小兴安岭森林可燃物燃烧细颗粒物（PM2.5）排放的植被类别特异性控制因子：基于随机森林与XGBoost模型的验证研究

《Fire》：Study on Particulate Matter Emissions from Forest Combustible Material Combustion in the Xiao Xing’an Mountains Region with Random Forest and XGBoost Model Validation

　　

本研究检验了小兴安岭森林可燃物燃烧产生的细颗粒物（PM2.5）排放是受共同因子控制，还是受植被类别特异性因子控制。研究人员在实验室燃烧舱内对6种针叶树、9种阔叶树和7种灌木进行燃烧实验（共6966次测量）。由于各类别所测试的因子不同，效应在各类别内部进行分析，跨类别比较仅针对共有因子，采用方差分析（ANOVA）、多元线性回归、随机森林和XGBoost方法。可燃物载量（fuel load）是三类植被的共同主要因子。此外，灌木的PM2.5受含水率（moisture content）、植物部位（plant part）和燃烧方式（combustion mode）控制；阔叶树受植物部位、季节和物种控制；针叶树受植物部位和风速（wind speed）控制。在共有因子中，含水率仅在灌木中表现出明显效应（偏η2 = 0.16，而乔木中≤0.03）。灌木的阴燃（smoldering）试验产生的PM2.5比明燃（flaming）试验高34%（p < 0.001），阔叶树的树皮和枝条在4月的PM2.5浓度比7月高89%。灌木平均排放因子（emission factor）为12.5 g/kg，种间差异不显著（p = 0.668）。在分组五折交叉验证下，随机森林和XGBoost的R2达到0.77–0.96，而线性模型为0.21–0.74。研究结果支持将植被类别作为区域森林火灾排放清单的分层变量。

一、研究背景与问题

森林火灾向大气释放大量空气动力学直径≤2.5 μm的细颗粒物（PM_2.5），对空气质量、人体健康和气候强迫均有明确影响。生物质燃烧产生的PM_2.5与心血管和呼吸系统死亡率升高相关，其碳质气溶胶组分通过黑碳的直接吸收和有机气溶胶的散射影响辐射平衡。在全球气候变化背景下，野火频率、强度和过火面积持续增加，IPCC已将生物质燃烧气溶胶列为具有短期但气候意义显著辐射效应的组分，因此需要准确、具有区域特异性的森林可燃物PM_2.5排放表征。

在中国，森林火灾和露天生物质燃烧是重要的空气污染来源，东北温带森林尤其易受野火影响。生物质燃烧是该区域环境PM_2.5浓度的主要贡献者，尤其在春季防火期和冬季取暖期。已有针对黑龙江省的高分辨率排放清单指出，由于该地区针阔混交可燃物类型的物种特异性排放因子有限，清单存在持续不确定性；近期清单也一致识别出森林和农作物残茬燃烧是春季火险窗口期的主要非点源PM_2.5贡献者。然而，对于小兴安岭地区共存的针叶、阔叶和灌木可燃物，其主导排放驱动因子如何变化，尚缺乏系统的受控评估。

排放特征受可燃物因子复杂交互作用支配。较高含水率抑制完全氧化并促进阴燃，后者是低温、限氧的燃烧方式，会产生不成比例的高浓度有机气溶胶和细颗粒物。可用于颗粒物形成的挥发分比例由可燃物类型、植物部位和化学组成决定。富含树脂的针叶、富含纤维素的阔叶和致密木质组织具有根本不同的热解路径和排放特征，这与半纤维素、纤维素和木质素的不同热分解行为一致。修正燃烧效率在植被类型间也存在显著差异，并影响释放PM_2.5的元素碳与有机碳组成。风速决定氧供给水平、火焰形态和燃烧速率，因而被纳入许多烟雾管理的排放因子清单。

