基于光谱强度积分模型的超宽带激光防护反射镜热吸收行为研究

《Advanced Science》：Spectral-Integrated Thermal Absorption Model for Broadband Laser-Protective Reflectors Under Supercontinuum Irradiation

本文介绍了一种新颖的基于光谱强度积分的激光能量吸收模型（STI-LAM），用于精确评估纳米多层介质反射镜在超连续谱（SC）激光辐照下的热行为。研究发现，短波长区域的吸收对温升贡献更大，因此采用短波长优先反射设计的反射镜（BRM1）温升最小。该模型为设计宽带、多波段激光防护涂层提供了关键的热学评估框架。

　　

随着高功率多波长激光技术的进步，其高功率密度对高价值目标造成严重热损伤。纳米多层高反射率涂层是一种有前景的防护手段。然而，关于其在多波长辐照和宽带防护下的热响应研究仍然有限。为解决此问题，本文提出了一种基于光谱强度积分的、适用于纳米多层涂层的通用激光能量吸收模型。基于该模型，我们设计了超宽带全介质纳米多层反射镜，其在450–1200 nm范围内的理论平均反射率大于99.9%，并实验评估了其在超连续谱（SC）激光辐照下的温度。实验与仿真结果表明，所提出的能量吸收模型能有效预测反射镜的温升行为，为激光防护反射镜的热学评估提供了新见解。

引言

高功率连续激光因其高功率密度、能量效率、远程精确和近乎瞬时打击能力，已成为现代研究的关键焦点。随着激光技术向更高功率、多波段和多类型系统快速发展，其对高价值目标（特别是通过热损伤和材料烧蚀等机制）构成的威胁日益严重。因此，发展有效的防护技术至关重要。超连续谱（SC）激光具有超宽光谱范围和高亮度，被广泛应用于光谱学和阿秒科学。与单波长连续波相比，这些光源对目标构成的风险可能更大，因为其宽带光谱会与吸收随波长强烈变化的材料相互作用。

目前，已探索了多种激光防护策略。由大量薄层组成的纳米介质反射镜因其低吸收和高损伤阈值而被广泛应用。然而，传统纳米结构通常设计用于窄光谱带和正入射特性。在实践中，来自定向能武器的激光束可以在多个波长下工作并以变化的入射角照射，这对防护涂层的光谱和角度鲁棒性提出了严格要求。开发宽带、大入射角、热鲁棒的防护涂层，以及构建精确的热响应模型，对于增强激光防御能力至关重要。尽管介质涂层具有高反射率，但在高平均功率下，入射光的一小部分仍可能被涂层吸收。这种局部吸收会导致温度升高，可能引起热膨胀、表面变形甚至热损伤。尽管激光辐照的热效应已在理论和实验上得到研究，但大多数研究集中在单波长加热，并将多层涂层近似为有效的表面热源或使用比尔-朗伯定律处理吸收。此类简化忽略了介质多层膜中干涉引起的驻波场和逐层折射率对比。因此，它们无法再现堆栈内部与波长相关、深度解析的吸收剖面。此外，现有的热模型很少包含宽带或多波长激光的完整光谱特性，使得不同光谱成分和不同层位置的综合影响在很大程度上未被探索。这些局限性阻碍了传统模型解析光谱成分如何与深度依赖的吸收相互作用以控制温升，突显了需要一个适用于单波长和宽带激光条件的、通用的、层解析吸收模型的必要性。

