基于FB-CARS–PER-BHNet的成品红茶品质指标高光谱无损评估研究

《Agriculture》：FB-CARS–PER-BHNet for Nondestructive Hyperspectral Assessment of Quality Indicators in Finished Black Tea

　　

成品红茶的无损评估面临参考样本有限和光谱高度相关的挑战。本研究探讨了紧凑波长选择与选择性残差建模能否支持对化学性质各异的质量成分进行预测。研究人员开发了FB-CARS–PER-BHNet，该框架结合了频率聚合、块约束竞争性自适应重加权采样（FB-CARS）、偏最小二乘回归（PLSR）主干以及证据门控残差学习。47个成品红茶样本由243个可见–近红外波长（401.05–999.20 nm）表征，并通过外部留一法验证评估水浸出物、表没食子儿茶素没食子酸酯（EGCG）、表儿茶素没食子酸酯（ECG）和赖氨酸（Lys）。留出集R2分别为水浸出物0.9068、EGCG 0.9051、ECG 0.8644和Lys 0.7553。FB-CARS降低了光谱冗余，而紧凑PLSR模型分别使用20、25、15和5个波长即可接近全光谱精度，去除了原始变量的89.7%–97.9%。组件消融显示，当FB-CARS被替换时平均R2下降最大；PLSR捕获了主导的定量结构，证据门控选择性接纳残差校正。完整框架在目标-wise R2点估计上高于所评估的独立回归器（平均R2 = 0.8579）。五个留出样本的空间投影展示了局部PLSR响应，但未建立样本内化学精度。研究结果支持对紧凑光谱筛查的进一步评估，但在常规质量控制应用之前需要更大规模的独立数据集。

成品红茶品质指标高光谱无损评估：FB-CARS–PER-BHNet框架的系统解读

一、研究背景与问题提出

成品红茶含有随产地和加工工艺变化的水溶性成分、儿茶素和氨基酸等物质。水浸出物代表可溶性组分，而单体儿茶素和氨基酸则提供化学性质各异的质量终点指标。参考分析方法虽能准确测定这些成分，但提取和仪器分析流程限制了成品茶快速筛查的可行性。可见–近红外高光谱成像（Vis-NIR HSI）可在冲泡前记录茶叶的空间和光谱信息，支持非接触、无损评估。已有研究将HSI应用于萎凋和发酵过程中多酚、游离氨基酸和咖啡碱的预测、红茶发酵过程中儿茶素的监测以及绿茶贮藏期间儿茶素的评估。

然而，针对成品红茶的无损评估面临两个核心挑战：参考样本数量有限以及光谱数据高度共线性。传统竞争性自适应重加权采样（CARS）基于PLSR系数对波长排序，但单次搜索可能保留局部冗余变量或对采样观测敏感。重复选择可量化波长重现性，而局部密度约束可将保留波长分布至整个光谱范围。PLSR能够将共线光谱压缩为预测性潜变量，为小样本校准提供稳定主干。基于上述考虑，研究人员开发了结合频率聚合与块约束CARS（FB-CARS）以及PLSR引导、证据门控残差混合架构（PER-BHNet）的完整框架，旨在实现成品红茶多种品质指标的无损预测。

二、研究设计与关键方法

研究使用了来自中国云南省的47个散装成品红茶样本。理化测定由云南省农业科学院茶叶研究所完成。高光谱图像采用GaiaSorter Vis-NIR系统（Dualix Spectral Imaging，无锡）以推扫模式在373.98–1001.88 nm范围内采集，经白暗参考校正后，在400–1000 nm波长准则下保留243个建模波长（401.05–999.20 nm）。每个物理样本扫描一次，茶像素经分割后在感兴趣区域（ROI）内平均得到一个平均光谱，与对应的大样理化参考值配对。水浸出物、EGCG、ECG和赖氨酸（Lys）作为四个建模目标。

主要关键技术方法包括以下五个方面。第一，FB-CARS波长选择：将重复的基于系数的CARS与频率聚合和局部波长密度约束相结合，每次搜索对当前训练集90%的bootstrap样本拟合PLSR，按绝对系数排序并逐步缩减子集，八次重复各贡献一个最优子集用于重现性计算，最终按重现性阈值和目标特定块约束确定紧凑输入。第二，PLSR主干建模：比较1–4个组件的五折验证性能，采用一标准误规则选择最低充分复杂度；对EGCG和ECG考虑二区制和三区制浓度区制模型，对Lys考虑二区制模型，水浸出物保留全局模型。第三，残差混合网络（HybridDNN）：以五折袋外（OOF）PLSR预测残差为学习目标，网络由线性跳跃路径和非线性挤压激励（SE）路径组成，采用Huber损失和余弦学习率调度训练。第四，证据门控（Evidence Gate）：基于相对RMSE改善、加权胜率、残差相关性和偏倚比四项指标决定是否接纳残差校正，全部阈值通过才采用混合估计，否则保留PLSR主干。第五，鲁棒融合：按训练内部误差的归一化逆权重整合保留的专家模型，专家间分歧超过训练目标SD的0.25时采用加权中位数替代加权平均。