现有关于这些控制因子的认识多来自野地可燃物的实验室燃烧研究。大型实验室计划已测定北美、非洲和亚洲多种可燃物的PM_2.5及痕量气体排放因子，并与野外观测数据一起被汇编为排放因子数据库，供清单和大气模型使用。这些汇编按宽泛的生物群区或可燃物类型报告PM_2.5排放因子，而东北亚温带混交林仍代表性不足。机器学习方法近期已被应用于中国东北森林可燃物燃烧的PM_2.5研究，分别针对阔叶树（LightGBM、随机森林和梯度提升）、针叶树（随机森林）和灌木（随机森林）开展。但这些研究各自只处理单一植被类别，因而共存植被类别之间的控制因子是否共享，尚未在同一分析框架内得到检验。

小兴安岭地区植被由针叶林、落叶林和混交林组成，占该区域面积的78%以上。林冠层优势树种包括红松（Pinus koraiensis）和兴安落叶松（Larix gmelinii）等针叶树，以及槭属（Acer spp.）、榆属（Ulmus spp.）和椴属（Tilia spp.）等落叶树；灌木层包括毛榛（Corylus mandshurica）和刺五加（Acanthopanax senticosus），其地上生物量较高。已有研究建立了四种主要灌木的加性生物量模型，对12种区域灌木进行了可燃性测试，并表征了森林可燃物参数和林分结构。该区域干春气候与反复发生的火灾并存，使其成为PM_2.5排放研究的重要生态试验案例。相关区域研究已量化大兴安岭火灾排放、凉水国家级自然保护区的燃烧PM_2.5、黑龙江省主要乔木树种的含碳气体排放、中国森林火灾污染物排放的时空格局以及火灾驱动的净初级生产力损失。尽管如此，尚无研究在受控条件下系统比较同一区域针叶树、阔叶树和灌木的PM_2.5排放，也未识别主导排放控制因子在植被类别间是一致还是根本类别特异。

本研究通过基于实验室的实验燃烧研究填补这一空白。与以往孤立处理各植被类型的实验室研究相比，本工作的关键新颖性在于采用相同的统计和机器学习流程，对小兴安岭三大植被类别PM_2.5排放的主导控制因子进行系统、并列的比较。为控制地点、设备或季节性等无关变量，点火条件和燃烧舱气流在各实验序列内标准化，22个物种的重复试验提供了比野外数据更强统计效力的因子数据集。核心假设是：控制PM_2.5排放的关键变量在植被类别间存在差异，因此单一排放因子无法充分描述混交林。研究追求四个目标：（1）量化22个物种（涵盖针叶树、阔叶树和灌木）叶片、枝条和树皮燃烧的PM_2.5排放；（2）识别各类别中控制PM_2.5排放的最关键环境和可燃物变量；（3）评估灌木物种排放因子及其种间变异性；（4）建立类别特异的统计和机器学习PM_2.5排放预测模型。

二、主要关键技术方法

研究人员在小兴安岭代表性林分采集22个物种的叶片、枝条和树皮样品，阔叶树样品于4月、7月和10月采集以覆盖物候周期，针叶树和灌木仅于7月采集；通过烘箱干燥（40 °C）或去离子水重湿平衡将样品调至目标含水率，并称重至±0.0001 g。采用带PM_2.5分析设备和通风系统的燃烧舱进行标准化点火的实验室燃烧实验，针叶树设置0、1、2、3 m/s四个风速水平，灌木分别进行明燃和阴燃试验。PM_2.5采用重量法（JCH-6120中流量颗粒物采样器，100 L·min^?1）定量，并以GQ-058 PM_2.5空气质量分析仪（红外光散射原理）连续监测动态变化。数据分析在R 4.6.1中完成，采用方差分析、多元线性回归、随机森林（ntree = 500）和XGBoost（η = 0.05，max_depth = 6，nrounds = 300）建模，并以分组五折交叉验证评估模型性能。

