《Micron》：Accurate Interlayer Distance Measurement in Bilayer Graphene on SiC by High-Resolution Electron Microscopy Data Analysis
编辑推荐：
双层石墨烯的亚埃级层间距测量方法研究，通过HRTEM结合出射波重建技术实现高精度测量，验证了该方法与原子位置模拟的一致性，为二维材料器件开发提供新手段。
A.S. 普里霍德科 | N.I. 博尔加德特
俄罗斯莫斯科泽列诺格勒电子技术国家研究大学（MIET），邮编124498
摘要
精细调节双层石墨烯（BLG）的层间距对于开发利用石墨烯卓越性能的新设备至关重要。因此，以亚埃级精度精确测量BLG的层间距非常重要。
在这项研究中，我们提出了一种专注于局部层间距测量的方法，并通过进一步的统计分析来实现平均距离值的亚埃级精度。该方法结合了高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）数据和出射波重建技术，从而能够提取出不受局域化效应影响的、包含原子级结构信息的出射波相位图。
通过在分子动力学模拟中得到的6H-SiC/BLG结构上进行测试，验证了所提出方法的有效性。使用该相位图测得的平均层间距与直接从原子位置得到的层间距非常吻合。
将这种距离测量方法应用于实验得到的出射波相位图，得到的结果为（0.351 ± 0.018）纳米。使用略微过焦的微照片进行测量时，得到的结果分别为（0.355 ± 0.027）纳米和（0.359 ± 0.027）纳米。由于局域化效应，这些值略大于从重建出的射出波相位图得到的值。如果不需要极高精度的测量，使用略微过焦的图像也是足够的，这种情况下的误差约为2%。
总体而言，这种用于测量BLG层间距的方法对于探索范德华二维材料中的层间距与其性质之间的相关性至关重要。
引言
双层石墨烯（BLG）由于其出色的电子性能（Geim和Novoselov，2007年），一直是许多科学研究的重点。将石墨烯层与其他二维（2D）材料结合，为开发新型2D设备开辟了新的可能性（Novoselov等人，2016年）。在石墨烯中创建带隙是一个重要的研究课题，因为这可能使其在数字电子学、伪自旋电子学（San-Jose等人，2009年）和红外纳米光子学（Zhang等人，2009年）等领域得到应用。
最近在扭曲双层石墨烯（TBG）方面的进展使得这种二维材料在广泛的应用中变得非常有吸引力。石墨烯层之间的相对旋转引入了在平行BLG中不存在的独特现象。TBG最令人兴奋的特性之一是在某些扭曲角度（特别是1.1°和1.8°）下出现平带。这可能导致相关态的出现，例如超导性和绝缘行为，使得TBG成为研究的焦点（Liu等人，2020年；Birkbeck等人，2025年；Pantaleón等人，2023年）。层间距可以影响有效扭曲角度，进而影响相关态和其他奇特现象的出现。
此外，BLG也是一种用于设计原子级薄场效应晶体管的有吸引力的2D材料（Xia等人，2010年）。对于这类结构来说，石墨烯层之间的间距是一个关键参数。在（Guo等人，2008年）的研究中，从理论上证明了通过调整层间距可以调节BLG的能隙。研究表明，这种间距的微小变化会导致场诱导能隙的显著变化。此外，如（Heilmann等人，2016年；Heilmann等人，2020年；Yankowitz等人，2019年；Bissolo等人，2025年）所展示的，BLG可以用作高质量外延生长GaN、原子级薄的二维六方氮化硼和二维GaNTe层的基底。鉴于以上因素，准确测量BLG的层间距对于研究这些材料至关重要。
为了测量块状碳基材料或晶体基底上多层石墨烯的层间距，通常使用X射线衍射技术（Fitzer和Manocha，1998年；Bourrat等人，2000年；Razado-Colambo等人，2018年；Ruammaitree等人，2013年）。然而，不同研究的结果可能存在差异。例如，在（Hass等人，2008年）的研究中，碳缓冲层与第一层石墨烯（EG）之间的距离为0.232纳米，而第一层与第二层EG之间的距离为0.35纳米；而在另一篇出版物（Razado-Colambo等人，2018年）中，石墨烯层之间的距离报告为（0.348 ± 0.010）纳米。这些差异表明获得一致的结果并不容易。与SiC基底相比，石墨烯的信号较弱，可能导致结果不准确。需要注意的是，X射线衍射方法提供的信息来自相对较大的区域，并且是在倒易空间中操作的，这增加了解释的复杂性，同时无法反映石墨烯层的局部特征，如弯曲、断裂和交叉链接。
