《Journal of Water Process Engineering》：Fate evaluation of antibiotics and metabolites in an advanced biological wastewater treatment plant in the wastewater-sewage sludge-side-stream continuum: A holistic approach
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本研究系统调查了土耳其科尼亚某大型市政污水处理厂中11种抗生素的季节性迁移转化规律，发现生物处理阶段去除效率达61.2%-95.2%，但TMP去除率低至-57.6%。污泥吸附对氟喹诺酮类和宏循环素类抗生素去除贡献显著，副流系统额外贡献了3.2%-9.2%的抗生素负荷。
塔伊兰·多卢（Taylan Dolu）|比尔吉汉·纳斯（Bilgehan Nas）
土耳其科尼亚（Konya）科尼亚技术大学（Konya Technical University），工程与自然科学学院（Faculty of Engineering and Natural Science），环境工程系（Department of Environmental Engineering）
摘要
本研究考察了11种抗生素（8种母体化合物和3种代谢物）在大型市政污水处理厂（WWTP）所有废水处理单元和污泥处理单元中的季节性变化情况。在流感季节，原始废水中抗生素浓度显著增加的药品包括环丙沙星（CIP）、磺胺甲噁唑（SMX）、N-乙酰-磺胺甲噁唑（Ac-SMX）、甲氧苄啶（TMP）、克拉霉素（CLA）和阿奇霉素（AZI），其检测浓度范围为10至5872.5 ng/L。由于曝气沉砂池和初级澄清池的去除能力有限，这些抗生素在预处理阶段的去除效果较差，去除率在-9.0%至15.8%之间。研究结果表明，生物处理对于抗生素的去除至关重要，主要通过厌氧区和好氧区的生物降解和/或生物转化实现。在生物处理阶段，所有抗生素的去除率均较高（61.2%至95.2%），除了TMP。因此，所研究抗生素的液相去除情况可分为：(i) 未处理：TMP（-57.6%）和甲硝唑（MET）（-1376.8%）；(ii) 处理效果较差：SMX（18.8%）；(iii) 处理效果中等至良好：CLA（64.6%）、AZI（74.6%）、CIP（>80.3%）和Ac-SMX（>90.9%）。此外，通过污泥吸附作用，液相中的抗生素去除效果进一步得到提升，尤其是氟喹诺酮类（FQs）和大环内酯类（MLs）。在研究的抗生素中，CIP和CLA在处理厂的整个污泥处理过程中（从初级污泥到脱水污泥）均被检测到。
引言
抗生素——无论是天然来源、合成来源还是半合成来源——是一类广泛应用于人类和动物中的药物，用于预防和治疗微生物感染性疾病[1]、[2]。除了医疗用途外，抗生素还用于商业和兽医领域，作为各种动物（包括家禽、牛、猪和鱼）的预防剂和生长促进剂[3]、[4]。抗生素可分为多个亚组，其中最常用的包括大环内酯类（MLs）、磺胺类（SAs）、四环素类（TCs）、氟喹诺酮类（FQs）和β-内酰胺类（BLAs）[5]、[6]。根据76个国家的数据，2000年至2015年间全球抗生素消耗量（以每日定义剂量DDD表示）增加了约65%，从21.1 DDD增加到34.8 DDD。目前趋势表明，到2030年全球抗生素消耗量预计将再增加约15%[7]。仅畜牧业（牛、猪和家禽）的抗生素使用量在2013年就达到了118,940吨，并预计到2030年将增加约52%[8]。鉴于抗生素在医学和现代生活中的重要作用，预计其消耗量将持续增长，以支持人类和动物的健康以及商业应用[5]、[9]。
人类和动物使用的抗生素中只有一小部分被吸收或代谢；其余部分（高达90%）通过尿液和粪便排出，要么以原形形式，要么以代谢物形式[2]、[10]。这导致废水成为抗生素污染的主要途径。抗生素残留物主要通过污水、医院废水、垃圾填埋场渗滤液、畜牧业和水产养殖实践、水果种植以及制药生产进入环境[6]、[8]。通常，含有大量不同浓度抗生素的废水通过污水系统最终被输送到污水处理厂（WWTP）。然而，由于大多数传统污水处理厂主要针对有机物质和营养物质[11]、[12]，许多抗生素残留物（包括母体化合物和代谢物）会残留在处理后的废水中，并释放到自然生态系统中[3]、[5]。一旦进入环境，抗生素残留物会对水生和陆地生物（包括人类）造成严重危害，导致急性或慢性毒性、生长抑制以及新陈代谢和呼吸功能障碍[13]、[14]。此外，环境中的抗生素还会促进耐抗生素细菌（ARB）和耐抗生素基因（ARGs）的出现和传播[15]、[16]、[17]，世界卫生组织（WHO）[18]认为这是当前对公共卫生的最严重威胁之一。一些研究表明，每年约有70万人死于抗菌素耐药性（AMR）相关原因，如果这种情况得不到控制，到2050年死亡人数可能上升至1000万[19]、[20]。这一预测已经超过了癌症相关死亡率，如果不采取有效措施，预计到2050年抗菌素耐药性将导致全球经济损失高达100万亿美元[19]。因此，由抗生素引起的抗菌素耐药性问题已成为一个重要的全球“环境、健康和经济问题”。
