在准平衡状态和受驱动的金属自旋系统中，利用机器学习方法对磁化动力学进行建模

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Machine-learning modeling of magnetization dynamics in quasi-equilibrium and driven metallic spin systems

机器学习力场模型扩展应用于LLG模拟，通过群论双谱构建对称磁描述子，实现金属自旋系统的量子精度模拟，成功预测三角晶格非共线磁序和电压驱动相变，为多尺度非平衡自旋动力学建模奠定基础。

　　

贾伟·陈（Gia-Wei Chern）| 范云豪（Yunhao Fan）| 张胜（Sheng Zhang）| 张普涵（Puhan Zhang）

美国弗吉尼亚大学物理系，夏洛茨维尔，VA 22904

摘要

我们介绍了机器学习（ML）在用于大规模朗道-利夫希茨-吉尔伯特（LLG）模拟金属自旋系统方面的最新进展。基于Behler-Parrinello（BP）架构的推广，我们开发了可扩展且可转移的ML模型，这些模型能够准确捕捉到游动磁体特有的、受环境影响的电子介导的交换场。该框架的核心组成部分是基于群论双谱形式主义的对称性感知磁描述符的实现。利用这些ML力场，LLG模拟能够真实再现三角形晶格上的标志性非共线磁序（如120°和四面体态），并成功捕捉到正方晶格双交换模型在热淬火过程中出现的复杂自旋纹理。我们进一步讨论了一种扩展的势能理论，该理论将BP形式主义扩展到包括保守和非保守的电子扭矩，从而使ML模型能够从计算要求高的微观方法（如非平衡格林函数技术）中学习非平衡交换场。这一扩展能够定量准确地预测电压驱动的畴壁运动，并为量子精确的多尺度非平衡自旋动力学和自旋电子学功能建模奠定了基础。

引言

在过去二十年里，机器学习（ML）已经改变了多个领域，涵盖了工业应用、数据驱动工程和基础科学研究。在物理学和材料科学中，ML技术的整合不仅取得了许多显著的成功，还为探索复杂物理现象和加速理论发现开辟了全新的范式[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8], [9], [10], [11], [12], [13], [14], [15]。ML的变革能力在于它能够作为高维非线性映射的通用逼近器。这种能力使ML模型能够捕捉复杂的结构-性质关系，直接从数据中学习有效的表示，并推广到以前未见过的领域。因此，ML极大地提高了复杂数值模拟的效率、可扩展性和预测准确性，使得在模拟物理系统时达到了新的真实性和精确度水平。

在这些发展中，最突出的里程碑之一是将ML应用于从头算或量子分子动力学（QMD）——特别是准确预测原子能量和力[16], [17], [18], [19], [20], [21], [22], [23], [24], [25], [26], [27], [28], [29], [30]。与基于经验力场的经典分子动力学不同，QMD通过在原子配置演变过程中显式积分电子自由度来计算原子力[31]。尽管这种第一性原理方法通常依赖于许多体电子结构方法（如密度泛函理论（DFT）并具有高保真度，但其巨大的计算成本严重限制了可访问的时间和空间尺度。机器学习力场模型通过以接近量子的精度模拟底层的电子结构计算，以较低的成本解决了这一瓶颈。ML与QMD之间的这种协同作用为大规模、高精度的原子模拟打开了大门，有效地弥合了从头算精度和介观建模之间的差距。

在这里，我们回顾了用于模拟金属自旋系统绝热磁化动力学的可扩展ML框架的最新进展，例如s-d交换、双交换和Kondo晶格模型[32], [33], [34], [35], [36], [37]。在这些游动磁体中，自旋动力学主要由传导电子介导的交换相互作用控制，导致计算需求与QMD相当。为了评估驱动自旋演变的局部有效磁场，原则上必须解决每个积分步骤中每个瞬时自旋配置对应的实空间电子哈密顿量——对于大型系统来说，这项任务变得非常昂贵。ML力场范式提供了一种高效的替代方案，它通过学习自旋配置与其对应的电子能量或扭矩之间的映射，实现了接近量子的精度，计算成本与经典自旋动力学相当。

金属自旋系统因其丰富的自旋-电荷纹理多样性而备受关注，这些纹理由竞争的交换相互作用和电子介导的相关性稳定。这些材料包含了由局域自旋和游动电子之间的微妙平衡产生的新兴介观结构，如磁涡旋、斯格明子和条状调制[38], [39], [40], [41], [42], [43], [44]。其中，磁涡旋和斯格明子因其拓扑稳定性、类粒子动力学以及在下一代自旋电子学和神经形态设备中的潜在应用而受到特别关注[38], [39], [40], [41], [42], [43], [44]。相关的贝里相位效应作为传导电子上的新兴磁场，产生了非传统的传输响应，如拓扑霍尔效应和异常霍尔效应。

一个电子驱动的自组织显著例子出现在巨磁阻（CMR）锰氧化物中，其中铁磁金属和反铁磁或电荷有序绝缘体畴在纳米级马赛克中共存[45], [46], [47], [48], [49], [50], [51], [52], [53]。这些不均匀的纹理对外部扰动（磁场、压力或载流子掺杂）非常敏感，导致传输和磁化的剧烈且往往是非线性的变化。这种自旋、电荷和晶格自由度之间的复杂相互作用体现了强关联游动磁体的特征性现象。

