《Biomass and Bioenergy》：Life cycle impact assessment of biobased hydrogen production through thermochemical and biochemical processes: A case study of Idaho origin feedstocks
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•与美国的平均水平相比，使用区域性的原料和电力组合可以减少高达68%的排放。•与传统方法相比，生物质残渣可以减少96%的温室气体排放。•通过气化过程，实现了较低的全球变暖潜能值（GWP，为0.30千克二氧化碳当量/千克氢气）。•与生化过程相比，热化学过程的排放量减少了27%。引言
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与美国的平均水平相比，使用区域性的原料和电力组合可以减少高达68%的排放。
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与传统方法相比，生物质残渣可以减少96%的温室气体排放。
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通过气化过程，实现了较低的全球变暖潜能值（GWP，为0.30千克二氧化碳当量/千克氢气）。
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与生化过程相比，热化学过程的排放量减少了27%。
引言
与通常使用蒸汽甲烷重整过程的化石基氢生产相比，基于生物的氢被视为一种新兴的清洁能源[1]。蒸汽甲烷重整利用天然气和蒸汽在高温下生产氢气和水蒸气[2]。虽然这一过程能够产生较高的氢产量，但其二氧化碳（CO2）和氮氧化物（NOx）的排放量比使用基于生物的氢原料时要高[3]。虽然可以通过碳捕获和封存技术来减少排放，但这会增加成本和能源消耗[4]。从可持续的生物质资源（如农业和森林残渣）中生产的氢气越来越被认可为一种有前景的清洁能源生产途径，特别是在生物质资源丰富且农业部门发达的地区。在爱达荷州，农作物生产和森林管理产生的残渣构成了一个重要的原料基础，不仅能够支持氢气生产，还能从这些原本未充分利用的材料中创造价值[3]。利用这些本地生物质资源生产氢气可以降低生命周期内的温室气体（GHG）排放，同时减少露天焚烧残渣的现象，改善当地空气质量，并有助于维护森林健康和降低野火风险[3]。
生物质氢气的生产可以通过两种主要方法实现：热化学转化和生化转化。热化学过程通过热能（200-900°C的热解或700-900°C的气化）分解生物质，随后通过水煤气转换反应生成氢气[3]。在热化学方法中，气化方法产生的氢气产量最高，总体产率根据反应器配置和操作条件的不同而变化，范围在25%到90%之间。相比之下，热解的转化效率在3%到48%之间，具体取决于原料特性以及催化热解与下游合成气升级和生物油重整结合的程度[3]。根据相关研究，无论是热解还是气化过程都会产生生物油，其产量可达61%，但需要进一步处理才能提取氢气，同时还能生成价值较高的生物炭，产量在5%到37%之间[5],[6],[7]。而生化途径则利用微生物过程（如暗发酵）在较低温度（约30-85°C）下将碳水化合物和有机物转化为氢气[8]。暗发酵在利用木质纤维素原料（包括农业和森林残渣）生产氢气方面显示出潜力，尽管其氢气产量（6-10%）通常低于热化学过程。每种方法在能源需求、转化效率、原料适用性、副产品生成和技术成熟度等方面都有不同的权衡，这些因素会影响其生命周期的环境性能[3]。
最近的生命周期评估表明，与传统的蒸汽甲烷重整（SMR）相比，生物质原料生产的氢气能够大幅减少温室气体排放，后者每千克氢气产生的温室气体排放量约为10.28千克二氧化碳当量[3]。对已发表的研究进行的综合评估发现，生物质氢气的碳足迹较低，约为每千克氢气0.32千克二氧化碳，相比液态烃基氢气生产方式减少了96%[3]。生物质气化在碳强度方面始终优于其他过程，并被国际能源署（IEA）的生物能源工作组认为是经济可行且环境效益显著的氢气生产方式，在生物质资源丰富的地区，其平准化成本与电解法相当[9]。然而，环境性能会因原料类型、转化技术、处理能源来源和系统边界定义的不同而有所差异。
结合氢气转化途径、区域生物质资源的可用性和物流基础设施，可以决定基于生物质的氢气生产方式的可行性和环境性能。农业残渣的可用性受到作物轮作、收获时间、土壤保护需求和其他用途的影响而变化较大。木材采伐和燃料减少处理产生的森林残渣在物流方面面临诸多挑战，包括资源分布分散、地形崎岖、水分含量高（湿基态50-55%）以及季节性收集时间窗口的限制[10]。运输距离是一个关键因素，研究表明，由于生物质的热值较低（干基态约为18.5 MJ/kg），而氢气的热值为120 MJ/kg，因此收集半径的增加会显著提高温室气体排放和经济成本[11]。预处理操作（如研磨、干燥和致密化）可以提高运输效率，但会增加能源消耗，从而影响生命周期排放。