三、研究结果

3.1 总体PM_2.5排放格局

6966次测量涵盖2592次针叶树、3240次阔叶树和1134次灌木观测，涉及22个物种。三类植被的PM_2.5排放均呈高变异性，变异系数从65%（阔叶树）到78%（灌木）。各类别内存在种间差异，但次于实验条件的效应。针叶树中红皮云杉（Picea koraiensis）平均PM_2.5最高（0.032 g），Picea jezoensis var. microsperma最低（0.018 g）；阔叶树中Prunus maackii和Acer mono浓度最高（约14,800 μg/m³），Prunus padus最低（10,905 μg/m³）；灌木中S. reticulata var. amurensis排放最多（0.026 g），A. senticosus最少（0.021 g）。

3.2 各类别的主要控制因子

灌木：含水率是PM_2.5排放的最强相关因子（Pearson r = 0.374，p < 0.001，R² = 0.14），含水率每增加一个百分点，PM_2.5增加7.6 × 10^?4 g。主效应方差分析中，含水率（F = 194.6）、可燃物载量（F = 185.9）、植物部位（F = 125.4）和燃烧方式（F = 14.5）均显著（均p < 0.001），物种不显著（F = 1.86，p = 0.084）。阴燃产生的PM_2.5显著高于明燃（均值0.026 vs. 0.019 g；Wilcoxon W = 140,225，p < 0.001），增幅34%，且在全部7个物种中一致；S. reticulata var. amurensis两种方式差异最大（65%），A. senticosus最小（6%）。可燃物载量×燃烧方式交互作用显著（F = 13.1，p < 0.001），表明高载量下阴燃与明燃差异扩大。叶片PM_2.5比枝条高53%（0.0279 ± 0.0195 vs. 0.0182 ± 0.0145 g；Wilcoxon W = 105,078，p < 0.001），且在全部7个物种中叶片均超过枝条（比值1.2–2.8）；该差异在明燃试验中大（0.0279 vs. 0.0109 g），在阴燃试验中小（0.0279 vs. 0.0241 g）。

阔叶树：可燃物载量是最强预测因子（F = 1438），其后为植物部位（F = 425.9）、季节（F = 191.1）、含水率（F = 128.7）和物种（F = 26.5；均p < 0.001）。叶片PM_2.5浓度（17,297 μg/m³）显著高于树皮（12,293 μg/m³）和枝条（10,520 μg/m³；Tukey HSD，p < 0.001）。由于4月未采集叶片，季节比较仅针对树皮和枝条：4月平均浓度最高（14,650 μg/m³），其次为10月（11,818 μg/m³）和7月（7752 μg/m³），休眠期4月样品比7月高89%，9个物种中8个符合（例外为Acer ukurunduense）。叶片仅在7月和10月采样，7月（18,822 μg/m³）高于10月（15,772 μg/m³）。物种×部位（F = 15.6，p < 0.001）和物种×含水率（F = 3.8，p < 0.001）交互作用显著，含水率与PM_2.5呈弱正相关（r = 0.147，p < 0.001）。

针叶树：可燃物载量、植物部位和风速是主导驱动因子。平均PM_2.5从0 m/s的0.015 g增至1 m/s的0.030 g（两倍），并在2–3 m/s趋于平稳（风速–PM_2.5相关r = 0.262，p < 0.001）。叶片排放最高（均值0.036 g），其次为枝条（0.025 g）和树皮（0.020 g）。与灌木不同，含水率与针叶树PM_2.5仅呈极弱、边缘显著的负相关（r = ?0.039，p = 0.045，R² = 0.002），虽统计显著但量级可忽略，表明在测试条件（含水率0–15%）下作用可忽略。可燃物载量是主导预测因子（F = 5188，p < 0.001），其后为风速（F = 712）和植物部位（F = 632；均p < 0.001）。每增加1 g可燃物，PM_2.5排放约增加0.022 g，物种特异斜率为0.014 g/g（Picea jezoensis var. microsperma）至0.027 g/g（Picea koraiensis）。

3.3 含水率效应的跨类别比较

含水率与PM_2.5排放的关系在三类植被间存在根本差异，这种类别特异性格局也延伸至可燃物载量与含水率的交互作用。

3.4 排放因子

7种灌木的总体平均排放因子为0.0125 ± 0.0098 g/g（12.5 g/kg），范围为0.0116 g/g（A. senticosus）至0.0135 g/g（S. reticulata var. amurensis）。单因素方差分析未检出显著种间差异（F = 0.678，p = 0.668），表明各灌木物种单位初始可燃物质量的PM_2.5产生量相当。

