反应性开放边界流动的粒子模拟：部分周期边界条件

《Results in Engineering》：Particle-based simulation of reactive open-boundary flows

　　

本研究引入了一种用于反应性开放边界流动的粒子模拟方法。流体动力学场（密度、速度、温度、压力）采用周期性边界条件，而化学组成场可在周期边界处出现间断。粒子的化学状态变化由其穿越边界的历史决定。通过较短计算域的模拟即可重现延伸域参考模拟的结果，且计算成本显著降低。该方法不依赖于特定的粒子流体模拟技术，原则上可应用于直接模拟Monte Carlo（DSMC）、光滑粒子流体动力学（SPH）、耗散粒子动力学（DPD）及多粒子碰撞动力学（MPC/SRD）等方法，前提是模拟粒子携带相关的流体动力学与化学状态，且计算边界面之间可定义周期性映射。针对异相催化系统的对比验证表明，该方法能够重现相应的浓度场，同时大幅缩减所需计算域。该公式限于体积守恒反应；对于改变数密度的反应，需对流体动力学场进行额外处理，属于未来工作方向。

**研究背景与问题**

在粒子基流体模拟方法（如DSMC、SPH、DPD、MPC/SRD等）中，开放边界（压力边界条件）始终是最具挑战性的问题之一。对于压力边界条件，流入和流出计算域的物质量均无法先验已知，二者取决于 prescribed 外部压力与由流体动力学解本身确定的内部压力之间的相互作用。因此，可直接在边界处施加的量——物料通量——无法预先获得，必须从模拟动力学中涌现。从理论角度看，压力边界对应于一个储库（reservoir）。在粒子基模拟中建模开放边界的成熟策略是在边界表面附着流体储库，每个储库包含处于局部平衡的粒子。然而，该概念的直接实现需要与模拟域相比无限大或至少非常大范围的储库，导致过高的计算成本。在大多数实际情况下，当一个或多个流体动力学场的Dirichlet边界条件不适用时，边界建模仍然是一个重大挑战。在反应性流动中，额外的困难在于穿越开放边界的粒子还携带化学状态。入口处的化学组成在已知时可直接指定，而出口处的化学组成通常由域内的反应和输运过程涌现。因此，反应性粒子模拟的开放边界处理必须一致地考虑粒子的流体动力学交换及其化学状态。若域在流动方向上周期性且Mach数较小（即不可压缩流动），上述困难可通过采用周期性边界来规避。此时，外部加速度可代表压力梯度从而驱动流动。然而，该方法强制所有相关场具有周期性。虽然这种周期性对于密度、速度、温度场可能可接受，但对于反应性流动中的浓度场（如催化转化器中所遇到的）通常不适用。

**研究内容与结论**

本研究引入了一种计算 method，用于粒子基模拟中密度、速度、温度和压力场为周期性、而浓度场可在界面处发展出间断的情况。所提出的部分周期边界公式不绑定于特定的粒子基流体模拟方法。原则上可在DSMC、SPH、SRD、DPD和MPC等方法中实现，前提是模拟粒子携带相关的流体动力学和化学状态，且计算边界表面之间可定义周期性映射。针对异相催化系统的延伸域参考模拟对比表明，该方法重现了相应的浓度场，同时大幅缩减了所需计算域。流体动力学场的周期性处理是本方法的核心组成部分，它规避了与开放流体动力学边界相关的困难，而所提出的化学状态变换则消除了原本会产生的组成的人为周期性。因此，用不同的开放边界公式替代周期性流体动力学边界条件不在本方法范围内。该方法的重要意义在于：对于出口化学组成并非作为边界条件指定而是由反应动力学涌现的系统，当仅关注全系统的一部分时，所提出的模拟方案可大幅降低计算成本。

**关键技术方法**

研究采用直接模拟Monte Carlo（DSMC）方法进行第一阶反应测试（平均自由程λ=1等于细胞宽度a），采用各向同性随机旋转动力学（iSRD）进行第二阶水煤气变换反应测试。两个对比系统分别为40×4×320（参考系统）和40×4×20（短通道）立方细胞，细胞宽度a=1。多孔泡沫结构采用逆球堆积（inverse sphere packing）建模，开放孔隙率为0.902。反应限于传质限制 regime。周期性边界处采用基于粒子历史变量（species、product_species、target_species、passes）的重置算法处理化学状态。

