《CEMENT AND CONCRETE RESEARCH》：Long range and local ordering patterns in the disordered layered calcium aluminosilicate hydrate str?tlingite
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str?tlingite（Ca2Al2SiO2(OH)10·2.25H2O）是一种自然界罕见矿物，被认为因其层状微观结构阻碍混凝土组分界面裂纹扩展而关乎长期稳定性。然而，早龄期水化阶段该矿物的鉴别常受低结晶度与缺乏无无序结构模型所扰。已发表晶体结构中，类水镁石
str?tlingite（Ca2Al2SiO2(OH)10·2.25H2O）是一种自然界罕见矿物，被认为因其层状微观结构阻碍混凝土组分界面裂纹扩展而关乎长期稳定性。然而，早龄期水化阶段该矿物的鉴别常受低结晶度与缺乏无无序结构模型所扰。已发表晶体结构中，类水镁石层与半占有双四面体（DT）层均含位置无序原子。研究人员重新探究str?tlingite平均结构，联用块体高分辨粉末X射线衍射（XRPD）与三维电子衍射（3D-ED），证明R3空间群比R3m更恰当描述类水镁石层，且氧原子无位置无序。DT层部分占有通过固态核磁共振（ssNMR）与对分布函数（PDF）分析处理，表明Si(Al)O4四面体缩合最优描述为Q3构型，呈变形双六元环，并在ab平面内表现局域位移。
研究背景与问题提出
str?tlingite（斯特勒菱钙沸石，一种层状钙铝硅酸盐水化物）在罗马混凝土等古代胶凝体系中可能被原位结晶于界面薄弱区，其片状形貌被认为可阻碍裂纹沿骨料边界扩展，从而贡献长期耐久性。但该矿物天然稀少、早龄期结晶尺度常低于10 nm，且公开晶体模型在类水镁石（brucite-like）层与双四面体（double-tetrahedra, DT）层均引入位置无序与占位无序：高对称R3m模型迫使氧位点分裂，造成人为短原子对；DT层T位半占Si/Al也导致PDF拟合不可靠，且ssNMR显示聚合度并非Q4而是更低对称构型。缺乏无人为无序的平均结构模型，限制了水泥基材料局域结构定量解析。
论文发表于《CEMENT AND CONCRETE RESEARCH》，研究人员以合成单相继str?tlingite为对象，整合长程衍射与局域散射/谱学方法，重构更合理的平均与局域结构图像。
主要技术方法
研究人员采用高分辨X射线粉末衍射（XRPD）获取平均结构；以三维电子衍射（3D-ED）在室温与低温下重建倒易空间并消光判征；用全散射对分布函数（PDF）分析局域原子对分布；以固态核磁共振（ssNMR，含29Si与27Al魔角旋转谱）判定四面体聚合度与Al配位环境；辅以热重（TG）、扫描电镜能谱（SEM-EDX）表征水含量与化学计量。样品为按Balonis和Glasser法水热合成所得单相粉末。
研究结果
3.1 合成与表征
通过XRPD确认单相str?tlingite；FTIR指认层内OH伸缩及四/八配位Al振动；TG显示含水略高于文献，分解产物含gehlenite、larnite与mayenite；SEM显示薄片状晶体（厚约百纳米级），EDX给出Ca2Al1.95Si0.83OxHy及微量Na。结论：样品化学一致、结晶各向异性但无显著择优取向。
3.2 晶体结构再检视
Rietveld精修表明，R3m模型无法解释3.35° 2θ处(2 1? 3)反射且残留峰形误差；降至R3空间群后，类水镁石层氧位置无序消除，反射拟合改善。3D-ED倒易空间具R心消光、无滑移面，支持R3类对称。差傅里叶图显示层间弥散电子密度来自层间水；DT层电子密度有序但伴位置模糊，说明占位无序之上叠加局域扭曲。
DT层局域模型与ssNMR/PDF
ssNMR表明Si主要为Q3型而非Q4；PDF排除高位错键长，支持变形双六元环：四面体在ab面内发生局域位移，T位Si/Al半占但遵循低聚合同构。研究人员据此建立刚体Z矩阵模型，以理想Si–O/Al–O键长约束DT层。
讨论与结论翻译
讨论指出，过往高对称模型把本征低对称局域有序误归为位置无序；R3平均结构加Q3变形双六元环局域构型，可同时协调衍射长程秩序与PDF/NMR局域信号。该框架去除人为原子对，使层状水化物结构精修在水泥化学中具备可靠性。
结论部分：str?tlingite的类水镁石层应以R3描述、无氧位置分裂；DT层以半占Si(Al)O4形成Q3变形双六元环，伴随ab面局域位移。该工作为低结晶度层状铝硅酸盐提供了平均—局域一致的结构模型，并支撑其在胶凝体系界面增强与耐久性评价中的再认知。
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