3.5 回归模型

各类别构建多元线性回归模型。针叶树模型R² = 0.75（n = 2592），可燃物载量、风速和植物部位为最强预测因子（均p < 0.001），含水率有小的负效应（p < 0.001）；叶片和枝条分别比树皮多排放0.016 g和0.005 g；物种身份显著（p < 0.001）。阔叶树模型R² = 0.46（n = 3240），主要受可燃物载量、植物部位和季节驱动（均p < 0.001），叶片显著高于树皮或枝条，4月样品明显高于7月和10月，含水率有小的正效应（p < 0.001）。灌木模型R² = 0.34（n = 1134），保留含水率、可燃物载量、植物部位和燃烧方式四个显著预测因子（均p < 0.001）；叶片比枝条多排放0.0097 g，阴燃比明燃多0.0034 g；物种无显著总体效应（p = 0.084），提示灌木PM_2.5受燃烧条件和组织类型而非物种身份控制。灌木模型相对较低的R²（0.34）提示，试验间变异性部分可能反映实验室设计之外的因素，如可燃物微结构细尺度异质性、点火锋几何与局部湍流引起的随机燃烧动力学，以及未测量的化学性状；而非线性模型在分组交叉验证下R²达0.87（线性模型为0.21），表明残差方差主要归因于这些变量间的非线性交互作用，而非随机噪声。

3.6 机器学习验证

两个集成模型在相同分组折上均显著优于相同预测因子的线性模型。交叉验证R²：灌木为0.866 ± 0.049（随机森林）和0.831 ± 0.071（XGBoost），阔叶树为0.773 ± 0.042和0.867 ± 0.021，针叶树为0.957 ± 0.011和0.955 ± 0.006；线性模型分别为0.21 ± 0.30、0.44 ± 0.05和0.74 ± 0.03。随机森林在灌木中表现最佳，XGBoost在阔叶树中最佳，二者在针叶树中相当。由于每个折外预测均针对训练中缺失的处理条件，这些数值衡量的是对测试范围内新因子水平组合和物种的预测能力。特征重要性排序与方差分析结果一致并突出植物部位：阔叶树和针叶树中可燃物载量在两个算法中均为最重要特征；灌木中植物部位在XGBoost中排第一（1.00）、在随机森林中排第二（0.85），含水率在两个算法中均较高（0.84和0.55），可燃物载量在随机森林中排第一（1.00）但在XGBoost中排第三（0.38），燃烧方式次之（0.85和0.36）；阔叶树中物种在两个算法中均排第二（0.93和0.93），其后为季节（0.82和0.82）、植物部位（0.81和0.58）和含水率（0.63和0.63）；针叶树中植物部位排第二（0.74和0.33），其后为风速（0.65和0.30）和物种（0.62和0.26），含水率最后（0.45和0.06）。两算法在主导特征上一致，但在次要特征上不同，因为置换重要性衡量变量随机化时的精度损失，而增益衡量其对分裂准则的贡献。因此仅将两算法均高度排名的特征视为稳健：灌木中的植物部位和含水率；阔叶树中的可燃物载量、物种和季节；针叶树中的可燃物载量、植物部位和风速。

3.7 共有因子的跨类别比较

由于风速、季节和燃烧方式各仅在一个类别中变化，跨类别比较限于三类共有的平衡子集：7月样品、叶片和枝条、含水率10%和15%、可燃物载量1 g和2 g、无强制风（灌木n = 336，阔叶树216，针叶树144）。各类别拟合相同的主效应方差分析，并以不依赖响应单位的偏η²比较效应。可燃物载量在三类中均有大效应（灌木、阔叶树和针叶树的偏η²分别为0.24、0.31和0.45）。含水率仅在灌木中有明显效应（0.16，p < 0.001；含水率从10%增至15%时PM_2.5增加55%），阔叶树为0.03（p = 0.014），针叶树为0.02（p = 0.078）。物种和植物部位在阔叶树（0.55和0.71）和针叶树（0.39和0.19）中有大效应，但在灌木中可忽略（0.02和0.00）；灌木中植物部位效应被其与燃烧方式的交互作用掩盖，仅在明燃试验内其偏η²为0.55。因此，即使对共有因子，控制因子的相对重要性在类别间也存在差异。

