《EES Batteries》：Coupling X-ray computed tomography with digital volume correlation to study core collapse in lithium-ion batteries
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本研究探讨了商业化圆柱形锂离子电池（LIBs）内部特征与机械行为之间的联系，这对安全性和性能均有影响。研究人员将X射线计算机断层扫描（CT）与数字体积相关（DVC）技术相结合，以研究LIBs在循环过程中核心塌陷的机制。研究人员识别了体积应变分布与内部机械特征（
本研究探讨了商业化圆柱形锂离子电池（LIBs）内部特征与机械行为之间的联系，这对安全性和性能均有影响。研究人员将X射线计算机断层扫描（CT）与数字体积相关（DVC）技术相结合，以研究LIBs在循环过程中核心塌陷的机制。研究人员识别了体积应变分布与内部机械特征（如正极耳、负极耳和褶皱）之间的详细相关性。复杂、异质的膨胀发生在与关键内部特征位置相关的垂直局部带内。这种新颖的数据分析方法还提供了对循环过程中卷绕体形状变化的见解。电池的异质变形导致卷绕体起皱和屈曲，这被重现并与围绕最内层发展的局部拉伸/压缩应变相关联。该方法可用于理解电池设计特征对核心塌陷的影响，并提供应变数据以验证数值机械模型。
论文解读：耦合X射线计算机断层扫描与数字体积相关技术研究锂离子电池核心塌陷
锂离子电池（LIBs）在现代生活中广泛应用，但其老化过程中电极层的膨胀（包括可逆的负极体积膨胀和不可逆的副反应产物积累）会导致卷绕式电池（相对于叠片式电池）出现高风险失效模式。卷绕式电池具有中心空隙区域，当卷绕体（jellyroll）受到刚性外壳或外部压力约束时，膨胀会向内朝向核心发展，引发卷绕体屈曲，即“核心塌陷”（core collapse）。这种塌陷不仅导致容量和能量出现“膝点”（knee）突变，还可能因隔膜撕裂和锂沉积引发内短路。尽管核心塌陷已被广泛研究，但现有研究主要依赖周期性计算机断层扫描（CT）监测屈曲进展，难以从实验上测量驱动这一失效模式的三维内部应变场。因此，量化卷绕体内部应变演化对于理解核心塌陷的机制、验证机械模型及优化电池设计至关重要。
本研究旨在解决上述问题，通过高分辨率X射线计算机断层扫描（CT）与数字体积相关（DVC）技术相结合，直接量化商业圆柱形锂离子电池在循环过程中的三维位移和应变演化。研究人员选取了五颗“VapCell”F56型号商业圆柱电池（标称容量5600 mAh），这些电池在初始寿命（BOL）阶段具有不同的屈曲状态（包括0至3层屈曲阴极层），以研究核心塌陷的进展。实验在45 °C下进行循环测试（充电电流2000 mA，放电电流11.2 mA，截止电压4.2 V/2.5 V），并在循环0、50、100、200和350次后进行CT扫描和参考性能测试（RPT）。CT扫描由Glimpse公司执行，曝光时间为Condon等研究的四倍以减少噪声，且确认X射线暴露不影响电化学性能。DVC分析采用有限元（FE）全局相关算法，使用四节点四面体网格（T4元素），网格尺寸沿径向和轴向分别约120像素（约2 mm）和360像素（约6 mm），以忽略轴向位移并聚焦于径向和环向应变。通过重复扫描和人工变形图像评估测量不确定性，位移精度小于0.25像素，应变精度小于0.15%，满足局部应变测量需求。
研究结果分为几个部分。时间序列XCT成像显示，核心塌陷的严重程度随循环次数增加而加剧，且LIB025电池（初始屈曲层数较多）的塌陷明显比LIB020更严重，且塌陷位置与正极耳角度一致。DVC分析揭示了卷绕体内部的异质变形：位移向量在循环初期于外壳和正极耳之间（约0°线）集中，随后向最内层扩散，形成径向带，最大位移可达0.25 mm。平均体积应变（代表宏观膨胀）与循环次数呈线性关系（y = 0.002 × x + y0，R2 = 0.97），且内层膨胀通常是外层的1.5至3.5倍。局部体积应变在50次循环后达4%，350次后达15%。拉伸应变（第一主应变）和压缩应变（第三主应变）分布显示：内层中，拉伸应变主要沿径向集中于最内层（平均3%，局部10–15%），压缩应变沿环向分布（平均?3%，局部?10%）；外层中，拉伸带在正极耳和负极耳两侧形成，并沿径向向内层扩展，压缩带则围绕正极耳和负极耳两侧。此外，内层膨胀与内负极耳位移之间存在强相关性（Pearson系数在0.4–0.98之间），表明内负极耳位移可作为核心塌陷进展的潜在指标。形状跟踪分析显示，卷绕体内轮廓在循环中逐渐变形和扁平化，导致起皱和屈曲，这与局部压缩环向应变和径向拉伸应变的相互作用有关。
讨论部分指出，几何不均匀性（如正极耳、内部褶皱和负极耳）是应变集中的关键因素，正极耳附近的大拉伸应变沿径向传播，而负极耳（如外负极耳）则像锚点一样限制变形。起皱和屈曲机制归因于最内层扁平化，压缩环向应变与径向拉伸应变相互作用，这与先前数学模型的预测一致。内负极耳运动方向与最大内膨胀方向的关系决定了其位移大小，当内负极耳表面法线平行于膨胀方向时位移最大，垂直时则约束运动并加剧屈曲。研究结论强调，微CT结合DVC是一种强大的工具，能够测量和跟踪电池内部三维变形，揭示核心塌陷的机制，并为数值模型提供实验应变数据以进行验证。该方法可直接支持电池设计优化和制造质量控制。
这项研究首次在商业圆柱电池中实验量化了内层周围的三维局部应变方向，为理解核心塌陷的起皱和屈曲机制提供了直接证据，并有望推动机械模型验证和设计改进。
