通过氮掺杂界面工程实现的基于木质的立体微反应器,能够高效催化还原多种污染物

《Bioresource Technology》:Wood-based three dimensional microreactors enabled by nitrogen doped interface engineering for high-efficiency catalytic reduction of various pollutants

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年11月06日 来源:Bioresource Technology 8.2

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    通过界面调控实现氮掺杂的木质多孔微反应器。
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    氮掺杂提高了光吸收、电荷分离和传输能力。
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    氮掺杂增加了电化学活性表面积和电子转移效率。
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    该复合材料表现出优异的可重复使用性和还原效率。

引言

随着纺织染色、皮革加工和造纸等行业工业化的不断进步,大量的有机染料、重金属离子和含氮有机污染物被排放到水环境中,对生态系统和公共健康构成了严重威胁(Rajni et al., 2025, Ma et al., 2025)。由于其温和的反应条件、高效率和广泛的应用性,催化还原技术被认为是处理这些污染物的最有效方法之一(Hu et al., 2017; Boasiako et al., 2022)。然而,传统的粉末催化材料在实际应用中仍面临若干瓶颈,包括颗粒聚集、回收困难、使用过程中的材料损失以及催化效率有限(Zhou et al., 2023, Bao et al., 2025)。这些缺点严重阻碍了它们的大规模应用和可持续发展。因此,开发具有高活性、可回收性和结构稳定性的催化材料已成为废水处理领域的重要研究重点。
近年来,基于生物质材料的三维结构催化系统逐渐成为研究热点。其中,木材因其天然的分层多孔结构、优异的机械稳定性和丰富的表面官能团而被认为是理想的催化剂支撑材料(Zhang et al., 2022, Wang et al., 2023)。特别是去除木质素后,木材的内部质量传递通道进一步打开,同时暴露出更多的活性位点,这有助于催化活性组分的负载以及反应物的扩散和传输(Bao et al., 2024)。然而,仅依靠结构调控仍不足以根本克服催化性能的限制。催化反应的效率不仅取决于材料的结构特性,还与其界面电子结构密切相关(Shu et al., 2022)。因此,在充分利用三维木质结构优势的基础上,通过电子结构调控进一步提高催化活性成为实现性能突破的关键策略。氮掺杂是一种特定的非金属元素引入方法,已被证明是一种高效且可控的方法。氮原子的引入不仅可以改变局部电子密度分布和调节能带结构,还可以在材料表面引入缺陷位点和活性中心,从而促进载流子的分离和迁移(Volperts et al., 2023, Ding et al., 2024a, Xu et al., 2024b)。
基于此,本研究在先前开发的脱木质素木质催化系统基础上引入了氮掺杂界面调控策略。通过协同调节支撑材料的电子结构与界面耦合行为,进一步增强了复合催化材料的催化性能。具体而言,使用脱木质素的杨木作为三维骨架结构,并通过氮掺杂构建一个富含活性位点的界面,随后原位生长双层金属氧硫化物(InCoOS)纳米颗粒。这样,制造出一个结合了分层多孔结构传输优势与优化界面电子特性的三维微反应器。目的是改善复合催化材料的界面电荷传输和反应动力学,从而在保持优异的可重复使用性和可持续性的同时提高催化还原效率。这项工作为有效废水净化系统的发展提供了重要的理论基础。

章节片段

实验材料

毛白杨(Populus tomentosa Carrière)由福建福龙木业有限公司提供,尺寸为2 mm × 30 mm × 20 mm(纵向 × 径向 × 切向)。过氧化氢(AR, H?O?)、氢氧化钠(AR, NaOH)、硼氢化钠(AR, NaBH?)、柠檬酸三钠(AR, C?H?Na?O?·2H?O)和尿素(AR, CH?N?O)均购自中国药科大学化学试剂有限公司。对硝基酚(AR, C?H?NO?, 4-NP)、硫代乙酰胺(75.13 (MW), C?H?NS, TAA)等也可用于实验。

微观结构分析

采用SEM对DPT(脱木质素的杨木)、N/DPT(氮修饰的脱木质素杨木)和N/DPT@InCoOS(负载InCoOS纳米颗粒的氮修饰脱木质素杨木)的微观形态结构进行了表征,结果如图1(a-d)所示。图1(a)的SEM分析显示,DPT保持了典型的多孔木材结构,其孔道内壁平坦且相对光滑,呈现出自然的分层多孔网络。

结论

成功制备了一种氮修饰的脱木质素木质双金属氧硫化物复合催化材料(N/DPT@InCoOS)。氮掺杂保持了木材的多孔结构,为InCoOS纳米颗粒的负载提供了丰富的锚定位点,并且不会破坏纤维素的晶体结构,而是通过表面修饰和界面相互作用实现了功能化。XPS分析证实了In3?、Co2?和S2?在材料中的稳定存在。

CRediT作者贡献声明

Xinde Bao:撰写 – 原稿撰写、软件使用、方法论设计、实验研究、数据分析、概念化。Renwei Huang:验证、软件使用、方法论设计、实验研究、数据分析。Biye Liu:验证、软件使用、方法论设计、实验研究、数据分析。Meng Yang:验证、软件使用、数据分析。Jinguo Lin:撰写 – 审稿与编辑、监督、资源协调、项目管理和资金获取、数据分析。

Boasiako et al., 2023, Deng et al., 2025, Wang et al., 2026.

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本工作得到了中国国家自然科学基金(编号:31000269)、福建省财政厅研究基金(编号:K8115004A)以及福建省林业科学技术项目(编号:2025FKJ18)的支持。
Xinde Bao | Renwei Huang | Biye Liu | Meng Yang | Jinguo Lin``````
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