四、讨论与结论

讨论部分将小兴安岭的实证结果整合为三个核心框架，用以描述排放机制、清单参数和可操作管理约束。

在类别特异的机制与统计驱动因子方面：可燃物载量在三类中均为主要控制因子，但次要控制因子因类别而异。灌木主导可燃物的排放受燃烧物理过程和燃烧完全程度而非物种身份支配；其纤细分枝结构具有高表面积质量比，使效率取决于水分蒸发与点火之间的热力学竞争，较高含水率延长阴燃并抑制完全氧化；所测灌木物种间无显著变异，支持在可比燃烧条件下对类似灌木可燃物采用12.5 g/kg的类别级排放因子，该值与全球野地范围（北美5–25 g/kg和7–20 g/kg、美国东南部松树–草地5.7–14.7 g/kg、生物质燃烧汇编及北美西部森林层次）高度一致。阔叶林分的PM_2.5产量主要受可燃物载量驱动，其次为组织类型；叶片因高挥发分、低密度和高表面积体积比促进快速不完全燃烧；显著物种方差和物种×部位交互作用反映9个阔叶属在木材密度和抽提物上的种间差异；树皮和枝条燃料中物候阶段呈现明显季节格局（4月 > 10月 > 7月），4月燃料保留作为化学防御的高可燃冬季代谢物（缩合单宁、非结构性碳水化合物、树脂溶性萜类），与东北春季高火险期同步。针叶林中含水率对排放PM_2.5质量的作用可忽略（r = ?0.039），与灌木结果相反；Pinus、Larix和Picea中的树脂和挥发性有机物（包括单萜和萜类抽提物）在低温下易着火，因而与木材含水率脱耦；风速则呈强非线性关系，从0增至1 m/s时平均排放PM_2.5质量翻倍，随后在1–3 m/s范围内趋于恒定。普遍层级为：三类植被中叶片产生的PM_2.5均多于木质组织——灌木叶片约为枝条的1.5倍，针叶树叶片约为树皮的1.8倍，阔叶树叶片浓度约为树皮的1.4倍（均为类别内无量纲比值）；体积密度和挥发分含量可能解释这一格局，与中国北方寒温带森林数据一致。

在定量清单校准与跨区域验证方面：这些指标为区域排放建模提供清单可用参数，尤其当与空间生物量数据、遥感可燃物图和大气传输模型结合时。平均灌木排放因子（12.5 g/kg）与北美生物群区独立估计、中国农村生物质（2.5–17.8 g/kg）及大兴安岭的估计一致。由于灌木排放因子无显著种间方差，可作为单一缩放值应用，而阔叶树类别则必须明确解析物种身份（p < 0.001）。除静态排放因子外，回归系数提供直接的景观转换参数：针叶树可燃物载量以约2.2%的近线性速率（β = 0.022 g/g）转换为PM_2.5；阔叶树浓度则由可燃物质量（β = 5030 μg/m³/g）和组织类型（β = 6625 μg/m³，叶片对树皮）主导。本研究的灌木排放因子（约12.5 g/kg）低于高度阴燃的热带或寒温带泥炭系统（≥30 g/kg），但略高于开放羽流值，这与近源捕获、未经大气稀释相符。

