《Biomass and Bioenergy》：Carbon and environmental benefits of formate-enhanced anaerobic digestion
编辑推荐：
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甲酸的添加与甲烷产量的增加有关。
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添加甲酸后，厌氧消化（AD）实现了最高的碳转化效率。
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甲酸的添加与甲烷产量的增加有关。
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添加甲酸后，厌氧消化（AD）实现了最高的碳转化效率。
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添加甲酸后，厌氧消化实现了最高的净能量回收率。
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运营生命周期影响评估（LCIA）显示，添加甲酸后的厌氧消化具有接近零的全球变暖潜力（GWP）。
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二氧化碳（CO?）转化为甲酸的方法有助于与二次厌氧消化过程相结合。
引言
厌氧消化（AD）被广泛用于将有机废物（包括农业废弃物、食物垃圾和废水污泥）转化为生物气体，作为一种可再生能源[1]，[2]。AD 包括由多种微生物群落介导的水解、酸生成、乙酸生成和甲烷生成等连续生化过程[3]。原始生物气体通常含有 50–70% 的甲烷（CH?）和 30–50% 的二氧化碳（CO?），以及少量水蒸气、氮气、氧气、硫化氢、氨气和其他微量成分[4]。生物气体的净化和提纯可以提高 CH? 的浓度，从而生产出适合能源应用的生物甲烷[5]，但这些过程也会产生富含 CO? 的气体流，这部分气体占原料中碳含量的大部分[4]。 除了生物气体外，AD 还会产生含有养分和碳的消化残渣。根据原料特性和工艺条件，大约 20–95% 的可生物降解有机物在 AD 过程中被降解[6]，留下残渣中的有机碳和养分[7]。将消化残渣用于土地改良可以回收养分，并提高 AD 系统的整体可持续性[7]，[8]。然而，过度或管理不当的应用可能导致养分流失和其他环境影响[9]。因此，进一步将消化残渣中的碳转化为甲烷可以提高碳和能量的回收率，同时减少最终消化残渣的有机负荷[9]。 为了提高 AD 的甲烷产量，已经研究了许多策略。导电材料（如生物炭、活性炭（AC）、碳纤维布、磁铁矿和铁基材料）可以通过促进电子转移和支持发酵微生物与产甲烷菌之间的协同作用来改善 AD 的性能[10]，[11]。除了导电材料介导的电子转移外，氢气和甲酸也可以在协同甲烷生成过程中作为替代的电子载体[12]，[13]，[14]。尽管氢气和甲酸在热力学上相关，但在特定的厌氧条件下，它们的传输特性、微生物利用方式和生态作用可能有所不同[15]，[16]。甲酸还可以作为某些产甲烷菌的电子供体，为增强甲烷生成提供潜在途径。然而，对于在商业规模的消化系统中向液体消化残渣中添加低剂量甲酸的研究相对较少[15]。 从碳利用的角度来看，生物源二氧化碳（CO?）和含碳的液体消化残渣是初次 AD 和生物气体利用后剩余的两大碳流。电催化 CO? 还原提供了一种将 CO? 转化为甲酸/甲酸盐的潜在途径[17]，[18]。尽管 CO? 转化为甲酸和甲酸介导的甲烷生成已分别进行了研究，但它们与液体消化残渣的二次 AD 的结合尚待进一步探索。本研究的新颖之处在于将这两种过程结合起来，以提高这两种残余碳流的利用率。在所研究的系统中，从生物气体利用中回收的 CO? 可以通过电催化方法转化为甲酸水溶液，这种甲酸溶液在 AD 条件下可作为甲酸的来源。这种方法为提高残渣碳的甲烷和能量回收率提供了潜在途径。由于只需要很少的甲酸剂量，因此只需要对少量回收的 CO? 进行电催化转化，从而减少了电解槽的容量和相关的电力需求[5]。 因此，本研究的目标是：（1）评估在添加碳酸氢盐和甲酸的情况下，对密歇根州立大学南校区厌氧消化器（SCAD）收集的液体消化残渣进行二次半连续厌氧消化的效果；（2）研究不同添加条件下的微生物群落响应及其与甲烷产量的关联；（3）评估将电催化甲酸生产与添加甲酸的二次厌氧消化结合在系统层面的碳、能量和环境影响。
部分摘要
原料 – 消化残渣、活性炭、碳酸氢盐和甲酸
厌氧消化残渣来自位于密歇根州东兰辛市密歇根州立大学的商业规模南校区厌氧消化器（SCAD）。该设施是一个单相连续搅拌反应器（CSTR），用于共同消化奶牛粪便和食物垃圾。部分液体消化残渣被用作接种物来启动消化过程，其余部分在 4°C 下储存，以供后续用作底物。收集到的消化残渣的特性已被测量[6]。
生物气体和甲烷产量
图 2 显示了五个反应器在整个厌氧消化过程中每日和累计的生物气体产量（mL）、生物气体中的甲烷含量（%）以及甲烷产量（mL/天）。仅使用消化残渣的 Ctrl-AD 反应器的总生物气体产量为 9483 ± 166 mL。相比之下，从最初就添加了活性炭的 Ctrl-AC 反应器的生物气体产量为 11498 ± 555 mL，增加了 21.25%。观察到的生物气体产量更高[7]。
结论
本研究表明，在液体消化残渣的二次厌氧消化过程中，低剂量甲酸的添加有望提高甲烷的回收率。含有甲酸的处理方式产生了最高的甲烷产量，并伴随着产甲烷菌群落的改变，包括 Methanobacterium 的数量增加。这些观察结果支持甲酸添加与甲烷生成增强之间的关联，尽管还需要进一步的功能研究来验证这一关系[8]。
CRediT 作者贡献声明
John Grivins： 文章撰写 – 审阅与编辑、初稿撰写、数据可视化、方法论设计、实验设计、数据分析、数据管理。 Meicai Xu： 文章撰写 – 审阅与编辑、初稿撰写、数据可视化、方法论设计、实验设计、数据分析。 Sibel Uludag-Demirer： 文章撰写 – 审阅与编辑、初稿撰写、方法论设计、实验设计、数据分析。 Yan Liu： 文章撰写 – 审阅与编辑、初稿撰写、方法论设计、实验设计、数据分析。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
作者感谢 Michigan AgBioResearch 通过提供教师薪酬支持本研究。作者感谢 密歇根州立大学 的研究技术支持设施（RTSF）在基因测序方面的支持。
John Grivins | Meicai Xu | Sibel Uludag-Demirer | Yan Liu | Wei Liao
