综述：深度学习在智能无损光谱分析领域的进展：从预处理和数据增强到可解释性、融合技术以及迁移学习

《Toxicon: X》：Advances in deep learning for intelligent non-destructive spectral analysis: From preprocessing and data augmentation to interpretability, fusion, and transfer learning

深度学习驱动光谱分析从专家依赖转向数据驱动，涵盖预处理、特征提取及建模全流程，应用于紫外-可见、近红外、拉曼等多元光谱技术，并探索可解释AI、多光谱融合等前沿方向。

　　

郑斌|杨健|李静妍|陈蒲|徐宇鹏|刘丹|韩叶华|楚晓莉

中国石油化工股份有限公司石油加工研究院，北京，100083，中华人民共和国

摘要

深度学习（DL）正在推动化学计量学从依赖专家的模式向数据驱动的智能模式转变。本文总结了深度学习在光谱分析领域的进展，涵盖了从预处理和特征提取到定性和定量建模的整个过程。文章介绍了代表性的深度学习架构，如卷积神经网络（CNN）、循环神经网络（RNN）、生成对抗网络（GAN）和Transformer，并详细阐述了这些架构在各种光谱技术中的应用，包括紫外-可见光（UV-Vis）光谱、近红外（NIR）光谱、拉曼光谱、太赫兹光谱、激光诱导击穿光谱（LIBS）、X射线荧光（XRF）和高光谱成像。此外，还探讨了可解释AI、多光谱融合和迁移学习等前沿技术。讨论还涉及当前的数据层面和模型层面的挑战，包括标签稀缺性、泛化限制和部署约束。最后，提出了未来的研究方向，强调了光谱分析向自主、稳健和可解释模式的转变。

引言

深度学习（DL）是人工智能（AI）技术的一个重要分支。它具有强大的数据驱动和非线性建模能力，这使其能够为复杂的科学问题提供新的解决方案，并推动各个领域的发展[1]、[2]。例如，在生物信息学中，AlphaFold2的结果展示了DL解析复杂生物数据的卓越能力[3]。在化学领域，DL已被用于构建分子势能面以进行计算化学研究[4]，并利用振动光谱加深对分子间相互作用的理解[5]。此外，DL在生物医学传感[6]、[7]、[8]、环境监测[9]和食品质量评估[10]中也显示出巨大潜力。

作为分析化学的核心方法，光谱分析通常与偏最小二乘（PLS）[11]、主成分分析（PCA）[12]和支持向量机（SVM）[13]等化学计量方法结合使用，已在食品、制药和法医学等领域取得了显著成果[14]、[15]。但这些方法仍存在明显局限性。大多数方法是线性的，难以捕捉复杂样品系统中光谱数据与预测属性之间的非线性结构-活性关系。它们的建模过程依赖于专家经验，需要繁琐的预处理和手动特征工程，这不仅引入了主观偏见，还导致误差累积，使得参数优化变得困难[16]。此外，传统方法在处理高维数据和高光谱成像中的空间信息方面能力有限。这些局限性凸显了端到端自动化和更强非线性建模能力的必要性。

深度学习具有端到端自动学习架构、出色的非线性特征提取能力以及建模复杂高维数据的能力[17]。这些优势推动了光谱分析技术的变革。光谱数据具有高维和复杂的特性，这与深度学习的优势高度契合[18]。将深度学习与光谱分析相结合可以克服传统方法的局限性。在光谱分析中，深度学习能够从光谱数据预测结构和属性，促进智能光谱解释、光谱线预测以及基于光谱特征的准确属性确定[1]。深度学习驱动的光谱分析彻底改变了整个工作流程，包括从预处理到特征提取、建模、多光谱融合和模型解释的各个步骤[18]、[19]。先前的研究已经证实了深度学习在光谱分类和回归方面的卓越性能[20]。近年来，深度学习的应用范围已扩展到智能数据增强[21]、[22]、高光谱图像分辨率[10]和多维色谱数据处理[23]等领域。

本文系统总结了深度学习在光谱分析中的技术体系和应用进展（图1）。文章详细介绍了代表性的深度学习架构及其在光谱分析中的基本原理，并介绍了针对不同深度学习架构定制的光谱数据表示方法。在此基础上，讨论了数据预处理、特征提取和光谱建模方面的方法创新和应用。文章探讨了可解释性、多光谱融合和跨场景迁移学习等关键挑战及其解决策略。最后，本文分析了当前的限制并提出了未来的研究方向，为相关领域的研究人员提供了全面的技术参考。

章节摘录

深度学习模型和架构

本节介绍了几种代表性的深度学习模型，它们的典型架构统一展示在图2中。

数据预处理

光谱数据采集容易受到仪器噪声、基线漂移和散射效应等因素的干扰。这些因素会在光谱数据中引入噪声和信号失真，从而导致模型性能下降[66]。光谱预处理技术是解决这一问题的关键步骤。这些技术的目的是系统地去除噪声、校正基线并降低数据维度，从而提高数据质量。

可解释人工智能的重要性

由于深度学习方法具有强大的预测性能，它们被广泛用于光谱分析。然而，其黑箱特性对模型决策的可信度和可审计性提出了重大挑战。特别是在工业质量控制和临床诊断等高度监管的领域，提供可追溯的决策证据是方法合规性的关键要求[150]。因此，迫切需要可解释的人工智能（XAI）。

挑战与未来展望

尽管深度学习在光谱分析领域取得了显著进展，并展现出推动该领域向智能化和自动化发展的巨大潜力，但其实际应用和系统部署仍面临一系列深刻而系统的挑战。这些挑战涉及多个方面，不仅包括技术层面，还包括数据、模型、系统集成和实际应用环境。

结论

本文系统回顾了深度学习在光谱分析领域的研究进展和技术框架。内容涵盖了从数据预处理和增强到智能特征提取，以及定性和定量分析建模的发展，并进一步扩展到模型可解释性、多光谱数据融合和跨场景迁移学习。深度学习正在推动光谱分析的全面变革，使其从

CRediT作者贡献声明

杨健：可视化、研究、形式分析。李静妍：验证、方法论。陈蒲：验证、监督。徐宇鹏：验证、监督。郑斌：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、方法论、概念化。刘丹：验证、监督。韩叶华：撰写——审稿与编辑、资源管理、概念化。楚晓莉：撰写——审稿与编辑、资源管理、概念化

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。