在火管理、气候预估与方法学范围方面：上述因子水平交互作用对林业实践具有直接意义，且各类别存在不同权衡与限制。烟雾管理应用上，灌木可燃物床需要精确的含水率阈值，以便在清洁明燃条件（低含水率）下安排计划烧除，最小化细颗粒物排放；阔叶林中树皮和枝条燃料7月排放最低，而叶片7月排放最高，因此燃料减少处理的时机应取决于所处理可燃物床中占主导的燃料组分；针叶树点火规划应考虑排放翻倍的0–1 m/s风速阈值。与统一的全国性预防和季节性禁火政策不同，这些调整是各植被类别特异的。中国东北气候变暖和春季干旱加剧预计将持续，在此条件下，火后干扰地的灌木入侵可能使区域排放转向对水分更敏感的灌木机制，增加公共健康烟雾负担；干旱期风况变化可能改变针叶树PM_2.5排放，但该交互作用尚需野外观尺度验证。

方法学局限包括六项：跨类别设计不平衡，风速、季节和燃烧方式各仅在一个类别中变化，其效应无法跨类别比较，部分表观类别特异性反映设计而非燃料行为，仅物种、植物部位、含水率和可燃物载量可跨类别比较，需在所有类别中交叉全部因子的设计才能直接检验类别特异性；模型可迁移性，分组交叉验证仅检验所研究物种的新因子水平组合，模型未在训练集外物种或野外燃烧中测试；燃烧舱尺度，实验室设置逐一检验各因子参数，提高内部效度，而景观尺度输出需纳入结构床参数；响应形式差异，阔叶树测量基于滤膜浓度（μg/m³），针叶树和灌木基于绝对质量（g），反映不同燃料类型所需的采样协议，灌木排放因子以质量基础表示（g PM_2.5/g燃料），因而与采样空气体积无关，仅阔叶树浓度依赖采样体积，故各类别绝对值不可比，所有分析均在类别内分别进行；化学组分缺口，当前测量仅捕获重量法质量变化，未来化学组分分析（EC/OC、水溶性离子、痕量金属、分子示踪物）是走向源解析的下一步；风速约束，3 m/s上限捕获林内层流，但未涵盖湍流火–大气交互作用（5–10 m/s），所有报告的针叶树风速响应结果应解释为保守下界。

结论部分译文：本研究考察了小兴安岭三类植被22种森林可燃物物种的PM_2.5排放。可燃物载量在三类中均为主要因子。此外，灌木的PM_2.5受含水率、植物部位和燃烧方式控制；阔叶树受植物部位、季节和物种控制；针叶树受植物部位和风速控制。由于风速、季节和燃烧方式各仅在一个类别中测试，这些结果描述的是类别内行为；在共有因子中，含水率仅在灌木中有明显效应，而在平衡子集中，物种和植物部位在乔木中有作用、在灌木中无作用。灌木阴燃试验产生的PM_2.5比明燃试验高34%（p < 0.001），三类植被中叶片排放均高于其他植物部位。灌木排放因子平均为12.5 g/kg，种间无显著差异（p = 0.668），支持采用单一值进行参数化。阔叶树树皮和枝条4月的PM_2.5浓度比7月高89%，与区域春季火险期一致。本研究因此提供了小兴安岭灌木PM_2.5排放因子和类别特异排放参数，支持将植被类别作为森林火灾排放清单的分层变量，并支持为东北针阔混交林开发本地排放模型。研究识别出三项自然延伸：区分PM_2.5与PM₁₀及更粗粒径组的粒径分辨测量，以连接健康影响指标；排放气溶胶的化学组分分析，以支持源解析和大气化学应用；将导出的排放因子与基于遥感的可燃物载量图整合，生成小兴安岭及可比温带森林生态系统的区域尺度PM_2.5排放清单。在仪器化计划烧除下开展野外观尺度验证，仍是将这些类别特异系数应用于预测性排放建模之前的自然下一步检验。在分组五折交叉验证下，各类别分别训练的随机森林和XGBoost模型R²达0.77–0.96，而相同预测因子的线性模型为0.21–0.74；随机森林在灌木中表现最佳，XGBoost在阔叶树中最佳，二者在针叶树中相当。特征重要性排序与方差分析识别的主要控制因子一致，并在测试条件内为区域排放清单框架提供可重复的基线。