使用效率传递软件EFFTRAN对辐照石墨中γ射线发射放射性核素的特性进行分析的方法验证

《Radiation Measurements》：Method validation for the characterization of γ-emitting radionuclides in irradiated graphite using the efficiency transfer software EFFTRAN

辐照石墨的γ射线发射体活度测量中，采用蒙特卡洛模拟软件EFFTRAN实现效率曲线跨几何体转移，解决了样本形状和基质差异导致的校准难题，并通过标准源验证了方法的准确性，为核废料处置提供可靠数据。

　　

L. Meunier|N. Heiss|L. Lens|D. Reiswich|M. Knebel|U.W. Scherer

曼海姆应用技术大学，Paul-Wittsack街10号，68163曼海姆

摘要

多年来，产生了大量经过辐照的核石墨，这些石墨可能需要被视为放射性废物进行处理。在德国考虑其最终处置时，面临诸多挑战，主要是由于缺乏关于放射性核素清单的信息，以及对某些放射性核素的严格规定。因此，实验表征变得至关重要，不仅有助于识别石墨样本中存在的具体放射性核素，还能确定它们的活性。在退役过程中，伽马射线发射体尤其值得关注，因为它们是工作人员可能暴露的辐射剂量的主要来源。常用的技术是伽马射线光谱法，该方法依赖于精确的效率曲线来量化样本的活性。这可以通过使用与样本具有相同几何形状的标准样品的实验效率曲线来实现。然而，由于样本的形状、大小和基质的差异，这并不总是可行的。为了解决这个问题，可以使用模拟软件，例如基于蒙特卡洛方法的效率传输代码EFFTRAN。该软件能够将圆柱形参考标准的效率曲线转移到任何其他圆柱形样本上。本研究使用经过认证的标准样品以及来自FRJ-2（JEN）研究反应堆的辐照核石墨样品，验证了这种传输方法的有效性。

引言

石墨因其良好的物理性能而被广泛用于核反应堆中，作为建造材料、减速剂、反射层和燃料包壳材料。因此，多年来产生了大量的辐照石墨。据估计，全球累计产生了25万吨辐照石墨，其中德国的研究反应堆仅贡献了2000吨（1）。这些辐照石墨（i-石墨）具有潜在的放射性，这是由于材料及其杂质的活化所致。因此，根据石墨的组成、在反应堆中的位置以及中子通量的不同，可能会产生不同活性的各种放射性核素。对于最终储存库而言，某些放射性核素特别值得关注，例如¹⁴C和³H；然而，由于这两种核素都是纯β射线发射体，不会对工作人员的辐射剂量产生影响，因此不是本研究的重点。本研究的重点是那些长寿命的伽马射线发射体，如⁶⁰Co、¹³³Ba、¹³⁷Cs、¹⁵²Eu和¹⁵⁴Eu（2）。研究这些伽马射线发射体非常重要，因为它们决定了工作人员在处理这些材料（例如在反应堆退役过程中）可能面临的辐射剂量。

借助适当的模拟软件（如MCNP或ORIGEN [3], [4], [5]），可以数学计算出产生的放射性核素及其可能发射的辐射剂量。但在许多情况下，需要做出假设，因为石墨的确切成分，尤其是微量杂质的成分并不清楚。因此，实验表征仍然是必要的，以确定样本中存在的放射性核素。

为此，可以采用多种技术；在本研究中，采用了高纯度锗（HPGe）探测器进行高分辨率伽马射线光谱分析，这是一种用于表征伽马射线发射核素的成熟分析技术。由于伽马射线在物质中的穿透能力很强，因此几乎不需要对样本进行特殊处理，因为这里研究的不是低能伽马射线发射体。该方法还可以用于测量多种几何形状的样本。伽马射线光谱法可用于对辐照石墨样本进行定性和定量分析。为了准确确定这些样本的活性，必须仔细考虑影响计算过程的多个因素。其中最关键的因素是探测器的效率曲线。效率曲线具有能量依赖性，每种探测器-源组合都有其独特的效率曲线。该效率曲线受多种参数的影响，包括探测器本身和样本的几何形状及其基质。此外，效率曲线本质上也是能量依赖的。样本的材料、周围环境以及探测器的部分都会影响自吸收，因此需要针对每个样本的特定几何形状进行独特的效率校准。

为了解决这一问题，有多种方法可供选择，每种方法都有其优缺点。实验方法涉及测量一个已知活性的标准样品，并测量其覆盖广泛能量范围的伽马射线；然而，这种方法要求标准样品在几何形状和基质组成上与待测样本相匹配。由于样本的形状和组成差异很大，为每种可能的样本获取正确的实验效率曲线变得非常复杂且不切实际。另一种方法是使用软件，通过模拟或转移效率曲线来适应多种样本几何形状。这样的软件解决方案（如LABSOCS和ISOCS [3]）可以模拟效率曲线；不过，这些软件需要完全表征的探测器，这会增加成本。第三种方法是效率传输方法，它结合了实验数据和模拟结果。在本研究中，同时采用了实验方法和基于软件EFFTRAN的半经验方法。

部分摘录

高纯度锗探测器

本研究使用了两种伽马射线光谱仪探测器，它们都是p型HPGe探测器，内在效率为30%。这些探测器是低温冷却的同轴探测器，并安装在厚铅壳中以减少环境背景辐射。光谱分析使用Genie 2000伽马射线光谱软件的4.0版本进行。（12）。

参考文献

为了验证效率传输方法，使用了三种参考源。

结果

通过使用三种参考源（RGU-1、CBSS2和Ra-226）以及两个HPGe探测器（分别标记为D1和D2）对效率传输代码进行了验证。在验证的第一阶段，对每个参考源在两种探测器上进行了测量，并确定了它们的实验效率曲线，以确保该方法在不同探测器上均有效。

之后，选择了其中一个参考源作为后续分析的参考输入。

结论

EFFTRAN软件成功用于将圆柱形几何形状的效率曲线转移到另一种几何形状上，从而实现了对圆柱形辐照核石墨样本的定量分析。该方法使用两种探测器和不同几何形状的参考源进行了验证，证明是有效的。如前所述，伴随研究还考察了石墨样本中β射线和γ射线发射核素的空间分布。

CRediT作者贡献声明

Lorie Meunier：撰写 – 审稿与编辑，撰写初稿，数据分析。Niklas Heiss：撰写 – 审稿与编辑。Lotte Lens：撰写 – 审稿与编辑，项目监督，方法论制定，资金筹集，概念构思。Daniel Reiswich：撰写 – 审稿与编辑。Miriam Knebel：撰写 – 审稿与编辑。Ulrich Scherer：撰写 – 审稿与编辑，项目监督，方法论制定，概念构思。

未引用的参考文献

[6], [7], [9]。

利益冲突声明

? 作者声明以下财务利益/个人关系可能被视为潜在的利益冲突：Lorie Meunier表示获得了德国联邦研究、技术和空间部（BMFTR）的财政支持，资助编号为15S9442。如果还有其他作者，他们声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

我们衷心感谢德国联邦研究、技术和空间部（BMFTR）在资助编号15S9442项下的财政支持，这使得我们的研究得以顺利进行并取得本文中的成果。此外，我们还要感谢JEN（Jülicher Entsorgungsgesellschaft für Nuklearanlagen）团队的宝贵合作以及提供的样品。