《Journal of Marine Science and Engineering》：Two Decades of Coastal Contamination: A Review of Spatiotemporal Assessment of Cadmium and Lead Dynamics in the Bioindicator Mytilus galloprovincialis Along the Algerian Coastline and Compliance with Food Safety Standards
过去24年间，关于阿尔及利亚地中海沿岸痕量金属污染的研究显著增长，但其结果仍较为零散。本综述汇编并分析了来自24项独立研究的111个样本数据，这些研究报告了哨兵双壳类紫贻贝（Mytilus galloprovincialis）中镉（Cd）和铅（Pb）的浓度。汇编数据集包括来自5个港口站的23个样本和来自36个开阔海岸站的88个样本，覆盖阿尔及利亚三大沿海区域。为处理数据集的异质性，研究人员使用R 4.3.2版本进行了适当的非参数和多变量统计分析。结果显示，阿尔及利亚西部是污染最严重的区域，金属浓度存在显著空间变异，并呈现明显的向西污染梯度（PERMANOVA，区域R2 = 0.27，p < 0.001）。这些发现确定了环境监测的优先区域。在法规符合性方面，所有开阔站点双壳类软体动物中Cd浓度均低于Codex Alimentarius最大限量，而Pb在30.3%的站点（10/33）超标，表明在食品安全限量方面存在较大隐患。本综合研究首次对阿尔及利亚地中海沿岸Cd和Pb污染进行了连贯的国家评估，并为有针对性的、协调统一的生物监测策略奠定了科学基础。
引言部分指出，金属是导致海岸带环境退化的最重要污染物之一。痕量金属因其毒性、持久性和抗降解性而被认为尤其危险，其中铅（Pb）和镉（Cd）因低暴露水平下的高毒性、非必需生物学作用及在水生生物中的生物累积倾向而备受关注。Codex Alimentarius规定软体动物中Pb和Cd的最大残留限量分别为1.5 μg g
?1和2 μg g
?1湿重。Cd暴露可导致骨骼、心血管系统、肾脏和肝脏损伤以及视力和听力障碍；Pb则影响神经、呼吸、消化和生殖系统并干扰酶功能。在生物监测模型方面，双壳类软体动物因固着性、广泛地理分布、滤食习性及显著的生物累积能力而成为有价值的监测生物，其中
M. galloprovincialis已成为地中海沿岸痕量金属污染监测中使用最广泛的哨兵生物之一。在北非，阿尔及利亚海岸线因生态敏感性和人口社会经济增长带来的海岸污染源暴露增加而成为环境监测研究的重点。然而，大多数研究局限于短期采样（通常不超过两年），尚缺乏将分散结果综合为统一评估的尝试。本综述旨在：（a）重建2000–2024年间阿尔及利亚沿岸
M. galloprovincialis中Cd和Pb污染的时空趋势；（b）划定需要优先监测的持续污染区域并识别数据不足区域；（c）评估非港口站点贻贝中Cd和Pb浓度与Codex Alimentarius最大限量的符合性；（d）为更协调、持续和基于证据的生物监测计划提供科学依据。详细案例研究部分指出，阿尔及利亚人口在2000至2026年间增长约55%，其中91%居住在沿海，工业活动集中在海岸带（2024年38%的工业和60%以上的高污染活动位于沿海）。海水淡化、污水处理、农业集约化（化肥农药）、磷石膏副产物及海运活动（防污涂料、含铅汽油、烃类泄漏）共同构成Cd和Pb的多种来源，这些压力集中在Oran–Arzew、Algiers–Rouiba–Régha?a和Skikda–Annaba三个区域。
材料与方法部分：文献检索通过Google Scholar、ResearchGate和Web of Science进行，检索2000–2026年发表、采样覆盖2000–2024年的研究，最终保留24项研究。数据提取包括Cd和Pb浓度、采样站地理位置、采样年份及季节/月份；湿重（WW）数据按
M. galloprovincialis干重占湿重19%（含水率81.05%）的转换因子转换为干重（DW），并对Codex限量作相同转换以便直接比较。港口站点因贻贝不供人类食用而被排除于食品安全评估之外。为表征各站点各采样期的金属暴露上限，优先提取最大值，未报告最大值时按μ + 2σ估算。共识别41个采样站（36个开阔海岸站、5个港口站），分布于西部、中部和东部沿海区域。分析方法方面，24项研究中20项使用AAS，4项使用ICP基技术；仅14项研究使用有证参考物质（CRM）验证准确性，仅1项报告检出限（LOD），5项研究报告湿重数据。统计分析包括描述性统计、配对Wilcoxon符号秩检验（效应量用匹配对秩双列相关r）、Kruskal–Wallis检验（效应量ε
2）及Dunn事后检验（Bonferroni校正）、置换多元方差分析（PERMANOVA；基于欧氏距离、9999次置换，固定因子为区域、站点类型和年代）、单样本Wilcoxon检验评估站点均值与限量比较、Mann–Kendall趋势检验与Sen斜率估计。食品限量换算为干重当量：Cd 10.53 μg g
