利用飞秒激光直写技术在金刚石中实现波导增强的NV中心磁传感

《Optics & Laser Technology》：Waveguide-enhanced NV center magnetic sensing in diamond via femtosecond laser direct writing

NV中心金刚石传感器通过飞秒激光直写波导增强荧光收集效率，实现7.4倍荧光强度提升和磁灵敏度三倍优化，保持高空间分辨率并兼容光子集成。

　　

赵一凡|丁世汉|胡一鸣|尚臻|刘洪亮|顾永健

中国海洋大学物理与光电工程学院，山东省青岛市，266100

摘要

基于氮空位（NV）中心的金刚石传感器的灵敏度与荧光激发和收集的效率密切相关。在这里，我们展示了一种基于波导的荧光增强方法，其中激发激光（532纳米）和发射的荧光（600–800纳米）都被限制在金刚石中由飞秒激光写入的光学波导内。与使用相同物镜的点收集方法相比，这种配置使收集到的荧光强度提高了7.4倍，从而提高了磁场灵敏度。由于这些波导尺寸紧凑且具有内在的可集成性，它们很容易与光子平台和光纤兼容，为实用且可扩展的金刚石量子传感器提供了一条有前景的途径。

引言

近年来，金刚石中的氮空位（NV）中心已成为量子传感的多功能平台。它们具有较长的自旋相干时间[1]、在室温下进行光学自旋操控和读出的能力[2]，以及能够与多种物理量耦合的哈密顿量[2]，这使得它们能够用于检测磁场[3]、电场[5]、温度[6]、方向[8]等参数。在弱磁场检测领域，尽管其最终灵敏度仍低于超导量子干涉装置（SQUIDs）[9]和冷原子磁力计[10]所达到的水平，但NV中心具有环境条件下的操作、超高空间分辨率和快速检测速率等显著优势[11]，使其成为磁测量的一个有吸引力的平台。鉴于NV中心磁力计的理论灵敏度极限远超过当前的实验性能，优化灵敏度已成为正在进行的研究的核心重点。

单个NV中心提供了纳米级的空间分辨率，可以实现高度局域化的磁场检测，但由于来自单个发射器的光子收集率低[12]，其灵敏度受到根本限制。相比之下，集合NV中心提供的磁灵敏度显著提高，且其灵敏度与传感器数量的平方根成正比（$\sqrt{N}$），这使得它们特别适用于宽场和高通量磁成像[13]。这种灵敏度的提高使得数据采集更快，并在较宽的检测区域内改善了信噪比，尽管空间分辨率会因集合体的体积和光学收集几何形状而有所牺牲。因此，使用集合NV中心是一种有吸引力的策略，因为它们成本低廉、适用于多种环境，并且能够保持高空间分辨率，成为集成NV中心磁力计的首选[14][15]。然而，传统的提高集合NV中心传感器灵敏度的方法（如增加光学或微波功率、优化NV密度或使用高数值孔径（NA）的收集光学系统）通常只能带来有限的提升。这些方法通常会以增加ODMR线宽[16][17]或降低自旋相干性[12]为代价，从而限制了进一步的灵敏度提升。因此，高效利用集合NV中心已成为一个重要的研究方向。对于设备集成，常见的实现方式是将金刚石晶体直接连接到光纤的末端，用于激发和荧光收集。尽管这种方法简单，但其激发和收集效率较低。为了克服这些限制，已经提出了几种策略，包括使用锥形光纤[18]、光纤尖端的谐振腔[19]以及光纤端面的凹镜[20]。

光学波导在电信[21][22]和传感[23][24]等领域发挥着关键作用。飞秒激光直写（FsLDW）的最新进展使得在多种介电材料中制造波导成为可能，这是一个非常活跃的研究领域。通过将光限制在紧凑的几何结构中，波导提高了激光激发效率，并促进了荧光的更高效收集[25]。它们的紧凑尺寸也使它们特别适合集成光子应用。因此，基于波导的激光器已在多种常见的激光材料中被报道[26][27][28]，凸显了它们的广泛应用潜力和潜力。