尽管关于基于生物的氢气生产环境性能的文献越来越多，但将当地特定原料特性、物流基础设施和转化参数综合考虑的区域规模评估仍然有限。许多研究使用通用或全国平均的数据来描述生物质性质、运输距离和能源特征，这些数据可能无法准确反映区域实际情况。爱达荷州独特的农业结构（包括灌溉农业产生的玉米和小麦残渣）、广阔的森林管理所产生的木质生物质，以及主要由水电供应的区域电力结构，为其生物质氢气生产创造了特定的区域背景[12]。为了考虑这些区域特点，本研究评估了三种当地可获得的木质纤维素原料（小麦秸秆、玉米秸秆和森林残渣）通过热解、气化和暗发酵的生产路径。选择这些路径是为了体现不同的转化机制、原料处理需求、氢气产量和能源需求，并对其进行环境性能的对比评估。此外，很少有研究系统地应用敏感性分析来评估生物质氢气生产路径，这使得评估结果更加透明和可重复，符合美国能源部（DOE）的氢气项目评估标准[13]。通过整合爱达荷州特有的原料可用性、县级运输物流、区域电力概况和敏感性分析，本研究提供了选定的基于生物质的氢气生产路径的环境性能比较评估。该评估还补充了爱达荷国家实验室（INL）在推动低碳氢技术和综合能源系统方面的工作，包括在山区西部测试和验证Fuel Cell Energy公司的工业氢气生产概念[14]。
小麦秸秆、玉米秸秆和森林残渣是爱达荷州常见的木质纤维素资源，在标准化的生命周期评估工具（如美国能源部下属阿贡国家实验室开发的GREET工具）中有详细的记录。这有助于更全面地比较热化学和生化氢气生产路径。这些木质纤维素原料为比较不同转化途径提供了统一的基础，同时考虑了原料特性、运输物流和转化效果的差异[5],[15],[16],[17],[18],[19],[20]。尽管土豆是爱达荷州最大的农产品，但由于其物理特性和现有利用方式与本研究考虑的木质纤维素农业残渣和森林生物质有很大不同，因此未将其纳入分析[21]。
本研究系统地比较了基于生物的氢气生产过程中热解、气化和暗发酵的生命周期环境性能，并确定了影响其环境影响的因素。采用从摇篮到大门（cradle-to-gate）的生命周期评估框架，利用爱达荷州的具体数据（包括区域电力概况、县级原料可用性和运输物流）对这些路径进行了评估。建立了全面的生命周期清单，涵盖了原料生产、收集、运输、生物质转化以及后续氢气分离和净化环节。进一步进行了结构化的敏感性分析，以量化关键工艺和供应链参数对生命周期温室气体排放的影响。通过识别不同转化路径中的主要环境影响因素，本研究为技术选择、供应链优化以及爱达荷州和更广泛山区地区的可持续生物质氢气生产提供了见解。
部分摘录
数据与方法
本研究是对爱达荷州区域内可获得的生物质残渣生产的氢气进行的从摇篮到大门的生命周期评估，比较了使用小麦秸秆、玉米秸秆和森林残渣作为原料的热化学（热解、气化）和生化（暗发酵）转化路径。所使用的基于过程的生命周期评估（LCA）模型遵循ISO 14040和14044标准，包括目标与范围定义、生命周期清单分析、生命周期影响评估和结果解读。
结果与讨论
本研究量化了使用生物质原料通过热化学和生化转化过程生产氢气的环境影响。通过将氢气设定为所有路径的主要产品，分析能够对不同的原料和转化技术进行一致比较，从而找出具有更高氢产量和更低环境影响的路径。
结论
本研究评估了在爱达荷州特定条件下，通过气化、热解和暗发酵从小麦秸秆、玉米秸秆和森林残渣生产生物质氢气的从摇篮到大门的环境影响。在评估的路径中，气化方法表现出最佳的环境性能，实现了最低的全球变暖潜能值（GWP，为0.28–0.31千克二氧化碳当量/千克氢气）、臭氧消耗潜力（ODP）、能源潜力（EP）和光解潜力（POFP）。这些结果主要归因于其较高的氢产量和有利的平衡性。
CRediT作者贡献声明
Jonathan Thompson:写作——审稿与编辑、原始草稿撰写、可视化、软件开发、方法论制定、数据分析、概念化。Kundan Kumar:写作——审稿与编辑、软件开发、方法论制定、数据分析、概念化。Wen-Chi Cheng:写作——审稿与编辑、监督。Haiyan Zhao:写作——审稿与编辑、监督。Ming-Hsun Cheng:写作——审稿与编辑、验证、监督、资源管理、概念化。
致谢
本研究得到了Critical Materials and Energy Systems Innovation Center、BWX Technologies以及爱达荷大学（位于美国爱达荷州福尔斯中心）的支持。本研究由CAES-INL合作基金资助。
Jonathan Thompson|Kundan Kumar|Wen-Chi Cheng|Haiyan Zhao|Ming-Hsun Cheng
