利用一氧化铝可调谐二极管激光吸收光谱（TDLAS）技术测量铝粉火焰中的温度

《Combustion and Flame》：Aluminum monoxide tunable diode laser absorption spectroscopy (TDLAS) method to measure temperature in an aluminum powder flame

可调谐二极管激光吸收光谱（TDLAS）技术结合MEMS-VCSEL激光器，在铝粉火焰中实现了AlO分子A2Πi-X2Σ+跃迁的空间分辨温度与柱密度测量，验证了与发射光谱及热力学平衡计算的一致性，并揭示了高浓度区数据散射问题。

　　

Katherine M. Hinnant|Clayton M. Geipel|Christopher J. Pfützner|Vidhan S. Malik|David J. Allen|Christopher M. Murzyn|Brian T. Bojko|Michael J. Soo|Brian T. Fisher

美国海军研究实验室，华盛顿特区，美国

摘要

开发了一种可调谐二极管激光吸收光谱（TDLAS）系统，使用1300纳米的MEMS-VCSEL激光器来探测AlO$A^2{\Pi }^{+}?X^2{\Sigma }^{+}$跃迁在铝粉火焰中的吸收情况，以确定空间分辨的温度和柱密度。通过使用参考氢氟酸气体池和两步最小化方法，激光波数输出被精确到0.03 cm^-1的范围内。吸收数据采用了一种新颖的不对称最小二乘基线拟合方法进行计算。温度和柱密度是根据吸收数据以及最近发布的基于机器学习的AlO-空气展宽系数（在ExoMol中报告）计算得出的。TDLAS数据是在对流金属粉末燃烧器的下喷嘴和上喷嘴之间物理间距约为0.3毫米的位置收集的。TDLAS确定的温度与非空间分辨的AlO发射测量值以及在不同铝粉浓度下的计算平衡值进行了比较。TDLAS数据显示，在下喷嘴和上喷嘴之间的狭窄区域内，高AlO吸收值具有较高的散布性。该区域的TDLAS温度范围为2900至3400 K，这与通过AlO发射和计算平衡得出的火焰温度相当。未来的实验将保持激光位置不变，以便在短时间内获取重复光谱，同时利用自然火焰波动来获得一系列粉末浓度的空间分辨剖面。

引言

由于反应性金属具有高能量密度，尤其是在体积基础上，因此它们作为添加剂被用于炸药和推进剂中的高能配方以及吸气式推进系统的固体燃料[[1], [2], [3], [4]]。在这些应用中，金属粉末通常分散在氧化气体（通常是空气）中，然后在高度浓缩的预混悬浮液中燃烧。为了开发出有助于设计和优化高性能燃烧系统的预测模型，有必要了解这些浓缩粉末火焰中的燃烧机制和行为细节。

Soo等人发现，铝粉的燃烧行为依赖于浓度，浓度增加会促进悬浮液中铝的反应[5]。在这项工作中，一个光谱仪用于识别火焰中的铝（Al）和一氧化铝（AlO）的发射（250–1000纳米范围内，探测AlO的B²Σ⁺-X²Σ⁺跃迁），另一个光谱仪用于测量连续发射以确定火焰温度。AlO是一种重要的金属氧化物中间体，在铝颗粒燃烧过程中预期会存在并可被测量。在20–50克/立方米的粉末浓度范围内，火焰呈灰色，不产生AlO，火焰温度约为1950 K。相比之下，250–400克/立方米的浓度范围内产生了明亮的白色火焰，火焰中含有AlO，火焰温度更高，为2750–2900 K。燃烧行为的差异归因于铝燃烧前沿与碳氢化合物（甲烷）火焰的耦合。

确定铝粉燃烧的浓度依赖性有助于更好地理解燃烧行为，以及对不同粒径分布的铝粉混合物在混合粉末-甲烷本生火焰和纯粉末对流火焰中的燃烧速度的测量[[5], [6], [7], [8], [9], [10]]。燃烧速度是一个全局火焰参数，对于整体模型验证非常有用，但准确的模型还必须捕捉燃烧过程的细节，包括燃烧前后各区域的空间分辨温度。这需要使用光学诊断技术进行探测，而在悬浮金属粉末火焰中这样做相当具有挑战性。

文献中有许多研究报告了AlO的化学发光发射，主要是为了测量温度[[11], [12], [13], [14], [15]]。许多研究集中在486纳米附近的AlO的B²Σ⁺-X²Σ⁺跃迁上。从这个带发出的发射，与在附近非峰值波长收集的光进行比较，可以用作活性铝燃烧的指示器[12]。当在光谱图中解析时，这个跃迁可以用于发射和吸收测量来确定AlO的温度[13,14]。最近的AlO计算线列表[16]使得能够以更高的分辨率和更高的能量序列创建模拟光谱。从508纳米到525纳米的?v=?1序列可以以可接受的精度进行拟合。然而，在金属粉末火焰测量中，由于光学深度效应的影响，拟合质量会降低，从而降低了对光学薄模型的拟合质量[11,15]。Soo等人发现，火焰中的光学厚区域不适合拟合?v=?1带，因此不能用于铝-空气粉尘火焰的温度拟合[11]。随着光学厚度的增加，发射会被火焰部分吸收；这会不成比例地降低强跃迁的强度，使较弱的跃迁显得相对更强烈。这降低了拟合的质量，并使结果偏向更高的温度。此外，该技术平均了视线方向上的温度，这对于三维流动来说是一个挑战。因为信号强度随温度呈指数变化，所以光谱在视线方向上对最高温度有较大偏差。