基于这些发展，我们提出了一种在金刚石中实现的光导增强荧光方法，通过飞秒激光直写直接刻写光学波导来实现。尽管许多先前的研究尝试通过飞秒激光直写在金刚石中制造光学波导[29][30]，但这些工作并未基于NV中心进行传感。尽管如此，它们为波导制造提供了有价值的光学参数。最近，有一项专注于实际应用和传感的研究报道，该研究采用了双线型II单模波导来优化NV中心的磁传感性能[31]。然而，飞秒激光写入的II型双线波导由于各向异性应力引起的折射率分布而具有极性敏感性[29][32]，激光写入过程中引入的强双折射会导致偏振选择性引导，这可能限制了它们在基于集合体的传感场景中收集宽带非偏振NV中心荧光的能力。在这项工作中，采用了减薄包层的多模波导，其中通过未改性的金刚石核心中的全内反射实现光的限制。因此，与双线波导相比，包层波导具有偏振不敏感性，从而防止了非优选偏振的荧光信号被过滤，从而提高了收集效率。此外，包层波导的尺寸可以在金刚石晶体中灵活调整，从而改善了与光纤的耦合效率，并为光子集成提供了额外的优势[32]。这种技术能够高效地限制激发激光和发射荧光，即使在低激发功率下也能产生强烈的荧光信号，从而提高了传感灵敏度。与之前使用外部波导来提高基于金刚石的传感器性能的方法[33]不同，当前方法保持了空间分辨率，并便于光纤集成。制造的波导横向尺寸约为数十微米，通过适当的参数匹配实现了高效的光纤到金刚石的耦合。我们展示了两个金刚石波导的端面耦合，并对其横截面模式进行了表征。性能更好的波导使荧光收集效率提高了7.4倍。此外，连续的光学检测磁共振（ODMR）测量表明，波导方法不会导致ODMR对比度降低或FWHM变宽。因此，荧光增强可以认为几乎使灵敏度提高了三倍，证实了波导确实提高了传感性能。

样本和波导制造

在这项研究中，使用了尺寸为10 × 5 × 0.8 mm3的单晶金刚石晶片，购自中国深圳的Asia Carbon (Shenzhen) Technology Co., Ltd（型号：Q-DNV-S），其氮浓度约为0.5 ppm，生长过程中引入的NV中心浓度约为6 × 10^-3 ppb。使用飞秒激光直写在金刚石晶片中刻写了两个包层波导，直径分别为100 μm（WG1）和50 μm（WG2）。

波导的光学特性

从图2可以看出，激发激光和荧光能量都很好地被限制在波导内，表明两种结构中的光限制效果显著。飞秒激光脉冲在金刚石晶格中引起了永久性的改变，形成了折射率降低或应力诱导的折射率变化区域[29]。因此，未改性的核心区域的折射率相对较高，使得光

结论

本研究提出了一种通过飞秒激光写入的光学波导增强的NV中心传感器，以改善荧光收集效果。与点收集方法相比，荧光强度提高了7.4倍，同时保持了稳定的ODMR对比度和线宽。这相当于灵敏度提高了两倍以上。由于光学波导的微尺度尺寸，这种方法还保持了高空间分辨率。

CRediT作者贡献声明

赵一凡：撰写 – 审稿与编辑、原始草稿撰写、可视化、软件开发、方法论、数据分析。丁世汉：原始草稿撰写、资源获取、方法论、数据分析。胡一鸣：软件开发、数据分析。尚臻：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督、资源管理、项目协调、方法论、资金申请、概念构思。刘洪亮：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（12404098）、山东省自然科学基金（ZR2023QA134）、中国博士后科学基金（2023M733351）和山东省自然科学基金（ZR2024LLZ003）的支持。