现代测量方法用于研究经辐照处理的含铪（He）的U-10（含10%重量百分比的锆Zr）环形燃料的局部径向热导率：结合电子探针显微分析技术的交叉相关性研究

《Journal of Nuclear Materials》：Modern measurement of local radial thermal conductivity of irradiated he-bonded U-10 wt. % Zr annular fuel: A cross-correlative study with electron probe microanalysis techniques

本研究通过热反射法测量辐照U-10Zr燃料的局部径向热导率，结合EPMA分析发现内区铀富集（热导率降低）与外区锆减少（热导率升高）的显著差异，揭示了辐照诱导缺陷、相分离及纳米气泡对热导率的综合影响。首次建立辐照U-10Zr燃料的热导率数据库，为钠冷快堆燃料设计提供关键数据支撑。

　　

Cynthia Adkins|Matthew Goodson|Mary Meyer|Karen Wright|Ethan Hisle|Tiankai Yao|Luca Capriotti|Assel Aitkaliyeva|Tsvetoslav Pavlov

美国爱达荷州爱达荷福尔斯市的爱达荷国家实验室

摘要

本研究重点关注经过辐照处理的含3.3%锆（U-10 wt. % Zr）核燃料的热导率，这对于开发下一代核反应堆（尤其是钠快中子反应堆）至关重要。本文采用热反射法对这种含锆的环形燃料的局部径向热导率进行了创新测量。此外，还结合了电子探针微分析（EPMA）获得的微观结构和成分数据进行了交叉关联分析。EPMA结果显示，燃料内部成分发生了显著重组，其内外区域的锆浓度分布与含钠的金属基燃料存在显著差异。富含锆的内层区域由于锆浓度较高，加之辐射引起的缺陷、裂变产物纳米沉淀物、相分离以及纳米气泡/空洞的影响，热导率较低；而锆含量较低的外层区域则由于含有更多导电相（如α-铀和U-Fe金属间化合物），热导率较高。研究还探讨了经过辐照处理的HT-9钢包层的热导率，并强调了辐射缺陷的影响。这项研究为含锆核燃料的热性能提供了重要见解，为开发燃料性能预测模型和先进反应堆系统设计提供了独特的数据支持。

引言

基于铀的金属燃料正在被开发用于多种下一代核反应堆设计中，包括钠快中子反应堆（SFRs），这些燃料具有高燃耗能力、高热导率以及与回收技术的良好兼容性[1,2]。美国在快中子反应堆应用中开发并测试了U-Zr金属燃料，相关实验包括在实验性增殖反应堆II（Experimental Breeder Reactor II）、快流测试设施（Fast Flux Testing Facility）和集成快中子反应堆项目（Integral Fast Reactor）中的数百次驱动燃料和测试组装体的辐照[3], [4], [5]。本文研究的U-10 wt. % Zr（U-10Zr）燃料采用了环形结构，并用氦键替代了钠键，旨在改进传统钠键固相圆柱形燃料的性能。环形结构允许燃料在早期膨胀至约75%的密度，并在固态裂变产物膨胀占主导时实现超过10-15%的燃耗。与典型的圆柱形钠键燃料相比，环形燃料具有更好的燃料柱稳定性。使用氦作为粘合材料的好处在于消除了对钠的需求，简化了燃料的处置或再处理过程[6]。

研究辐照核燃料和材料的微观结构及性能具有挑战性，因为某些材料（尤其是金属合金）对氧气非常敏感且具有高度放射性，研究人员需要借助专门的设备（将表征设备与高度屏蔽的封闭环境结合）才能进行操作。近年来，显微镜和材料性能测量系统得到了改进和调整，以适应这些研究需求，用于检测高放射性的辐照铀基燃料。随着近期使用这种燃料系统的反应堆部署，对传统实验性增殖反应堆II（EBR-II）和快流测试设施（FFTF）中辐照后的U-Zr和U-Pu-Zr燃料微观结构的研究工作日益活跃。因此，关于U-10Zr合金辐照后微观结构及其形成机制的知识不断积累。目前的大部分微观结构数据来自使用钠键制备的燃料胶囊，这些胶囊要么来自原型快中子试验反应堆，要么来自先进试验反应堆（ATR）中的光谱改进测试[7], [8], [9], [10]。尽管在U-Zr和U-Pu-Zr燃料的微观结构表征方面取得了进展，但在这些系统辐照后的物理性能研究及其与微观结构关系方面仍存在不足，例如热导率方面的数据仍较为缺乏。

了解这种燃料材料的热导率对于新型燃料系统和反应堆设计至关重要。尽管目前的数据仍有限，但室温和辐照前后的热导率测量结果能够揭示核燃料在反应堆内辐照过程中的热导率变化，为未来燃料设计提供参考。这些数据还有助于开发先进的反应堆金属燃料性能预测模型。因此，本研究旨在填补这一关键数据空白。研究人员使用了一种独特的热反射仪器，在屏蔽手套箱内获得了首个全面的U-10Zr样品热扩散率随燃料半径变化的数据集。结合微观结构分析得到的成分信息，通过系统的方法估算了热导率。这里呈现的局部热导率数据有助于构建整个燃料截面的有效介质模型，进而与激光闪蒸测量结果进行比对，实现微观结构热导率与整体燃料热性能之间的关联。这些新数据对于理解、建模以及最终许可金属冷却快中子反应堆的U-10Zr燃料系统至关重要。

部分内容摘录

燃料制备/材料

本文研究的样品来自先进燃料计划（AFC）系列的环形U-10Zr燃料（AFC-3A），编号为AFC-3A-R4。该燃料通过石英管直接浇铸成环形，内径为3.25毫米，外径为4.86毫米，标称密度为55%。有关该样品的完整制备细节可参考[11]。燃料被插入HT-9钢包层中，并填充了氦气。

EPMA结果

如图2和图3的EPMA结果所示，燃料内部区域含有高达40 wt. %的锆。这一区域的形成是由于燃料在辐照过程中向内部膨胀填充了空洞。透射电子显微镜（TEM）分析表明，该区域为单相UZr_2+x，其中包含成分不均匀的纳米畴或簇。X射线衍射（SAED）结果指出，UZr_2+x主要由ω相组成，这是一种介于体心立方和六方晶体结构之间的过渡态[7]。

讨论

新鲜U-10Zr合金（辐照前）的微观结构和热性能已通过多种出版物进行了研究[21,30]。这些数据包括扫描电子显微镜（SEM）图像、X射线衍射（XRD）结果以及有限的热物理性质数据（如比热和热导率）。辐照后的分析（PIE）内容包括总体微观结构、孔隙率评估等。

结论

本研究使用TCM和EPMA技术分别测量了辐照后的3.3%燃耗、含氦键的环形U-10Zr燃料的热导率和成分变化。结果结合了燃料半径方向上的微观结构和成分变化进行了讨论。需要注意的是，这项研究仅代表了一种已知类型的辐照后环形U-10Zr燃料的测试结果。

CRediT作者贡献声明

Cynthia Adkins：撰写、审稿与编辑、数据可视化。Matthew Goodson：撰写初稿、实验研究。Mary Meyer：数据可视化、实验研究、数据分析。Karen Wright：项目监督、实验研究。Ethan Hisle：项目监督、实验研究。Tiankai Yao：撰写、审稿与编辑。Luca Capriotti：项目管理、概念设计。Assel Aitkaliyeva：项目监督。Tsvetoslav Pavlov：撰写、审稿与编辑、方法设计、数据分析。