研究表明，传统的生物处理系统无法完全去除抗生素，导致大量抗生素通过处理后的废水和污泥排放到自然环境中[9]、[21]、[22]。在一项涉及四个全规模污水处理厂的研究中，32种抗生素及其代谢物（SAs、FQs、MLs和林可酰胺类）的去除率范围为-94.7%至100%[9]。另一项研究报道，在20个实际规模的污水处理设施中，采用生态和传统处理工艺后，19种抗生素（MLs、SAs、FQs和TCs）的去除效果参差不齐[23]。两项研究均强调，污水处理厂中的抗生素去除效率受季节变化和具体处理工艺的显著影响[9]、[23]。此外，某些研究表明，全规模污水处理厂中抗生素的去除效率受到化合物的物理化学性质以及操作和环境条件（如水力停留时间（HRT）、污泥停留时间（SRT）、总有机碳（TOC）、混合液悬浮固体（MLSS）浓度、溶解氧（DO）、污泥体积指数（SVI）、污泥特性、微生物群落、温度、pH值和氧化还原电位）的影响[6]、[8]、[11]。
污水处理厂已成为抗生素传播的主要储存库，因此也是将抗生素残留物带入自然环境的最关键途径之一[24]、[25]。此外，将处理后的废水和生物固体用于灌溉以及作为土壤改良剂，促进了包括抗生素在内的药物从水生环境转移到土壤、植物，最终进入食物链[5]、[26]、[27]。因此，全面了解不同类型污水处理厂中抗生素的命运对于制定缓解其环境和健康影响的解决方案至关重要。在土耳其，尽管处理后的废水在农业中的再利用程度有限[28]，但大约5%的污水处理厂产生的污泥被用于农业[21]。尽管土耳其的抗生素消耗量（按每千人每天DDD计算）在全球范围内最高[7]，但对该国实际规模污水处理厂中抗生素的研究仍然有限且不够深入。
很少有研究全面探讨全规模污水处理厂中废水处理单元和污泥处理单元中抗生素及其代谢物的命运，同时考虑了工厂的运行条件。此外，还需要进一步研究以了解季节变化如何影响母体化合物和代谢物在污水处理单元中的行为。由于研究主要集中在废水和污泥上，污水处理厂内部产生的侧流中抗生素和代谢物的吸附-解吸动态尚未得到充分研究。因此，为了更好地了解全规模污水处理厂中抗生素及其代谢物的行为，需要开展逐步跟踪这些化合物在所有处理单元中的变化的研究，并提供全面的见解。
本研究的主要目的是全面了解土耳其大型市政污水处理厂中抗生素去除的机制。在此背景下，研究了11种抗生素化合物（8种母体化合物和3种代谢物）在先进生物污水处理厂所有处理单元中的季节性出现、分布和去除情况。本研究与其他研究的区别在于提出了一个原创假设，即可以在废水、污泥以及侧流中同时追踪抗生素，从而揭示这些化合物在处理厂内的完整循环。除了评估各个处理单元的抗生素去除效果外，还确定了预处理、生物处理和整个处理过程中的去除情况。本研究的一个独特之处在于，与其他研究不同，它还研究了抗生素在污泥浓缩和污泥脱水单元中的相互作用，从而更详细地了解了抗生素的吸附-解吸行为。此外，(i) 确定了每个抗生素化合物来自污泥浓缩单元和污泥脱水单元的贡献率，以及 (ii) 处理厂产生的总侧流带来的额外抗生素负荷的总体影响。
部分内容摘录
污水处理厂及其运行条件
本研究在土耳其科尼亚市的一个先进生物污水处理厂进行。图1展示了土耳其的地理位置、科尼亚市在土耳其的位置以及所研究污水处理厂的位置及其俯视图。
该大型科尼亚污水处理厂服务于约130万人，采用四阶段Bardenpho工艺进行部分氮去除处理，处理能力约为每天200,000立方米的生活污水、工业污水和医院污水。
先进生物污水处理厂中抗生素的存在情况
表1显示了所研究的11种抗生素在科尼亚污水处理厂废水处理线和污泥处理线中的季节性存在和分布情况。
如表1所示，在污水处理厂的各个废水和/或污泥采样点，7种抗生素化合物被检测到。相比之下，SMX-Glu、ERY、CLI及其代谢物CLI-Sfx在所有季节的废水（<10 ng/L）和污泥（<0.1 μg/kg）中的浓度始终低于检测限（LOQ）。
结论
本研究提供了关于11种抗生素及其代谢物在大型先进生物污水处理厂所有处理单元中的行为的关键见解。以下是一些重要发现和建议：
•流感季节（冬季和春季）原始废水中抗生素浓度最高，表明季节性疾病导致了抗生素使用的增加。这表明原始废水中的抗生素水平可以反映区域内的消耗情况
作者贡献声明
塔伊兰·多卢（Taylan Dolu）：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿撰写、可视化、验证、资源获取、方法论、研究设计、资金筹集、数据管理、概念化。比尔吉汉·纳斯（Bilgehan Nas）：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督、方法论、研究设计、资金筹集、数据管理。
利益冲突声明
作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：塔伊兰·多卢表示获得了科尼亚技术大学的财务支持。比尔吉汉·纳斯表示获得了科尼亚技术大学的财务支持。如果有其他作者，他们声明没有已知的可能影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
作者感谢科尼亚技术大学提供的财务支持，包括（i）科学研究项目编号202201053和（ii）项目编号2017-?YP-050。此外，作者还感谢科尼亚水务和污水处理管理局（KOSKI）的支持。
