通过H?O-温度调节方法提高从废旧锂离子电池中回收关键金属的浸出效率及实现工业化规模生产

《Energy Storage Materials》：Enhanced Leaching Capacity and Industrial Scale for Critical Metals Recovery from Spent Lithium-ion Batteries via H 2O-Temperature Regulation Method

采用水调节温度策略（HTR）在氯化胆碱-乙二醇酸-水深熔盐溶剂中实现废旧锂离子电池中锂、钴的高效回收，固液比达100 g·L?1，循环12次性能稳定，10 L反应器验证可扩展性，技术经济分析显示环境效益显著。

　　

唐丽斌|茹娟娟|程明强|周志鹏|华一欣|王丁

昆明理工大学冶金与能源工程学院，中国昆明650093

摘要

从废旧锂离子电池（LIBs）中可持续回收关键金属对于缓解资源枯竭和环境污染至关重要。近年来，深共晶溶剂（DESs）因其低挥发性、可生物降解性和可调的溶剂化特性而成为环保的替代品。然而，现有的基于DES的方法受到固液比低、多步骤回收过程以及过量使用溶剂等限制，这阻碍了其工业化应用。本文提出了一种基于H₂O-温度调节（HTR）的策略，能够在ChCl-OA-xH₂O DESs中以高达100 g·L^-1的超高固液比回收废旧LiCoO₂（S-LCO）中的关键金属，该方法通过精确控制H₂O含量和温度实现，无需额外沉淀剂。锂的浸出效率达到99.00%，相应的钴回收效率为88.30%，钴酸盐（CoC₂O₄·2H₂O）的纯度为99.62%，Li₂C₂O₄的纯度为99.92%。通过精确补充H₂O和C₂O₄^2-，该溶剂在连续12次浸出-回收循环中仍保持优异性能，显示出良好的可回收性。在10 L反应器中进行的大规模实验中，处理能力达到1.0 kg，其浸出和回收效率与实验室规模相当，证实了该工艺的可扩展性。技术经济分析显示该方法具有较高的利润空间和较小的环境足迹，进一步凸显了其强大的工业化应用潜力。

章节摘录

引言

随着新能源汽车产业的迅速发展，全球锂离子电池（LIBs）的库存量已飙升至超过2000万吨[1]。预计到2030年，每年退役的电池数量将达到120万吨[[2], [3], [4]]。作为电池的核心组成部分，正极材料含有锂、钴和镍等战略金属[5,6]。回收这些材料不仅对于保障锂等资源的供应链至关重要

基于H₂O-温度调节策略的总体回收方案

在废旧LIBs的浸出过程中，随着固液比的增加，DESs的粘度会显著升高，这一特性严重限制了其金属浸出能力。在高固液比条件下，Co2?浓度的增加可能会在Li?选择性沉淀过程中引发Co-Li的共沉淀，从而影响产品纯度。因此，在ChCl-OA-xH₂O DESs中，通过保持高H₂O含量和超高固液比来实现金属的有效回收

结论

随着新能源汽车的广泛使用，废旧LIBs的回收有助于实现下一代电池的可持续发展。虽然已有大量关于在DESs中回收废旧LIBs的研究，但DESs的高粘度和低金属浸出能力严重阻碍了其大规模应用。本文提出了一种基于H₂O-温度调节（HTR）的方法，在ChCl-OA-xH₂O DESs中无需添加其他沉淀剂即可回收S-LCO中的锂（Li）和钴（Co）

作者贡献

唐丽斌：研究、数据整理、软件使用、方法设计、初稿撰写、审稿与编辑。茹娟娟：研究、数据整理、软件使用、方法设计、初稿撰写、审稿与编辑、指导。程明强：研究、数据整理、方法设计。周志鹏：研究、数据整理、方法设计。华一欣：撰写、审稿、指导。王丁：研究、数据整理、软件使用、方法设计、初稿撰写、审稿与编辑

CRediT作者贡献声明

唐丽斌：撰写 – 审稿与编辑、初稿撰写、软件使用、方法设计、数据整理。茹娟娟：软件使用、方法设计、数据整理。程明强：软件使用、方法设计、数据整理。周志鹏：方法设计、数据整理。华一欣：撰写 – 审稿与编辑、指导。王丁：撰写 – 审稿与编辑、初稿撰写、指导、软件使用、方法设计、数据整理。