通过界面桥接技术实现高性能的木质压阻传感，以应用于可穿戴设备的功能集成

《Journal of Colloid and Interface Science》：Realizing high-performance wood-based piezoresistive sensing through an interfacial bridging approach for wearable functional integration

木质气凝胶通过共价-非共价界面桥接策略结合MXene/CNT复合结构，实现高灵敏度（13.76 kPa?1）、宽检测范围（0-160 kPa）和优异弹性（96.7%应力保留率），适用于生理监测、手势识别和智能机器人控制。

　　

沈浩|高俊兰|于敏|刘胜全|熊福全

安徽农业大学材料与化学学院，中国合肥230036

摘要

基于木材的气凝胶因其可持续性、低密度和高孔隙率而在柔性可穿戴电子设备中受到了广泛关注。然而，现有的基于木材的气凝胶传感器往往难以同时实现高灵敏度、宽检测范围和长期稳定性，这主要是由于纤维素框架内导电填料的分布不均匀以及界面结合力较弱。本文提出了一种共价-非共价界面桥接策略，用于制备具有层状多孔结构和丰富稳定三维导电网络的MXene/碳纳米管（CNT）木材气凝胶压阻传感器。该气凝胶表现出优异的弹性（在50%压缩应变下经过1000次循环后应力保留率为96.70%）、宽检测范围（0–160 kPa）和高灵敏度（13.76 kPa^?1），优于大多数报道的基于生物质的气凝胶传感器。这种性能使其能够在多种应用中可靠运行，包括生理监测、人体运动检测、信息编码和无线实时机器人控制。此外，当与机器学习结合使用时，该传感器在识别不同手势方面的准确率达到99.44%。本研究为高性能木材气凝胶传感器提供了一种创新且可持续的设计策略，旨在应用于先进的柔性电子设备。

引言

随着数字化和智能技术的快速发展，柔性电子设备在日常生活和先进技术应用中变得越来越重要，在个性化健康监测、人机交互和智能机器人等领域展现出巨大潜力[1]、[2]、[3]。在柔性电子系统中，压力传感器作为关键传感组件，负责获取和转换物理信号[4]。在各种压力传感机制中，压阻传感器因其结构简单、信号获取容易、灵敏度高和响应速度快而受到广泛研究[5]。三维（3D）多孔材料因其独特的结构优势而被认为是构建高性能压阻传感器的理想基底。其工作原理主要涉及多孔结构在压力作用下的变形，导致内部导电网络的重组以及相应的电信号输出变化[6]、[7]。特别是基于气凝胶的压阻传感器因其低密度和优异的柔韧性而受到关注，非常适合用于柔性传感应用[8]、[9]、[10]。然而，目前的基于气凝胶的压阻传感器通常受到基底弹性不足和接触电阻变化受限的影响，导致灵敏度较低、检测范围较窄和响应时间较长[11]、[12]。因此，开发兼具高弹性和优异传感性能的基于气凝胶的压阻传感器仍然是一个关键挑战。

来自可再生资源（如纤维素、壳聚糖、蛋白质和海藻酸钠）的生物质气凝胶为上述挑战提供了解决方案。这些材料不仅保留了传统气凝胶的低密度和优异的柔韧性，还具有广泛可用性、低成本、丰富的表面官能团和环保性等优点，因此被认为是开发高性能压阻传感器的潜在基底材料[13]。为了充分发挥其潜力并满足传感器基底的高弹性要求，在气凝胶制备过程中通常会采用多维空间结构设计，例如多孔、中空、层状或网络状结构。这些结构设计有助于提高灵敏度和机械稳定性[14]。然而，这种结构的制备通常依赖于能耗高且复杂的技术，如定向冷冻和3D打印，这些技术往往耗时、成本高昂且难以规模化，从而阻碍了其在大规模工业应用中的推广[15]。因此，亟需通过基于简单、经济且可扩展的制备策略来开发高弹性的生物质气凝胶。