三、研究结果

3.1 化学变异与目标特异性光谱关联。 四个目标的浓度分布各异，EGCG、ECG尤其是Lys具有较大的相对变异。参考测量显示目标间存在强关联：水浸出物–EGCG相关系数0.881，水浸出物–ECG为0.896，EGCG–ECG为0.945；Lys与水浸出物、EGCG、ECG的相关系数分别为?0.818、?0.850和?0.838。

3.2 重现性与相关性联合识别汇聚波长。 选择重现性与边际相关性提供互补信息，二者的秩关联在水浸出物、EGCG和Lys上较弱或为负，在ECG上为中等正相关。上四分位频率、Pearson和Spearman集合的交集将选定并集缩减为水浸出物2个、EGCG 3个、ECG 6个和Lys 6个汇聚波长。EGCG和ECG共享554.30 nm汇聚波长，与其强参考值相关一致；ECG汇聚集额外包含826.15 nm近红外波长；Lys汇聚组合了523.50–566.20 nm可见光波长的簇与724.90 nm。

3.3 光谱冗余与紧凑特征PLSR诊断。 FB-CARS在四个目标上均产生最低的中位两两光谱相关，并将|r|>0.90的波长对比例降至低于全光谱和原始CARS。最佳测试紧凑PLSR配置分别使用20、25、15和5个波长，在去除89.7%–97.9%波长的同时保持接近全光谱的预测性能。

3.4 交叉拟合残差结构与选择性残差接纳。 波长–目标的中位绝对Pearson关联为水浸出物0.906、EGCG 0.705、ECG 0.588和Lys 0.823；交叉拟合PLSR残差关联降至0.051、0.116、0.083和0.060，表明PLSR捕获了大部分线性光谱–目标关联。证据门控接纳率为水浸出物3.5%、EGCG 17.0%、ECG 18.4%和Lys 27.0%，被接纳的残差权重为0.25或0.50。

3.5 组件消融。 将FB-CARS替换为K匹配的原始CARS导致平均R2降幅最大，从0.8579降至0.8276。移除残差HybridDNN分支使平均R2降至0.8450；禁用证据门控得到0.8525；以普通加权平均替代鲁棒融合得到0.8542。Holm校正的配对Wilcoxon检验在16项组件–目标比较中均不显著（校正后p≥0.9503），表5中的差异为描述性点估计趋势。

3.6 留出预测精度与基准模型。 外部留一法R2为水浸出物0.9068、EGCG 0.9051、ECG 0.8644和Lys 0.7553。水浸出物和EGCG的RPD分别为3.3103和3.2820，ECG和Lys为2.7446和2.0432。完整框架在目标-wise R2点估计上高于PLSR（0.8392）、SVR（0.8371）、MLP（0.8392）和直接HybridDNN（0.8325）。

3.7 留出样本的空间投影。 五个代表性样本的空间投影图展示了水浸出物、EGCG和ECG的目标特异性局部模型响应，三个成分呈现不同的样本内响应模式，表明FB-CARS选择的PLSR模型保留了超出样本级平均光谱预测的局部光谱响应信息。

3.8 预测一致性与残差模式。 ECG和Lys上端浓度范围的若干样本具有较大的负残差，高浓度观测是剩余误差模式中最明显的部分。

3.9 局限性与未来展望。 研究未包含独立外部测试集。未来工作将扩展至更多产地、采收季节和加工条件的校准集，并探索降波段或多光谱传感系统、跨仪器校准传递、轻量化实现和多指标联合预测。

四、讨论总结与结论

讨论部分指出，本研究结果补充了先前在不同样本材料和分析目标下开展的茶叶光谱学研究。紧凑波长选择与受控残差建模在成品红茶的四个指标上得到评估，紧凑PLSR结果为降波段筛查的进一步开发提供了基础。空间投影能力可进一步发展为样本内质量表征、在线分级和过程监测。

研究结论为：FB-CARS–PER-BHNet在水浸出物、EGCG、ECG和Lys上分别实现外部留一法R2为0.9068、0.9051、0.8644和0.7553，支持成品红茶多种品质指标的无损预测。FB-CARS降低了光谱冗余并产生紧凑的目标特异性表示，PLSR提供定量主干，残差HybridDNN、证据门控和鲁棒融合进行选择性、目标依赖的调整。替换FB-CARS在评估的组件对比中产生最大的描述性平均R2下降，但Holm校正检验未确立组件获益。基于47个映射高光谱立方体的空间投影进一步展示了FB-CARS选择PLSR投影的目标特异性样本内响应。总体而言，该框架结合了紧凑波长选择、稳定PLSR主干、选择性非线性校正和空间高光谱输出，用于成品红茶的无损品质评估。这些发现支持对成品红茶紧凑成分筛查的进一步研究，但在常规质量控制应用之前需要更大规模的独立数据集和预期操作条件下的验证。