?1 DW、Pb 7.89 μg g
?1 DW。土地覆盖数据来自ESA WorldCover（v200，2021），使用QGIS 3.40.4与Python 3.12.9进行空间制图。
结果与讨论部分：2000–2024年间111个样本（5个港口站23个样本、36个开阔站88个样本）显示，Pb浓度范围0.003–37.6 μg g
?1 DW，显著高于Cd的0.002–6.24 μg g
?1 DW（配对Wilcoxon检验，V = 2124.5，p < 0.001；68对中56对Pb高于Cd，r = 0.81）。Kruskal–Wallis检验显示两种金属均存在显著空间异质性（Cd：H = 20.475，ε
2 = 0.273；Pb：H = 32.828，ε
2 = 0.322；均p < 0.001），Dunn事后检验表明西部与中部、东部均存在显著差异（Cd调整p < 0.001和p = 0.004；Pb均p < 0.001），而中部与东部之间无显著差异（p = 1.00），呈现明显西—东梯度。PERMANOVA显示区域解释最大方差比例（R
2 = 0.265，p < 0.001），站点类型亦显著（R
2 = 0.097，p < 0.001），区域×年代交互显著（R
2 = 0.138，p < 0.001），站点类型×年代交互显著（R
2 = 0.027，p = 0.040），年代单独（p = 0.060）及区域×站点类型（p = 0.58）不显著。
西部海岸（Oran、Arzew、Mostaganem）区域评估：Cd在港口内浓度低于开阔海，Oran湾高值主要与Cueva del Agua排放口（承载Oran 80%废水）有关，Fort Lamoune最高达6.24 μg g
?1 DW、Cueva del Agua 5.96 μg g
?1 DW；Terga Beach达4.8 μg g
?1 DW，与El Mallah河未经处理的城市和工业废水输入有关；Hafer al Jamel最低0.5 μg g
?1 DW，最初被视为对照站但后续采样显示高金属水平而须重新考量。Pb在非港口站点显著升高，Sidi Mejdoub（25.61 μg g
?1 DW）和Willis（22.9 μg g
?1 DW）最高；Kristel站最初被作为参照站，但2016年春季达37.63 μg g
?1 DW、冬季24.9 μg g
?1 DW，IMBI达0.9068，表明该站不能合理视为未污染参照点。Arzew、Ain Defla、Cueva del Agua和Fort Lamoune均值9.26 μg g
?1 DW，均超Codex限量。人为驱动因素包括Oran人口增长约28.2%（1998–当前）、Arzew大型炼油、液化天然气（LNG）和石化综合体（2800公顷，含五个液化联合体、一个炼油厂、甲醇树脂、氨联合体及960 MW电厂等）以及多个工业区，污染主要由石化活动、未经处理的工业排放和生活污水直排入海驱动，沿海排放口污染物负荷高于港口环境。
中部海岸（Algiers、Tipaza、Boumerdès）区域评估：Cd范围0.08–2.6 μg g
?1 DW，均低于Codex限量；最高值在Berrard农场（邻近Bouharoun港和农业区），可能与过量农药施用及含Cd磷肥（12 mg Cd/kg肥料）经径流、侵蚀和淋溶进入水体的过程有关；Sercouf均值1.35 μg g
?1 DW（Reghaia–Rouiba工业区排放经Reghaia河入海）；Tigzirt 0.011 μg g
?1 DW、Rocher Lilly均值0.1475 μg g
?1 DW较低。Pb最高值在Algiers湾东侧Bateau Cassé站（14.83 μg g
?1 DW），邻近海水淡化厂和El Hamiz河（输送Rouiba工业区 effluent 及Bordj El Kiffan未经处理的城市排放）；Algiers渔港均值5.44 μg g
?1 DW、最高19.315 μg g
?1 DW（2016年），该港接收26个废水排放点（估计50万–70万立方米）、肥皂和油脂制造、石油相关工业及热电厂温排氯化海水，且无废水处理设施，属高风险环境区；Rocher Lilly 0.44、Boudouaou 0.4、Orca marine 0.10 μg g
?1 DW较低。
东部海岸（Jijel、Skikda、Annaba）区域评估：Cd最高值在Skikda（3.26 μg g
?1），Annaba 1.24 μg g
?1，Collo 0.53 μg g
?1；Jijel沿岸约0.233 μg g
?1，与该区域工业发展有限及Djen Djen港经济工业影响相对有限有关；港口环境Cd为0.31–0.56 μg g
?1（Djen Djen、Boudis、Ziama Mansouriah）。Pb最高值在Annaba（12.3 μg g
?1）、Seybouse（10.19 μg g
?1）和Skikda市（7.13 μg g
?1 DW）；Oued Zhour最低0.003 μg g
?1；港口Pb分别为Djen Djen 4.17、Boudis 3.07、Ziama Mansouriah 1.33 μg g