木材是一种天然的生物质材料，具有丰富的资源、易于加工和可持续性的特点。可以通过低能耗的“自上而下”方法直接将其加工成轻质、可压缩的各向异性气凝胶。这些气凝胶在海水淡化、辐射冷却、油水分离和离子吸附等领域有广泛的应用[16]、[17]、[18]、[19]、[20]、[21]、[22]。然而，它们的固有非导电性限制了其在柔性电子和智能传感中的应用[23]、[24]、[25]、[26]、[27]。传统的高温碳化技术已被证明可以引入导电性，但这些方法能耗高、会导致微观结构损伤和官能团损失[28]、[29]、[30]。尽管通过聚合物掺杂进行增强的方法是可行的，但通常会导致导电性的降低和传感性能的下降[31]、[32]、[33]、[34]。当前研究中的主流方法是使用导电填料（如氧化石墨烯、PEDOT:PSS、导电金属离子和MXene）通过简单浸渍或涂层来制备基于木材的气凝胶压阻传感器[35]、[36]、[37]、[38]、[39]。尽管在基于木材的压阻传感器技术领域取得了显著进展，但其性能瓶颈日益明显。这主要是由于过度依赖木材纤维与导电填料之间的单一、弱非共价相互作用（如氢键和配位键）。这些作用力结合力弱，导致填料与基体之间的界面不稳定。这种不稳定性对传感器的长期循环稳定性、在不同压力下的灵敏度保持以及恶劣环境下的可靠性产生了严重影响。因此，共价-非共价界面桥接方法提供了一种有前景的解决方案[40]、[41]。该策略利用共价键建立稳定的导电网络长期锚定，而互补的非共价相互作用提供界面增强和机械适应性。因此，制备具有高弹性和结构稳定性的共价-非共价协同改性的导电木材气凝胶，用于组装高性能基于木材的压阻传感器，是一个亟待解决的关键挑战。

本研究展示了通过共价-非共价界面桥接策略成功制备出用于高性能压阻传感器的导电木材气凝胶。所得气凝胶表现出优异的弹性，在50%压缩应变下经过1000次循环后仍保持96.70%的最大应力保留率。气凝胶的层状多孔结构及其丰富稳定的三维导电网络的协同效应赋予了组装的压阻传感器高灵敏度（S = 13.76 kPa^?1）、宽检测范围（0–160 kPa）和快速响应/恢复时间（72/41 ms）以及出色的长期稳定性。该传感器成功应用于生理信号监测、人体运动检测、信息编码和无线实时机器人控制。此外，当与基于机器学习的多层感知器（MLP）神经网络模型结合使用时，能够以99.44%的准确率识别九种不同的手势。这项工作不仅提出了一种可行的高性能基于木材的压阻传感器制备策略，还为开发可持续的基于木材的多功能传感系统提供了新的见解。

材料

材料

轻木（NW）由中国山东明利贸易有限公司购买。冰醋酸（CH₃COOH）、亚氯酸钠（NaClO₂（80%）、醋酸钠（NaAc）、氟化锂（LiF）、缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷（GPTMS）、十二烷基苯磺酸钠（SDBS）以及外径为10–20 nm、内径为5–10 nm、长度为10–30 μm的羧基化多壁碳纳米管（CNTs）由中国上海麦克林生化科技有限公司提供。盐酸（HCl）

MCG-WA的表征

首先用亚氯酸钠和氢氧化钠溶液处理木材样品，以去除轻木细胞壁中的半纤维素和木质素[42]、[43]。这种脱木质素过程产生了孔隙率和比表面积显著提高的纤维素气凝胶（见图S1–S7）（更多详细信息请参见支持信息中的注释S2）。随后通过

结论

共价-非共价界面桥接策略可用于制备用于高性能压阻传感的导电木材气凝胶，从而在纤维素框架内形成均匀且坚固的三维导电网络。所得气凝胶表现出优异的弹性，在1000次压缩循环后仍保留了96.70%的应力。当组装成传感器时，它实现了高灵敏度（13.76 kPa^?1）、宽检测范围（0–160 kPa）和

CRediT作者贡献声明

沈浩：撰写——原始草案、方法论、数据分析。高俊兰：验证。于敏：可视化。刘胜全：撰写——审稿与编辑、监督、项目管理。熊福全：撰写——审稿与编辑、监督、项目管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（32271782）、安徽农业大学高层次人才科研（rc362503）和安徽省重大项目（202003b06020010）的资助。