《Materials Today Energy》：Bridging Machine Learning and Water Electrolysis: Concepts, Methods, and Perspectives
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机器学习在水电解制氢中加速催化剂与设备开发，提供数据整合与预测方法，涵盖催化剂筛选、电化学与原位谱数据分析、设备性能预测。需解决数据一致性、模型可靠性及物理可解释性挑战，为催化研究者提供无代码工具和流程指南。
孟中杰|郝崇岩|李晓宁
澳大利亚维多利亚州墨尔本RMIT大学科学学院原子材料与纳米制造中心（CAN），邮编3000
摘要
机器学习（ML）在水电分解研究中应用日益广泛，用于分析复杂数据集并加速催化剂和设备的开发。然而，由于催化研究人员对ML概念和实际工作流程缺乏了解，其有效应用受到限制。本综述从催化研究者的角度出发，提供了简洁实用的ML介绍。首先概述了ML的基本工作原理，包括数据表示、学习和泛化。这些原理以非编程人员也能理解的方式进行了说明。接着，我们介绍了常用的软件环境和工具，从基于Python的工作流程到无代码和低代码平台。在此基础上，系统地回顾了ML在水电分解中的典型应用，按关键研究任务进行分类，包括催化剂筛选、电化学和操作条件的数据驱动分析以及设备级预测。同时讨论了数据一致性、模型可靠性和物理可解释性等关键挑战，以及新兴的机会。与主要强调算法进展或应用案例研究的现有综述不同，本文旨在成为ML方法与水电分解研究中遇到的问题之间的桥梁。
引言
水电催化是生产绿色氢气和实现可持续能源转换的关键方法，能够将可再生能源转化为化学燃料[1]、[2]。然而，尽管经过数十年的深入研究，当前电催化系统的实际性能仍远未达到实际应用的要求。在水电分解的两个半反应中，氧析出反应（OER）的动力学速度比氢析出反应（HER）慢，因此成为整体效率损失的主要因素[3]、[4]、[5]。因此，开发高效催化剂材料仍然是绿色氢生产的主要瓶颈。尽管最先进的催化剂性能优异，但往往存在成本高、长期稳定性有限或内在活性不足的问题[6]。当这些催化剂应用于实际场景时，还会面临额外的工程挑战[7]。这些限制凸显了传统试错研究方法的低效率，表明需要更有效的分析工具。
近年来，机器学习（ML）技术作为一种有用的工具出现，为整合异构数据集和指导实验与计算工作提供了系统化的方法[8]、[9]。随着相关研究的增加，ML在水电分解中的应用也越来越广泛。早期的大部分研究利用ML基于电子结构描述符数据库进行催化剂筛选，例如，一个包含约300种尖晶石氧化物催化剂的数据集被用来训练回归模型，该模型能够预测OER的关键电子描述符（金属-氧共价性），平均绝对误差在0.05电子伏特左右[10]。另一个应用实例是使用ML预测吸附能[11]，例如通过基于吸附物化学环境的图卷积神经网络（ACE-GCN）框架，该框架可以捕捉多种吸附物、结合位点、配位环境和基底形态[12]。ML还用于稳定性预测；例如，结合密度泛函理论（DFT）和表面Pourbaix图，开发了一种嵌入键型信息的晶体图卷积神经网络（BE-CGCNN），用于研究不同尺寸和形状的纳米颗粒的电化学稳定性[13]。此外，ML还应用于实际设备层面，如水电分解装置中的阴离子交换膜（AEM）[14]。一个针对180,000种变体的全连接神经网络（FCNN）模型可以分析膜结构与离子导电性之间的关系[15]。总体而言，AI在水电分解中的应用越来越明显，但仍处于早期阶段。
众所周知，水电分解中的数据来源于多种来源，其可靠性水平差异显著，包括理论计算、材料表征、电化学测量、操作条件光谱学和设备级测试等。这种多样性虽然提供了丰富的信息，但也增加了数据整合和解释的复杂性。在这种情况下，仅依靠纯数据驱动的建模或仅凭直觉的分析都是不够的，这突显了将ML方法与催化专业知识紧密结合的必要性。我们注意到，对于许多催化研究人员来说，尤其是那些没有计算或数据科学背景的科研人员来说，实际应用AI仍然具有挑战性。同时，大多数现有综述仅总结了已发表研究的成果，但对非AI专家如何有意义地使用这些方法或将其应用于自己的工作中提供的指导很少。在本综述中，我们提供了一个简洁实用的入门框架，适合大多数没有编程或计算背景的研究人员，如图1所示。我们概述了ML的基本概念和工作流程，介绍了可用工具，并展示了如何在水电分解研究中有效应用ML。我们还通过典型应用案例进行了说明，包括催化剂筛选、电化学和光谱数据分析以及设备性能监测。希望本综述能为没有编程经验的研究人员提供一个明确的起点，促进更有效的跨学科交流，最终推动新能源领域的进步。
ML在水电催化中的工作流程
在水电分解研究中，ML作为一个数据驱动的框架，用于从复杂的实验和计算数据集中提取关系，并利用这些关系来指导新催化剂系统或操作条件的分析。ML不是依赖于预定义的物理方程，而是直接从数据中识别数值模式，以支持材料间和电化学环境间的预测、比较和优先级排序。
从概念到实践
基于上述对ML工作流程的理解，我们现在转向实际应用。实际上，大多数ML算法都是通过编程开发和执行的，但这并不意味着催化研究人员必须成为软件专家。目前已有各种工具可供研究人员在不同技术深度上使用ML。对于大多数催化研究人员来说，关键问题不在于是否使用ML，而在于选择适合自己需求的工具层级。
ML在水电催化中的应用场景
在了解了上述ML工作流程和方法后，我们现在讨论它们在水电分解中的应用场景。ML已被应用于多种任务，包括催化剂筛选、数据驱动分析、机理洞察以及设备级性能预测[33]、[34]、[35]。在实际研究和应用中，通常会并行使用多种ML方法来应对电解系统的复杂性。
在水电催化中使用ML的挑战
如上所述，ML已经形成了一套可以应用于水电分解及其他电催化研究的方法工具[45]。在水电分解中，这些方法已在多个领域得到应用，包括催化剂筛选、性能预测以及实验和计算数据集的分析。然而，尽管应用日益增多，AI对水电分解研究的实际影响仍受到一些限制。
结论
水电分解的发展仍受到多方面挑战的制约。作为辅助工具，ML提供了新的机会。在材料层面，ML有助于快速筛选大量设计空间；在数据分析方面，它提供了从高维电化学和操作条件测量中提取信息的稳健方法；在机理研究中，ML作为假设生成框架，有助于识别主导变量。
作者贡献声明
孟中杰：撰写初稿、验证、软件开发、数据整理、概念构思。郝崇岩：数据分析、形式化分析。李晓宁：撰写与编辑、监督、资金获取、数据整理、概念构思
数据可用性
本综述未包含任何原始研究成果、软件或代码，也未生成或分析新的数据。
注释
作者声明没有利益冲突。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本工作得到了澳大利亚研究委员会（DE250100232）的支持。李晓宁感谢RMIT大学副校长研究奖学金计划的支持。