结果与讨论

2.1 宽带防护反射镜的概念

多波段高功率连续波激光由于热效应和在光学与电子系统中的持续能量沉积，对广泛的目标构成重大威胁。跨多个光谱带的同步辐照会损害通常针对单波长防御进行优化的传统防护涂层。这一缺点要求发展先进防护策略以承受多波段高能激光的照射。为实现超宽带反射镜，我们通过堆叠多个反射镜设计了一种复合结构。每个反射镜使用典型的纳米四分之一波堆栈实现，该堆栈具有交替的高（H）和低（L）折射率材料，可在设计波长带内提供高反射率。然而，由于反射镜结构复杂，其吸收行为仍然复杂且未充分了解。通过堆叠中心波长分别为700 nm、850 nm和1000 nm的三个反射镜（分别对应反射镜1、2和3）可以实现超宽带反射；每个反射镜具有A/(HL)¹⁰/Sub纳米结构（其中A代表入射介质空气，Sub代表熔融石英基底，H和L分别代表Ta₂O₅和SiO₂）。

2.2 多层膜中的多波段激光能量分布

薄膜内电场的存在不可避免地导致电磁波被薄膜材料吸收。为确定多层膜中的激光能量分布，我们提出了一种新的激光能量吸收模型，用于计算受多波段激光辐照的多层膜。确定被电磁波穿透的多层结构内部的电场分布是必要的。这种波在两种介质的界面处反射。在多层膜的各层之间会发生复杂的干涉效应。薄膜内的电场可分为正向传播和反向传播分量。对于结构内的单层膜，界面n和n+1处的电场和磁场之间的关系可以使用光学传递矩阵来描述。

应用边界条件后，电场和磁场的切向分量在相邻材料之间的界面处变得连续。然后，纳米多层膜中的电场振幅分布可以表示。由于电场在薄膜内不同位置的强度不同，可以将多层结构离散为多个子层，并使用方程3获得电场分布。电磁场的法向分量可通过波向量获得。应用坡印廷定理，穿过垂直于Z轴的平面的单位面积平均激光能量可以表示。该推导描述了单色波在薄膜内的能量分布，而多波段激光辐照下的空间能量分布可以通过对宽带光谱积分入射光谱强度来获得。与波长相关的P(λ, z)参数可从方程5确定。Spectrum指入射多波段激光的光谱强度分布，Z_max代表总膜厚。

2.3 超宽带反射涂层的设计与表征

每个反射镜对应不同的反射带；因此，反射镜的堆叠顺序决定了不同光谱区域的反射顺序。如果将短波长反射镜放置在靠近入射介质（空气）的位置，则短波长光首先被反射。不同的多层结构会影响涂层内的电场分布，而这种分布反过来又会影响结构的温升。因此，超宽带反射镜的最终设计决定了其在宽带激光辐照下的温升。设计了三种宽带高反射镜（BRM），平均反射带宽为450–1250 nm，理论平均反射率大于99.9%。对于BRM1，采用短波长优先反射的四分之一波堆栈。对于BRM2，采用长波长优先的啁啾层结构，以用相对较少的层数实现高反射率并减小总厚度。对于BRM3，使用长波长优先反射的四分之一波堆栈。这种超宽带防护设计克服了单波长涂层在大入射角下失效的局限性。

在设计波长处反射带的带宽受四分之一波堆栈的折射率比影响显著。在正入射下，反射带的半宽度由方程7给出。这表明高的n_H/n_L比值得出宽的高反射带。因此，我们选择Ta₂O₅和SiO₂分别作为H和L材料。H和L材料的折射率使用从商用OptiChar获得的柯西公式描述，相应系数列于表1。由于二氧化硅的吸收极低，仅考虑Ta₂O₅的吸收；其消光系数在短波长处显著高于长波长处。三个设计的测量结果与预期结果一致。此外，三个设计在450–1200 nm范围内的实测透射率均小于0.1%。我们进一步量化了涂层的吸收和散射损耗。使用自行开发的表面热透镜（STL）技术测量了532 nm和1064 nm处的弱吸收。散射损耗通过原子力显微镜（AFM）测量并使用RMS粗糙度与总积分散射（TIS）之间的经典关系进行评估。综合损耗预算——吸收、TIS导出的散射以及两个波长处测得的透射率小于0.01%——表明所有三个多层反射镜在532 nm处的反射率大于99.7%，在1064 nm处大于99.9%。BRM1和BRM3的最终厚度约为25 μm，而BRM2约为19 μm。所有样品均在直径50 mm、厚度5 mm的熔融石英基底上制备。

