关于三层结构PtSe?/SnSeS/PtSe?和SnSeS/PtSe?/SnSeS在数字媒体技术中光电响应特性的理论研究

《Chemical Physics》：Theoretical study on the photoelectric response properties of trilayer PtSe 2/SnSeS/PtSe 2 and SnSeS/PtSe 2/SnSeS for digital media technology

二维材料异质结的光电特性与调控研究。通过第一性原理计算系统分析了PtSe2/SnSeS/PtSe2和SnSeS/PtSe2/SnSeS三明治异质结的带隙结构（0.278 eV和0.301 eV间接带隙）、界面电荷转移效应及内置电场特性，发现外应力与电场可显著调控异质结的带隙和光吸收系数（达1.81×10^5 cm?1）。研究为高性能光电器件开发提供了理论指导。

　　

周兆鹏|姜安琪

山东青年政治科学学院设计艺术学院，济南 250101，中国

摘要

基于异质结构的光电探测器由于其优越的电学和光响应特性而受到了广泛的研究关注。在本研究中，通过第一性原理计算系统地研究了三层结构PtSe₂/SnSeS/PtSe₂和SnSeS/PtSe₂/SnSeS异质结的光电特性。研究结果表明，这两种三层异质结分别具有0.278 eV和0.301 eV的间接带隙，并且具有II型带对齐。这些三层异质结中的界面电荷转移产生了明显的内部电场。此外，PtSe₂/SnSeS/PtSe₂和SnSeS/PtSe₂/SnSeS异质结的带隙值可以通过双轴应变、层间距的变化以及外加电场的施加来调节。三层异质结的吸收系数峰值分别达到了1.81 × 10⁵ cm^?1和1.83 × 10⁵ cm^?1。这些结果凸显了三层PtSe₂/SnSeS/PtSe₂和SnSeS/PtSe₂/SnSeS异质结构在高性能先进光电器件中的应用潜力。

引言

数字和通信技术的快速发展导致了对高性能、快速响应和低功耗传感器的需求日益增长[1]、[2]、[3]。二维（2D）材料作为一种创新且有前景的材料类别，展现了出色的光电特性，如载流子迁移率较高、带隙可调以及优异的光吸收和响应能力[4]。因此，这些材料在传感器和柔性电子设备的开发中得到了广泛应用[5]、[6]。2D材料的发展为高性能人工传感器和智能传感交互技术的发展提供了优秀平台[7]、[8]、[9]、[10]、[11]、[12]。此外，2D材料具有可调的电子特性，在多功能探测器技术中具有潜力[13]、[14]、[15]、[16]、[17]、[18]。

二维材料中的过渡金属硫属化物（TMDs）因其易于合成、固有的稳定性和多样的电子导电特性（从半导体到金属行为不等）而受到了广泛关注[19]、[20]。Feng等人[21]发现单层TMDs表现出显著的物理特性，并在纳米电子学和分子传感方面具有广泛的应用潜力。在相关研究中，Alfalasi等人[22]设计了功能化的二维TMDs（MoX₂，其中X = S, Se），表现出半金属特性，适用于选择性气体传感，显示出高灵敏度。此外，Bokka等人[23]通过实验验证和第一性原理计算分析，对基于TMD的应变传感器进行了全面的比较评估，得出结论：具有较低带隙和较高态密度（DOS）的TMD材料最适合用于物理传感应用。

每一类二维材料在光学、电子、机械、热力学和磁学领域都表现出不同的特性[24]、[25]、[26]、[27]、[28]、[29]。将不同的二维材料组装成异质结构不仅利用了单个单层的独特属性，还克服了它们的固有局限性[30]、[31]。这种策略使得功能得到增强，包括提高载流子迁移率、较大的开/关电流比、优异的光吸收和增强的光-物质相互作用，从而扩展了新型光电器件的应用潜力[32]、[33]。例如，Zhu等人[34]证明由MoSTe和GaN形成的异质结能够有效分离光生载流子，实现从半导体到金属的转变。

PtSe₂作为一种有前途的下一代传感器材料而受到关注，这归功于其高表面积与体积比、可调的电子特性以及机械强度[35]。最近，通过将硒和硫前驱体溶液热注入锡前驱体中，然后进行等离子辅助硒化处理，成功合成了SnSeS[36]。PtSe₂表现出优异的光学特性、较高的载流子迁移率、显著的稳定性，并且不含贵金属成分[37]、[38]。此外，PtSe₂和SnSeS具有相似的晶体结构和晶格参数，可以形成晶格失配最小的范德华异质结构。

最近的研究集中在通过施加电场和机械应变来调节异质结构的电子特性[39]、[40]。例如，Kim等人[41]使用密度泛函理论（DFT）研究了在单轴拉伸应变作用下的Ti₂CX₂/WS₂（其中X = O, F, OH）范德华异质结构的机械和电子行为，表明这些异质结构的带隙可以有效调节。同样，Zhou等人[42]开发了一种新型的砷化物/SnSeS异质结，并利用第一性原理计算通过应变工程来调控其电子和光学特性。此外，最近的研究表明，三层材料的集成可以在保持各组成层固有特性的同时产生新的功能[43]。例如，Zou等人[44]制备了三层SnS₂/PtS₂/SnS₂和PtS₂/SnS₂/PtS₂异质结，并对其结构稳定性和电子特性进行了全面分析。他们的研究结果表明，这些异质结构的间接带隙范围为1.561 eV至1.688 eV，并具有II型带对齐，这是这类系统的特征。

本研究通过第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，全面分析了三层PtSe₂/SnSeS/PtSe₂和SnSeS/PtSe₂/SnSeS异质结的电子和光电特性。此外，还构建了二元PtSe₂/SnSeS异质结进行对比研究。系统评估了包括带隙、态密度、电荷转移和光学特性在内的关键参数。此外，该研究探讨了在外加应变和电场作用下单层结构和光吸收的调节机制。这些发现为基于二维材料的未来纳米电子和光电器件的开发提供了重要的见解和设计指导。

计算方法

在本研究中，所有结构优化和电子特性计算都是使用基于DFT的CASTEP软件包进行的[45]。电子交换-相关相互作用采用Perdew–Burke–Ernzerhof（PBE）广义梯度近似（GGA）泛函[46]、[47]来描述。考虑到PBE方法通常会低估半导体的带隙，因此采用了更精确的HSE06杂化泛函[48]。

单层材料的几何结构

图1展示了PtSe₂和SnSeS单层的优化几何构型。PtSe₂单层的优化晶格常数为3.742 ?，与先前报道的3.740 ?值非常接近[50]。同样，SnSeS单层的优化晶格常数为3.710 ?，与文献中的3.720 ?值相符[51]。

图2展示了PtSe₂和SnSeS的能带结构和态密度。

结论

总之，本研究通过第一性原理计算系统地研究了结构稳定的三层异质结构PtSe₂/SnSeS/PtSe₂和SnSeS/PtSe₂/SnSeS的光电特性。预测的能带结构分析表明，这些异质结构的带隙分别为0.278 eV和0.301 eV，明显小于相应的单层材料。导带最小值（VBM）主要来源于PtSe₂，而价带最大值（CBM）主要由SnSeS贡献。

CRediT作者贡献声明

周兆鹏：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，验证，监督，软件。姜安琪：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本研究未获得公共部门、商业部门或非营利组织的任何特定资助。