Soo等人使用原子铝蒸气的吸收光谱尝试确定铝-空气和铝-甲烷火焰中394.4纳米和396.15纳米发射线的空间分辨火焰温度[11]。使用激光光片收集了铝蒸气的吸收数据，但观察到激光强度在光片上的显著噪声和不一致性，这与之前的研究类似[17]。应用了两种方法来拟合铝-空气火焰的光谱宽度，得到的铝蒸气在火焰中的估计长度分别为1.7 ± 0.3毫米和2.3 ± 0.5毫米。Soo等人指出，平衡计算预测燃烧区外存在高温铝蒸气，因此使用铝蒸气来确定燃烧区厚度可能不准确[11]。

在这项研究中，我们旨在通过使用MEMS-VCSEL探测A²∏_i-X²∑⁺跃迁的AlO吸收来空间分辨铝粉火焰的气体温度并量化AlO的柱密度。这种替代被动化学发光发射测量的方法允许同时量化分子数密度和温度。AlO吸收光谱已通过美国国家标准与技术研究院（NIST）测量的B²Σ⁺分子态的实验数据从理论上得到发展[[18], [19], [20]]。使用染料和超连续激光源，在B²Σ⁺-X²Σ⁺跃迁（486纳米）处测量了分子常数和AlO浓度[21,22]。可调谐二极管激光器在扫描波数范围方面比其他激光源具有显著优势，能够在时间上实现高分辨率的波数输出。半导体材料通常将二极管激光器限制在紫外和红外光谱范围内；然而，Murzyn等人使用了一种可调谐的红外MEMS-VCSEL（微机电镜系统，垂直腔面发射激光器），能够探测爆炸桥丝羽流中的近红外A²∏_i-X²∑⁺跃迁[22]。激光在宽波数范围内的可调谐性和窄线宽使得能够量化单个光学跃迁，并通过光谱模型定义温度、柱密度和线宽参数。

我们将该系统的应用扩展到空间分辨复杂铝粉火焰中的气体火焰温度和AlO柱密度。Murzyn等人之前报告的数据处理和模型开发已经通过新的基线拟合算法进行了优化，并包括了从机器学习方法计算出的AlO线宽参数，这些参数已包含在2024年更新的ExoMol数据库中[[22], [23], [24]]。激光系统还安装在一个电动平台上，以便在火焰内进行空间分辨的温度和AlO柱密度测量，代表了铝粉火焰诊断的新能力。从H-2铝粉火焰的垂直剖面收集的AlO吸收数据得出的温度数据与非空间分辨的AlO发射光谱进行了比较，后者探测了整个火焰区域，以及H-2铝粉燃烧的绝热火焰模型。空间收集的吸收数据还与火焰的时光照图像进行了比较，以突出当前数据集中激光位置与火焰位置之间的耦合需求，当前数据集将激光位置与燃烧器底部的物理位置耦合在一起。这些AlO吸收测量进一步定义了相对于铝蒸气存在的燃烧区，并揭示了与火焰位置波动相关的测量挑战，这些挑战之前尚未被报道。该系统在定义金属粉末火焰内的温度剖面方面显示出巨大潜力，我们讨论了实验障碍并提出了实现这项技术潜力的解决方案。

章节片段

对流粉末燃烧器

光学诊断测量是在图1a所示的对流粉末燃烧器中稳定的平面金属粉末火焰上进行的。燃烧器设计与[9]中描述的类似，空气和铝粉混合物从内径为14.7毫米的下喷嘴输送，空气从内径为17.8毫米的上喷嘴输送，两者之间的距离约为20毫米。下喷嘴位于一根长管的顶部，有助于保持层流

结果与讨论

使用TDLAS系统在H-2铝粉火焰的不同时间和物理位置收集了AlO吸收数据。如2.3节所述，在火焰视觉稳定的时间段内进行了十五次序列测量。对于所有十五次触发的数据收集序列，火焰在大约6秒的时间内都保持视觉稳定。其中有五个序列存在数据记录问题，无法进行处理。十个有用的序列总时间跨度为

结论

设置了一个TDLAS测量来探测AlO吸收，以测量H-2铝粉火焰垂直剖面上的气体火焰温度和AlO柱密度。AlO吸收是在光谱密集的A²∏_i-X²∑⁺跃迁中测量的，这需要极高的数据处理精度来定义激光波数。在AlO吸收模型中还使用了基于机器学习的新型线宽参数来拟合测量数据，以确定火焰温度和柱密度。

初步结果

CRediT作者贡献声明

Katherine M. Hinnant：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原始草稿，可视化，验证，软件，方法论，调查，正式分析。Clayton M. Geipel：撰写 – 原始草稿，验证，软件，方法论，调查，正式分析。Christopher J. Pfützner：撰写 – 原始草稿，软件，资源，方法论，调查。Vidhan S. Malik：撰写 – 原始草稿，资源，方法论，调查。David J. Allen：撰写 – 审稿与编辑，