用于CO2-CH4分离的中空纤维膜过程的先进控制技术：结合模型预测控制与移动视界估计的方法

《Journal of Membrane Science》：Advanced control of hollow fiber membrane separation for CO2-CH4: A combined model predictive control and moving horizon estimation

　　闵贞贞|李硕古|金正宇
韩国仁川国立大学能源与化学工程系，化学工程创新中心，22012，仁川

**摘要**
本研究应用了由非线性模型预测控制（MPC）和移动视界估计（MHE）组成的反馈控制系统，用于控制CO2/CH4膜分离过程中渗余侧的CH4纯度。该膜系统采用逆流方式运行的中空纤维膜（HFM）模块，其中富含CH4的渗余气体从孔隙侧排出，而富含CO2的渗透气体从壳侧排出。我们将每根纤维的动态行为描述为一维分布参数系统，并推导出微分代数方程（DAE）。基于此，结合使用MPC和MHE进行设定值控制，以渗余侧压力作为操纵变量（MV），渗余侧CH4纯度作为被控变量（CV）。通过以下案例研究证明了该集成框架在抑制干扰方面的有效性：首先分析了进料组成和摩尔流量变化对模型动态行为的影响；其次评估了在干扰存在下的跟踪性能；第三考察了不同水平和测量噪声下的估计与跟踪性能；第四在所有这些因素共同作用下评估了控制稳定性；最后，通过膜渗透率的变化验证了所提出控制策略的鲁棒性。

**引言**
天然气约占全球能源需求的24%，是化学工业中的关键原料。在天然气处理过程中，需要分离CO2和CH4以满足各种应用需求[1][2]。主要目标是主动分离并捕获CO2，以防止其在后续燃烧或下游过程中释放到大气中，并确保高纯度的CH4，从而提高燃烧效率和整体能源利用[2]。
迄今为止，吸收法和低温分离法是主要的CO2/CH4分离技术。这些方法通常可以实现超过85%的CO2回收率，但能耗较高[3]。相比之下，膜技术因其工程和经济优势而受到越来越多的关注。由于膜分离过程无需相变，因此不需要额外的热能，从而具有较高的能源效率。此外，其模块化设计使得扩展性和空间利用效率更高[1][4][5]。根据Baker等人的模拟研究，膜气体分离技术的能耗比成熟的胺吸附方法降低了40%。A. Brunetti报告称，低温分离法需要6–10 MJ/kg CO2的能耗，吸收法需要4–6 MJ/kg CO2的能耗，而膜技术的能耗范围为0.5–6 MJ/kg CO2，表明膜技术的能耗显著较低[6][7][8]。在各种配置中，中空纤维膜（HFMs）因其较大的表面积与体积比、低压降以及适合连续操作的特点而特别适用于工业规模的气体分离[9]。因此，本研究选择HFM模块作为CO2/CH4处理的分离单元。