综上所述，这些发展突显了需要能够捕捉游动磁性全部复杂性的计算框架，同时保持对实验相关长度和时间尺度的可扩展性。基于其原子对应物的成功，ML力场为实现这一目标提供了强大的途径，使得在前所未有的尺度上对磁纹理、相竞争和非平衡自旋动力学进行量子精确的模拟成为可能。在这篇综述中，我们调查了这些ML驱动方法的出现的方法论、潜在的理论原理和代表性应用，旨在提供统一的观点和未来在自旋动力学、电子结构和机器学习交叉领域的进展路线图。

本文的其余部分组织如下。第2节介绍了基于Behler-Parrinello（BP）架构的ML力场框架，用于模拟准平衡系统中的自旋动力学。第3节介绍了对称性感知磁描述符的构建——这是框架的一个基本组成部分，旨在保持底层电子哈密顿量的对称性。第4节讨论了ML方法在代表性非共线和非共面磁序中的应用。第5节提供了一个动态示例，其中ML框架用于模拟包含共存铁磁簇和N’eel有序背景的混合相态的热淬火演化。第6节介绍了将BP架构扩展到包括非保守力的方法，这对于受驱动的非平衡系统是相关的，第7节在电压驱动的磁转变背景下展示了这种扩展的形式主义。最后，第8节提供了结论性的评论和展望。

部分摘录

游动电子磁体的自旋动力学

我们首先制定了游动电子磁体的控制方程。作为一个典型的例子，我们考虑了s-d交换模型，该模型捕捉了来自$d$或$f$电子的局域磁矩与来自$s$带的游动传导电子之间的相互作用。单带s-d交换哈密顿量的一般形式可以写为$\stackrel{?}{H}=?\sum _{ij}{t}_{ij}{\stackrel{?}{c}}_{i\alpha }^{?}{\stackrel{?}{c}}_{j\beta }^{}?J\sum _{i,\alpha \beta }{S}_i?{\sigma }_{\alpha \beta }^{}{\stackrel{?}{c}}_{i\alpha }^{?}{\stackrel{?}{c}}_{i\beta }^{},$其中${\stackrel{?}{c}}_{i\alpha }^{}$表示创建（湮灭）算符

磁描述符

另一个关键组成部分——在Behler和Parrinello的原始工作中已经强调过[16]——是能够忠实表示局部化学环境的描述符。尽管现代学习模型，特别是深度神经网络具有强大的近似能力，但除非在输入表示中明确编码，否则只能统计上捕捉到底层电子哈密顿量的对称性。对于分子系统，相关的对称群是

用于非共线磁序的ML模型

作为第一个应用，我们将BP力场模型应用于三角形晶格上的s-d系统，其中几何挫折自然促进了复杂的非共线磁序。对于方程（1）中的电子哈密顿量，我们使用最近邻紧束缚模型。给定一个经典的自旋配置$S_i$，通过精确对角化（ED）或核多项式方法（KPM）解决s-d哈密顿量以生成训练数据集。三角形晶格的s-d模型具有

混合相态的松弛动力学

作为第二个应用，我们使用ML力场框架来研究正方晶格上s-d模型混合相态中出现的复杂自旋纹理[32], [33]。在强耦合极限下——通常称为双交换区域——当掺杂量略偏离半填充时，s-d模型会发展出热力学稳定的混合相态[102], [103], [104]。这种类型的相分离是强关联电子的常见特征

非保守场和扩展的BP架构

前面章节中开发的BP类型ML架构使得大规模游动自旋系统的线性可扩展、绝热动态模拟成为可能。在绝热近似下，假设电子子系统在整个演化过程中始终与瞬时自旋配置保持准平衡。因此，方程（5）中的系统能量是使用对应于当前自旋状态的电子液体的玻尔兹曼分布来评估的。在这个框架中，

电压诱导的磁相变

上面开发的ML框架是通用的，可以应用于表示各种非平衡电子系统中的交换场。作为一个具体的示例，我们在这里应用它来学习从非平衡格林函数（NEGF）计算[128], [129], [130]获得的力，用于电压驱动的s-d模型。我们考虑了一个与两个金属电极耦合的正方晶格s-d系统，这些电极以电容器几何形状排列，如图9所示。总哈密顿量

结论和展望

总之，我们提出了一个统一的机器学习（ML）力场框架，能够模拟在准平衡和强驱动条件下的朗道-利夫希茨-吉尔伯特（LLG）自旋动力学。基于最初为量子分子动力学开发的Behler-Parrinello（BP）范式，我们将局部性的概念推广到磁化动力学，假设作用在每个自旋上的电子介导的力主要取决于其

CRediT作者贡献声明

贾伟·陈（Gia-Wei Chern）：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原始草稿，可视化，监督，资源管理，项目管理，方法论，研究，资金获取，形式分析，概念化。范云豪（Yunhao Fan）：撰写 – 原始草稿，可视化，验证，软件，研究，形式分析，数据管理。张胜（Sheng Zhang）：撰写 –

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

本工作得到了美国能源部基础能源科学的支持，合同编号为DE-SC0020330。作者感谢弗吉尼亚大学的研究计算部门提供了计算资源和技术支持，这些资源和技术支持对本文报告的结果做出了贡献。