?1。Skikda为阿尔及利亚第三大港，拥有石化平台和大型化学工业（ENIP、CP1K、POLYMED），依2004年12月25日第04-20号法律被列为高风险城市区，2006年第06-161号行政令确认；Annaba集中钢铁（El Hadjar）、化学（Asmidal磷肥）、冶金（SN Métal）和塑料加工等产业；Jijel工业以玻璃（Africaverre）、砖（Société Briqueterie Taher）和食品罐头（COJAK）为主，并拥有Taza海洋保护区（MPA），森林覆盖48.43%、农业用地45.7%。
食品安全阈值与符合性部分：27个有Cd数据的站点均未超过Codex限量（10.53 μg g
?1 DW），而33个有Pb数据的站点中10个（30.3%）超过Pb限量（7.89 μg g
?1 DW）；单样本Wilcoxon检验确认Cd显著低于限量（V = 0，p = 2.58 × 10
?7；中位数0.55 μg g
?1），Pb在中位数水平亦显著低于限量（V = 158，p = 8.41 × 10
?4；中位数2.96 μg g
?1）。Pb超标集中于西部（Willis、Sidi Mejdoub、Fort Lamoune和Cueva del Agua达100%样本级超标，Kristel和Arzew为75%），东部Annaba 100%、Le Seybouse 50%，中部Bateau Cassé 66.7%。总体而言，阿尔及利亚海岸线Pb水平接近Codex阈值，超标局限于少数站点。
时间分析部分：基于按区域和站点类型计算的年度中位数应用Mann–Kendall检验，并以Sen斜率量化变化率。西部港口站点Cd在2000–2023年间呈显著上升趋势（τ = 1.00，p = 0.028，Q = +0.51 μg g
?1 DW yr
?1）；中部开阔海岸站点Pb呈高度显著下降趋势（τ = ?0.845，p = 0.002，Q = ?0.75 μg g
?1 DW yr
?1）；其余区域—站点类型组合无显著趋势，东部港口站点因时间重复不足未作趋势分析。需注意数据集非连续长期监测记录，年度中位数代表年份特异观测池而非固定站点面板，趋势结果应视为探索性。生物因素方面，配子发生相关的生理变异使金属浓度季节波动与生殖周期和个体生理状态密切相关，解毒机制亦调控生物累积，建议国家监测计划标准化采样季节（固定季节窗口、避开繁殖高峰期）。Cd时间格局：西部港口站点持续上升，西部开阔站点在2011–2012年出现高值（与Oran–Arzew基础设施建设及Arzew Fertial氨肥联合体产量激增同期）后至2024年持续下降；中部开阔站点自2016年起下降，港口站点2018–2020年上升后下降（可能部分反映COVID-19疫情期间港口交通减少）；东部开阔站点2012–2016年下降（可能与Annaba地区环境法规执行有关，2012年两家工业单位因不合规被关停、25家企业收到正式通知），2020年前后达峰后逐渐下降。Pb时间格局：西部港口站点2000–2009年显著上升（与Oran–Arzew工业走廊密集海运、烃类泄漏及含铅汽油淘汰前的大气沉降有关）；中部港口站点约2015年起下降、2021–2022年达最低（与阿尔及利亚含铅汽油禁令及疫情期间海运减少在时间上一致）；中部开阔站点自2020年起上升，可能与疫情后工业复苏有关，但无法建立直接因果联系。
结论部分：本研究首次对2000–2024年采样、截至2026年发表的阿尔及利亚沿岸
M. galloprovincialis中Cd和Pb数据进行了国家层面综合，揭示污染水平的显著空间异质性，西部区域浓度最高，东部局部热点（Oran–Arzew和Skikda–Annaba大型工业港口综合体附近）为优先监测区；Jijel水平相对较低但数据稀缺限制了解释。识别出的空间空白包括A?n Témouchent以西的Tlemcen海岸、Mostaganem与Algiers–Tipaza集群之间的Chlef段以及Béja?a–Jijel边界，应优先纳入未来采样。Cd在所有开阔海岸站点均低于Codex限量，Pb在33个站点中10个（30.3%）超标；此比较仅针对法规限量，未开展暴露或健康风险评估。局限性包括：多数源研究为短期断续监测、生理变异影响、采样协议异质和缺乏空间协调；文献检索使用英文关键词、固定时间窗、灰色文献纳入可能导致阿拉伯语和非索引来源代表性不足；源研究未正式质量评价（CRM、检出限、消解和仪器方法、贻贝规格、季节、净化），采用固定19%干重转换因子；仅限单一物种、未整合沉积物或水化学；观测时空分布不均且重复季节观测非统计独立，区域和时间结果应视为探索性。最后提出协调统一阿尔及利亚贻贝监测的六项路线图：（i）建立固定参照和热点站点网络，包括识别的未监测段；（ii）每年同一季节采样，标准化贻贝规格并报告条件指数和干重比例；（iii）采用通用分析协议、有证参考物质、报告检出限并开展实验室间比对；（iv）协同采集沉积物和水，在无本地种群处采用贻贝笼养；（v）以干重和湿重开放共享报告结果；（vi）扩展至其他金属和其他哨兵物种。
