《Separation and Purification Technology》：Integrated oxygen-limited sequencing batch biofilm reactor (SBBR) process coupled with iron?carbon micro-electrolysis: Simultaneous nitrogen and phosphorus removal performance and mechanism
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氮磷同步高效去除：铁碳微电解耦合序批式生物膜反应器工艺研究。采用铁碳微电解增强溶解氧梯度与电子传递，构建“外硝化-内反硝化/厌氧氨氧化”功能菌群空间分区，实现低C/N（2.5:1）污水94.5%总氮和89%总磷去除率，破解传统工艺SRT矛盾。
Juqing Lou|Jinhao Zhu|Mengru Han|Dong Che|Qi Su|Zihang Zhu|Jingxuan Chen
中国浙江省工商大学环境科学与工程学院固体废物污染控制与资源化利用重点实验室，杭州 310018
摘要
为了解决传统氮/磷去除过程中污泥停留时间（SRT）的冲突以及废水中较低的碳氮比（C/N）问题，开发了一种铁碳微电解（IC-ME）与限氧序批式生物膜反应器（SBBR）相结合的系统。通过固定化生物膜和悬浮污泥的协同生长，富集了具有双重SRT特性的微生物，形成了硝化菌-反硝化菌-磷积累菌（PAOs）的协同代谢系统。实验结果表明，在碳氮比为2.5:1、溶解氧（DO）为1.6±0.3 mg/L的条件下，总氮（TN）和总磷（TP）的去除效率分别稳定超过了94.5%和89%。IC-ME通过沉淀物增强了磷的去除效果；同时促进了厌氧氨氧化菌（AnAOB）的生长，抑制了亚硝酸盐氧化菌（NOB）的活性。系统中形成了“外层硝化-内层反硝化/厌氧氨氧化（anammox）”的空间分区，其中铁代谢菌属和的数量显著增加。溶解氧梯度和铁碳微环境的协同作用驱动了细菌的动态变化，形成了高效的处理网络。该研究为低C/N比市政废水中同时去除氮和磷提供了创新的化学-生物解决方案。
引言
传统的活性污泥工艺由于单一的污泥停留时间（SRT），无法满足反硝化菌和聚磷酸盐积累菌等不同功能微生物的生长需求[46]。在同时去除氮和磷的过程中，这一挑战尤为突出，因为硝化菌（需要较长的SRT）和聚磷酸盐积累菌（需要较短的SRT）对SRT的要求存在冲突，进一步增加了工艺控制的复杂性[57]。因此，通过工艺优化解决微生物间的竞争对于实现高效的营养物去除至关重要。
生物膜工艺在生物营养物去除方面具有巨大潜力[59]。其独特的结构能够实现高生物量保留、同步硝化-反硝化以及抗冲击负荷的能力[10]。然而，由于不同生物膜深度上功能微生物的代谢需求不同，会导致空间竞争和碳源竞争。要实现高效的氮磷协同去除，还需要进一步的研究。此外，中国市政污水处理厂普遍面临较低的进水碳氮比（C/N），这进一步增加了处理难度，通常需要外部碳源来辅助反硝化过程，从而显著增加了运营成本[31]。
铁碳微电解（IC-ME）作为一种广泛可用且低成本的工艺，已被证明具有显著的环境修复潜力[39]。当将其集成到生物反应器中时，可以增强氮和磷的去除效果。IC-ME通过提供电子供体并强化磷的去除，解决了生物膜在碳竞争和磷去除方面的局限性，从而实现了技术的有效结合。该技术利用铁（作为阳极）和碳（作为阴极）之间形成的微电池效应。牺牲阳极的腐蚀产生的电子供体满足了反硝化过程中有机碳的需求，使得低C/N比废水得到有效处理。IC-ME的副产物（Fe2?、Fe3?、铁矿物）也有助于磷的去除：Fe2?与PO?3?发生沉淀反应，而Fe3?则形成强效的磷吸附剂——氢氧化铁（FeOOH）[34]。微电解产生的羟基自由基（·OH）和活性氢（H）能够将大分子污染物（如染料、酚类）分解为可生物降解的小分子，提高了处理效果[63]。尽管生物方法高效且经济，但由于存在抑制性难降解物质，仍存在运行不稳定性的问题。IC-ME预处理通过解毒生物毒性物质（如CN?、Cr??）并提供电子供体（如Fe2?）来保护后续生物处理单元[51]，使其成为物理化学处理和生物处理之间的理想桥梁。
序批式生物膜反应器（SBBR）结合了悬浮污泥和生物膜系统，在一个反应器内创造了动态的溶解氧（DO）环境。生物膜的分层使得外层富集硝化菌，内层富集反硝化菌。通过缩短污泥停留时间（SRT），促进了悬浮污泥中PAOs的磷释放-吸收循环，同时保持了高生物量和微生物多样性[41]。限氧条件下的SBBR运行增强了生物膜内的氧梯度，避免了传统连续好氧条件下PAOs的代谢干扰，从而优化了多微生物间的协同作用。
鉴于IC-ME和限氧SBBR的互补优势，将这两种技术结合使用是克服现有工艺缺陷的有效途径。因此，本研究开发了一种集成了IC-ME的限氧SBBR系统。这种配置能够在单个反应器内富集具有不同生长速率的微生物，解决SRT相关的冲突，并协同提升氮和磷的去除效果。进一步分析了铁碳驱动的功能微生物之间的代谢相互作用，旨在推进工业和市政废水的处理技术，并促进这项先进技术的工程应用。
材料
铁碳（FeC）填料在最佳条件下制备（Fe:C = 3:1，1000°C煅烧），每块填料的直径为1–2厘米，重量为1–2克。每块填料用聚氨酯海绵包裹，每个海绵中包含4–6克填料（约4块）。这些填料均匀地装入55毫米的塑料球形壳中（图S1）。
接种的污泥来自中国杭州的一家市政污水处理厂，经过0.2毫米筛分去除杂质后进行驯化处理
工艺参数对系统性能的影响
如图1a所示，随着碳氮比的提高，总氮（TN）的去除效率也随之提高，这得益于碳补充对反硝化过程的促进作用，从而降低了出水中的NO??浓度。然而，在碳氮比为3:1时，NH??的去除效率显著下降，导致TN去除效率降低，尽管没有NO??的积累。这种现象是由于好氧异养菌（生长速率为0.4–0.6 g VSS/g CODcr）与
结论
本研究证明，IC-ME与SBBR结合的系统在低碳氮比（2.5:1）条件下实现了高效稳定的氮磷同时去除，TN和TP的去除效率分别为94.5%和89%。这种优异的性能得益于铁介导的电子转移与基于生物膜的生物过程之间的协同作用，实现了无需外部碳源添加且能耗适中的高效营养物去除。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能影响本文研究结果的财务利益冲突或个人关系。
致谢
本研究得到了浙江省“先锋”和“领头鹅”研发计划（项目编号2023C03149）的支持。
