扫描透射电子显微镜(STEM)是一种常用的技术,用于确定材料结构。然而,由于高能电子会导致材料结构退化,因此从对电子束敏感的材料(包括生物样本)中获取高分辨率信息一直具有挑战性。透射电子显微镜(TEM)中的相位对比成像技术因其通常需要较低的电子注量即可获得高分辨率图像而被广泛用于研究这类材料[[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7]]。最近的研究表明,相位对比TEM成像是最具相位敏感性的成像方式[[8]],杨等人[[9]]还证明,在STEM中,单侧带极限下的衍射相位重建在低电子注量下具有最高的传输效率。
对于衍射术,当电子束在样品上逐点扫描时,会记录下每个探针位置的一系列衍射图案(即4D-STEM数据集,通常在远场)。这些衍射图案包含了关于样品和电子探针的信息,通过使用多种算法[[10], [11], [12], [13]],可以恢复出复杂的样品结构。衍射术的一个关键优势是可以在4D-STEM数据的后处理过程中校正显微镜物镜的像差。可以在电子探针中故意引入失焦,并在后续处理中校正其他残余的低阶像差。在这种被称为“失焦电子衍射术”[14,15]的几何结构中,电子探针覆盖样品的较大区域,且扫描模式中的探针位置相互重叠,从而能够在最小化电子曝光量的同时收集4D-STEM数据。例如,这种方法已成功应用于研究对电子束敏感的材料,包括生物结构[1,4,16]、聚合物[17]以及低维纳米结构[[18], [19], [20]]。
低注量成像技术(包括衍射术)的一个局限性是所得图像/重建结果的信噪比(SNR)较低。提高低注量下SNR的有效方法是使用高速多次扫描数据采集[21,22]。在这种方法中,从样品的同一感兴趣区域收集多张曝光时间较短(因此SNR较低)的图像,从而减少累积曝光对样品的损伤,并为样品在每次短时间曝光之间的恢复提供时间[23]。随后通过平均处理,可以获得SNR更高的数据。然而,在图像采集期间,环境因素和仪器扫描畸变会使得这种方法变得复杂,尤其是在高放大倍率下。常见问题包括由于热、电或机械不稳定导致的样品移动,以及扫描系统中探针的意外移动和轻微的回跳误差。如果这些扫描畸变在平均之前没有得到校正,最终得到的平均图像将会模糊和失真。
之前已有针对单次扫描[24]或多次扫描[22] 4D-STEM采集的漂移校正方法的研究。在这些研究中,使用物理或虚拟成像信号来计算漂移向量,但仅限于使用聚焦探针的数据采集。还有一些方法(如pcPIE[25])可以在衍射重建过程中通过精细调整探针位置来校正样品或探针的漂移。然而,这些方法的计算成本较高,尤其是在第一次和最后一次扫描之间漂移较大时。多次扫描4D-STEM实验中第一次和最后一次扫描之间的漂移幅度取决于扫描次数,可能达到步长的几倍到几十倍。由于计算限制,探针精细调整方法[[25], [26], [27]]主要用于较小的位移,通常在半个或一个步长范围内。这些方法通过最小化给定探针位置的实验衍射图案强度与稍微偏移位置的重建衍射图案强度之间的误差来估计正确的探针位置。对于使用低电子注量采集的4D-STEM数据集或包含大量非晶材料的区域,这种方法效率较低,可能导致探针位置估计不准确,尤其是在漂移较大的情况下。因此,这些方法不适用于多次扫描4D-STEM数据集的漂移计算,尽管它们在使用其他方法进行漂移校正后对精确调整探针位置很有帮助。
在这里,我们提出了两种用于计算4D-STEM数据集中漂移的方法。第一种方法(DCDP)利用衍射图案中的特征来计算漂移向量,第二种方法(DCRI)利用重建的衍射相位进行漂移校正。我们还展示了模拟和实验结果,证明了这些方法在从多次扫描低注量4D-STEM数据集中生成高SNR图像的有效性。