在CO2/CH4分离过程中，不仅CO2的回收率至关重要，CH4的纯度也是一个关键指标。CH4纯度的波动会降低产品气体的热值，使其不符合标准，不适合管道输送。这还可能增加后处理成本并降低气体的经济价值[10]。此外，进料气体组成或操作条件（如进料流量）的变化也会影响分离性能。为了应对这些挑战，动态建模和控制策略对于在变化的过程条件下保持CH4纯度和确保产品质量的一致性至关重要。
尽管动态建模对MPC-MHE的发展非常重要，但迄今为止报道的大多数基于HFM的CO2/CH4分离系统的数学模型仅限于稳态分析。这些模型主要研究设计和操作参数（如纤维结构、流动配置和液面与表面积比）对压降、传质效率和整体模块性能的影响[11][12][13]。此外，还有一些稳态研究考虑了非理想气体行为和壳侧压降对CO2/CH4分离的影响，以确定最佳操作条件[14][15]。还提出了一个用于H2/N2分离的稳态模型，并通过实验进行了验证[16]。也有研究提出了通过改进模块设计来提高传质效率的模块设计优化策略[17]。利用稳态数值模型，通过敏感性分析优化了操作和几何参数[18][19]。此外，商业过程模拟软件Aspen HYSYS也被用来评估纤维长度、束半径、外径和孔隙率等几何特性对CO2/CH4应用中的分离性能和经济可行性的影响[20]。
尽管大多数HFM模型是在稳态假设下建立的，但只有少数研究涉及动态建模。其中，Ko开发了一个用于煤层气回收的HFM模块动态模型，并分析了其在不同操作条件下的稳态和瞬态行为[21]。Asadi开发了一个用于从电厂烟气中去除CO2的单级中空纤维模块动态模型，并分析了系统在进料压力、流量和组成变化下的动态行为[22]。Scholz在Aspen Plus中对三级膜过程进行了动态模拟研究，并设计了一种PID控制方案，以在进料流量和组成变化时保持产品气体纯度[23]。
在实际应用中，由于仪器通常仅安装在入口和出口处，且由于模型不确定性、干扰和仪器噪声的影响，难以直接测量所有状态变量，因此难以准确观察整体状态。结果，在[23]中应用的传统PID控制策略在维持过程最佳性能方面存在局限性。尽管PID控制实现简单，但它不适合有效控制具有强变量相互作用和众多约束的复杂膜过程。此外，PID控制缺乏模型预测能力，无法在变化的操作条件下确保最优性和可行性。
尽管动态建模技术取得了进展，但能够应对实时操作条件变化和外部干扰的控制策略和动态模型尚未得到充分研究。模型预测控制（MPC）能够预测未来的过程状态动态，是一种有前景的替代方案，可以实现最优性和可行性。MPC可以通过结合卡尔曼滤波器（KF）[24]或移动视界估计（MHE）[25]等最优状态估计技术来在干扰和不确定性下保持控制性能。MPC已广泛应用于石化、精炼、废水处理和储能系统等各种过程行业，并在复杂约束条件下表现出优异的控制性能[26][27][28][29][30]。除了独立的MPC应用外，集成MPC-MHE框架在关键过程状态无法直接测量且操作约束严格的工业系统中也越来越受到重视。在这些系统中，MPC通常用于处理受限控制问题，而MHE用于从有限和噪声较大的测量数据中估计未测量状态和干扰，从而支持生化反应器、石油生产过程和能源系统中的可靠闭环运行[31][32][33][34]。
尽管基于模型的控制和状态估计技术在各种过程行业中得到了广泛应用，但它们直接应用于基于膜的气体分离过程的情况尚未报道。为了解决这一空白，我们开发并实现了一个用于CO2/CH4分离过程的集成MHE-MPC框架，该框架采用HFM模块。被控变量（CV）是渗余产品气体中的CH4纯度，操纵变量（MV）是孔隙侧压力，这可以在进料流量和组成变化的情况下保持产品质量的稳定性。我们开发了一个数学模型来解释HFM分离过程的动态行为。基于该模型，从设定值跟踪、对过程和测量不确定性的鲁棒性、干扰抑制能力以及状态估计在维持控制稳定性中的作用等方面评估了控制性能。所提出的框架不仅能够处理变化的进料条件和外部干扰，还可以扩展到具有类似动态特性的其他基于膜的气体分离过程。
本研究考虑了在高进料压力条件下运行的单个中空纤维膜模块的操作控制，这在天然气分离应用中很常见。假设渗透侧在固定压力下运行，即渗透流被输送到低压下游单元。在这种操作假设下，模块级别的压力调节具有单一的有效自由度。因此，在所提出的MPC-MHE框架中，选择孔隙侧压力作为调节产品纯度的操纵变量。
本文的其余部分安排如下：第2节介绍动态建模和控制方法；第3节讨论仿真结果；第4节总结最终意见和未来方向。

**模型开发**
在工业CO2/CH4分离过程中，进入最终净化阶段的进料气体通常含有80%–90%的CH4和10%–20%的CO2，因为大多数酸性气体和重质组分已在上游升级过程中被去除[1][35]。因此，本研究采用了一种代表性的进料混合物，其中CH4含量为85%、CO2含量为13%、N2含量为2%，以代表天然气升级的精炼阶段，此时产品流中的CH4纯度目标超过94%。

**结果与讨论**
本研究通过四种分析评估了基于MHE-MPC的闭环控制系统的性能。首先分析了模型在进料组成（yCH4、yCO2、进料点处的CH4和CO2摩尔分数）和n?feed（进料点处的总摩尔流量）变化下的动态行为。其次，在干扰存在的情况下评估了跟踪性能。第三，考察了不同水平和测量噪声下的估计与跟踪性能。

**结论**
本研究开发了一个基于模型的MHE-MPC框架，用于高压CO2/CH4 HFM分离过程，该框架采用了一维等温模型。研究表明，将状态估计与先进控制相结合对于具有分布参数行为的系统非常有效。该框架包括三个组成部分：膜动态的DAE系统推导、MHE和MPC的优化问题制定以及闭环控制的实现。

**作者贡献声明**
闵贞贞：撰写——原始草稿、验证、方法论。
李硕古：监督、项目管理。
金正宇：撰写——原始草稿、监督、项目管理。

**利益冲突声明**
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

**致谢**
本研究得到了仁川国立大学2022年研究基金和韩国国家研究基金会（NRF）基础科学研究计划的支持（资助编号RS-2025-25396489）。