与编辑。Fanghua Li：撰写 – 评审与编辑，撰写 – 原稿，资源获取，概念制定，监督，项目管理。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。
```Ning Wang|Shuo Zhang|Xiangqi Liu|Feifei Du|Dan Wang|Litao Jia|Fanghua Li