**研究结果**

**第一阶反应**：考虑表面反应A→B，当A型粒子接触催化表面时转化为B型。两种配置均以每个模拟细胞10?个A型粒子和10?个B型粒子初始化，初始反应物摩尔分数x_A=0.5。首先考虑纯扩散情况（无外部力，无净流），其次考虑由沿通道轴的外加加速度（等效压力梯度）驱动的流动，表观速度和最大速度分别为0.14 c_s和0.19 c_s（c_s为声速）。两种情况下（无外部强迫和有外部强迫），短通道中的反应物摩尔分数与参考通道相比均无可察觉差异。在短通道出口位置I处，反应物摩尔分数剖面与参考通道密切吻合，证实所提出的周期边界处理在出口处重现了延伸域参考模拟的摩尔分数剖面。

**第二阶反应**：模拟低温水煤气变换反应CO+H?O→CO?+H?，在多孔泡沫结构（逆球堆积建模）中进行。流体动力学场在轴向采用周期性边界条件，流动由恒定外部加速度驱动。六个侧面采用镜面边界条件。入口反应物摩尔分数为x_CO=3%、x_H?O=26%。表观速度和最大速度分别为0.10 c_s和0.30 c_s，孔尺度Reynolds数为26，Schmidt数为0.77。对于入口浓度不等的二阶反应，当粒子逆主流方向穿越周期边界时，需同步粒子类型变化以保持化学计量比：在周期边界处的每个细胞中，计数各物种因逆流穿越引起的类型变化次数；对于限制性反应物CO，粒子类型无条件适应；而对于丰量物种H?O，仅当限制性反应物经历相等或更多相应变化时才执行类型变化。结果显示，短通道与参考通道的CO摩尔分数剖面差异不超过约0.15%，可归因于热涨落。因此，短通道模拟密切重现了延伸域参考模拟的相应结果。

**讨论与结论**

所提出的部分周期边界条件通过强制流体动力学场周期性同时允许化学组成在周期边界处间断，规避了开放流体动力学边界的显式处理。由所提出边界条件产生的浓度场对应于具有均匀混合流入的周期性延续通道的浓度场。对于出口化学组成并非作为边界条件指定而是由反应动力学涌现的系统，当仅关注全系统的一部分时，所提出的模拟方案可大幅降低计算成本。在没有所提出边界处理的情况下，计算域必须充分向下游延伸以提供所需的出口行为；采用所提出方法，仅需模拟感兴趣的区域。对于其他方面相同的数值参数和恒定横截面，计算细胞和粒子数直接随模拟域长度缩放，因此计算工作量近似随该长度缩放。例如，在第一测试案例中，将通道长度从320个细胞减少到20个细胞，将模拟域及依赖于域的计算工作量减少了16倍。该方法要求两个流体动力学边界表面之间具有明确定义的周期性映射，但不要求计算域具有简单的内部结构。无法定义此类映射的配置不在本公式范围内。当前示例考虑的计算域包括物理入口（化学组成被指定）。对于较大系统中的任意片段，其两个边界处的化学组成和流体动力学场通常均未知。周期性构造通过识别两个计算边界规避了流体动力学场的困难，但化学变换仍需要指定的参考组成。因此，仅当其中一个边界处的所需化学状态可独立已知时，才能处理任意下游片段。本公式限于体积守恒反应。改变数密度的反应需要扩展边界处理以考虑由此产生的流体动力学场变化。在格子Boltzmann框架内已开发了针对强非等摩尔催化反应的相关方法。将本方法扩展至此类反应是未来工作的重要方向。对于某些应用，可能希望在入口和出口均保持均匀的速度和浓度场——例如，模拟具有未知平均出口浓度的储库。这可通过在粒子沿任一方向穿越周期边界时将其随机位置重新插入来实现。