方程3得出三个设计反射镜薄膜内部的电场分布。图4a-c展示了BRM1、BRM2和BRM3在500–1100 nm波长范围内以100 nm为间隔的电场分布。显然，穿透深度随波长和设计而变化。对于设计为优先反射短波长的BRM1，短波长处的电场穿透深度极浅，但随波长增加而增加。BRM2和BRM3均优先反射长波长。因此，它们的短波长成分比BRM1穿透更深。相比之下，当入射波长增加时，穿透深度减小。BRM2采用非周期性结构设计；因此，各波长下的电场穿透深度普遍略小于BRM3。

2O₅的消光系数；(b-d) BRM1、BRM2和BRM3的理论和实测透射率。">

2.4 SC激光照射下超宽带反射镜的温升

由于SC激光从短波长到长波长的宽光谱覆盖，三种薄膜设计因其结构差异而表现出不同的能量吸收行为。因此，构建了一个实验平台来测量每种设计在SC激光辐照下的温升。使用了最大输出功率为150 W的定制连续波SC激光器。从光纤端帽发出的激光束首先由离轴抛物面镜（PM1， RFL=38.1 mm）准直，然后被三个BRM3在小入射角下反射和光谱滤波，随后使用第二个离轴抛物面镜（PM2， RFL=76.2 mm）聚焦后照射到样品表面。产生的光斑直径约为8 mm。使用红外热像仪实时监测样品的最高表面温升。记录激光照射1分钟和2分钟后的温度变化。为这些实验准备了每种设计的五个样品。

光束被三个BRM3反射后由光谱仪测得的光谱如图5b所示。结果表明，波长大于约1300 nm的光被有效滤除，且光谱形状不随激光输出功率变化而保持稳定。在高输出功率下的光谱强度总体上比低功率时更高；具体来说，短波长区域的相对增强比长波长区域更显著。此外，在1064 nm处观察到一个明显的种子信号。图5c,d分别展示了三种设计在激光输出功率为120 W和150 W时，在1分钟和2分钟时间点测得的样品最高表面温度。三种样品的温升在低功率（120 W）激光辐照下明显小于高功率（150 W）激光辐照，其中BRM1的温升最小。此外，在相同功率辐照下，优先反射短波长的BRM1温升最小，而优先反射长波长的BRM3温升最大。当激光输出功率增加到150 W时，所有样品的温度都升高，其中BRM3的温升最大，约为6.5°C。在两种辐照功率下，BRM2的温升均相对小于BRM3。这一现象可以用2.2节描述的模型解释。使用图5b所示强度分布的经过光谱滤波的激光作为入射源，并应用2.2节描述的激光能量吸收模型计算BRM1、BRM2和BRM3在激光输出功率为120 W和150 W下的实际能量分布。图6a-c显示了不同波长下的相应能量分布。比较仅反射带顺序不同的BRM1和BRM3的结果表明，更深的场穿透导致更大的激光能量吸收。

此外，Ta₂O₅的消光系数在短波长处显著高于长波长处。因此，由于BRM3允许比BRM1更深的短波长穿透，前者的整体能量耗散预计高于后者。对于采用优先反射长波长的非周期结构设计的BRM2，其整体场穿透略浅于BRM3，导致能量吸收较低。尽管SC光谱的长波长区域强度显著高于短波长区域，但材料在短波长处的强吸收导致显著的加热。因此，即使是设计为优先反射长波长的介质反射镜也无法有效抑制温升。在三种设计中，优先反射短波长的BRM1实现了最小的温升。此外，150 W下的光谱强度高于120 W。尽管如此，只有优先反射短波长的BRM1表现出相对较小的温升。为进一步解释这一点，我们定量评估了波长依赖的吸收。具体而言，首先对每个波长的吸收求和以获得总吸收能量，然后通过将其吸收除以总值来确定每个波长的分数贡献。图7展示了所得的吸收能量分布。结果清楚地表明，三种设计的短波长区域对总吸收能量的贡献始终占主导地位。这一趋势在我们研究的两种辐照条件下均出现，即入射功率为120 W和150 W。此外，当入射功率增加到150 W时，光谱的短波长部分相应增强，从而进一步放大了三种设计的短波吸收。这些观察结果为得出短波成分主导加热行为提供了坚实的定量基础。

