基于分级界面控制的脉冲光电催化尿素高效电合成策略

《Nature Communications》：Pulsed photoelectrocatalysis enables efficient urea synthesis over Cu(salen)-COF

　　

摘要

在常温条件下，利用二氧化碳和硝酸盐通过电催化方法合成尿素为能源密集型的Bosch-Meiser工艺提供了一种可持续的替代方案。然而，其效率受到催化剂-电解质界面处关键碳和氮中间体在时空上不匹配的限制。因此，我们通过优化界面微环境来克服这一限制，该方法结合了铜-salen共价有机框架的离子液体修饰、脉冲电解和光电催化耦合技术。离子液体修饰增强了二氧化碳的活性并促进了界面电荷转移；脉冲电解有助于碳和氮中间体的动态匹配；而光电催化耦合则增强了界面处的电子积累。该集成系统在H型电池中的尿素产率为69.2 mmol g_cat^?1 h^?1，法拉第效率为56.7%；在流动电池中的尿素产率为82.5%。本研究建立了一种基于分级界面控制的通用高效尿素电合成策略，并展现了脉冲光电催化的潜在优势。