相比之下，高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）和扫描透射电子显微镜（STEM）是获取原子级局部结构信息的有希望的替代方法。然而，由于电子显微镜光学系统的限制，在SiC/BLG系统中实现亚埃级精度的层间距测量仍然具有挑战性。先前的研究（Haigh等人，2012年；Norimatsu和Kusunoki，2010年；Norimatsu和Kusunoki，2014年）虽然探索了多层石墨烯结构的横截面成像，但没有考虑单层或双层石墨烯结构典型的边界效应。STEM模式成像在采集过程中可能会因样品漂移而影响测量精度（Kang等人，2025年）。在（Norimatsu和Kusunoki，2010年）的研究中，层间距的测量是基于一个失焦的HRTEM图像进行的，没有考虑显著的局域化效应或TEM样品厚度的影响。Zachman等人（2021年）提出的干涉测量方法可以测量双层和三层石墨烯中的局部纳米级平面晶格畸变以及扭曲方向和平均层间距，但该方法需要极低的加速电压（60 kV），并且TEM样品的制备需要先将石墨烯剥离后转移到支撑网格上。与X射线衍射方法不同，电子显微镜在SiC/BLG研究中的精度不足以达到亚埃级。
在这项研究中，我们提出了一种改进的方法，用于准确测量6H-SiC基底上双层石墨烯的层间距。首先，我们评估了使用HRTEM成像测量层间距时可以达到的精度。为此，我们通过分子动力学模拟得到了一个对应的6H-SiC/BLG测试结构。利用确定的原子位置，模拟了一系列聚焦的HRTEM图像，从而使用（Prikhodko等人，2015a；Coene等人，1996年；Thust等人，1996年；Lin等人，2018年；Allen等人，2004年）提出的技术重建出射波函数，有效消除了显微镜传递函数对后续测量的影响。然后，通过统计分析证明，对于适用于弱相位对象近似的样品厚度，从测试结构中的原子位置得到的层间距与从重建出的射出波相位图计算出的值非常吻合。
所提出的方法通过从15张聚焦的HRTEM微照片重建出射波相位图，用于实验测量6H-SiC/BLG结构中的层间距。将得到的距离与使用略微过焦的HRTEM图像得到的距离进行比较，以分析物镜失焦值对距离测量精度的影响。
材料与方法
石墨烯层是在6H-SiC近邻Si面基底（H.Oliveira等人，2015年）上通过在1600°C和900帕的压力下蒸发Si原子15分钟形成的（Xia等人，2015年）。有关在SiC上外延生长石墨烯的更多信息，请参见其他文献（Heilmann等人，2020年；Galves等人，2017年；Riedl等人，2009年）。
6H-SiC/石墨烯样品的横截面TEM薄片是使用原位提升技术（Ayache等人，2010年；Giannuzzi等人）制备的
6H-SiC/BLG测试结构中石墨烯层间精确距离的测量程序
与块状材料不同，在只有少数几层石墨烯的结构中，测量层间距面临独特的挑战。由于局域化效应，横截面TEM图像中层数量的有限导致可视化变得复杂。在这种方法中，精确检测石墨烯层的位置对于提高层间距测量的精度至关重要。
结论
本研究提出了一种用于准确测量6H-SiC基底上双层石墨烯层间距的方法，该方法通过高分辨率透射电子显微镜数据分析实现了亚埃级精度。它利用出射波重建技术提取原子级的结构信息，从而能够准确确定层间距，这对于理解和应用基于石墨烯的材料至关重要。
< />
A.S. 普里霍德科：撰写——原始草稿、软件开发、方法论设计、概念构思。N.I. 博尔加德特：撰写——审稿与编辑、监督、方法论设计、概念构思。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的利益冲突或个人关系可能会影响本文所述的工作。
致谢
作者感谢PDI Berlin提供使用6H-SiC上双层石墨烯结构的机会。这项工作得到了俄罗斯联邦科学与高等教育部（国家任务编号FSMR-2024-0004）的支持。