2.5 宽带反射镜温升的有限元模拟

图6显示了三种反射镜设计在各波长下薄膜内的激光能量吸收行为。为计算BRM1、BRM2和BRM3在SC激光辐照下的温度，使用方程6将所有光谱成分的能量吸收贡献在入射光谱上积分。

如图8a所示，由于秒级辐照下的热扩散长度比涂层厚度大两个数量级，使得涂层有效等温，因此将多层堆栈视为等效单层。使用二维轴对称热传导方程计算此简化模型中的温度。激光源呈高斯分布，强度项I由方程10表示。在代表热传导的方程11中，ρ和c分别表示材料密度和比热容；T表示温度；k是热导率。由于样品是圆柱形的，拉普拉斯算子在轴对称圆柱坐标中表示。等式右侧的第二项Q(r， z)代表热源。由于能量吸收对应于热源项Q(r， z)，可以推导出方程12，其中系数α₁和α₂精确描述了多层膜内的能量衰减。这组方程为描述多波段激光在多层膜中的传播和吸收行为提供了一个简单而有效的模型。由于激光对基底的穿透极小，基底中的吸收显著低于薄膜中的吸收。因此，仅考虑薄膜层内的吸收。使用COMSOL仿真计算薄膜的温升。图8e,f描绘了三种设计的模拟温升行为，表明在120 W和150 W两种激光输出功率下，模拟结果与实验结果非常一致。

结论

本研究提出了一种基于光谱强度积分的新型能量吸收模型，用于描述多层介质膜受SC激光辐照时的吸收行为。计算表明，短波长区域的吸收对温升的贡献比长波长区域材料的吸收更显著。这一结果主要归因于材料在短波长处显示出更高的吸收，即使SC激光的长波长强度高于其短波长强度。开发了三种不同结构的宽带激光防护反射镜设计，并研究了它们在SC激光辐照下的温升行为。BRM1采用设计为优先反射短波长的纳米四分之一波堆栈。BRM2采用具有啁啾层厚度的长波长优先结构。而BRM3的设计方法与BRM1相同，但前者优先反射长波长。开发了使用SC激光的温升测试平台，并将三种设计的反射镜暴露在不同输出功率下的相同光谱强度下。实验结果表明，在120 W和150 W两种输出功率下，BRM1（即短波长反射设计）的温升最小（低于2.5°C）。相比之下，结构相似但优先反射长波长的BRM3在150 W输出功率下显示出最大的温升，约为6.5°C。具有啁啾结构的BRM2在两种输出功率下表现出中等温升。在多层膜内观察到呈指数衰减的激光能量分布。采用两个吸收系数来精确描述多层膜内的能量衰减。基于所提出的模型，将多层结构简化为等效单层膜，以通过有限元分析有效模拟温升。模拟结果与实验测量结果非常吻合。

这些结果揭示了一个非直观但重要的宽带激光防护反射镜热设计原则：反射带的优先级不能仅基于光学反射率进行优化；相反，必须通过评估整个光谱上解析的热沉积来确定。此外，所提出的模型可以扩展到任意多层结构和材料系统，原则上也适用于模拟纳秒脉冲。这为宽带、多波段和多波长激光防护介质涂层的热学评估和设计提供了一个强大而通用的框架。