通过连续性驱动的机器学习方法，利用纳米束X射线衍射技术揭示晶体结构的演变过程

《Materials & Design》：Uncovering crystal structure evolution via nanobeam X-ray diffraction with a continuity-driven machine learning approach

　　吴振东 | 东平哲也 | 林雄介 | 宇佐美茂良 | 今西正之 | 森雄之 | 高野純一 | 杉谷和志 | 姓井康彦 | 木村茂 | 坂井昭彦
大阪大学工程科学学院，日本大阪市豊中町町家根山1-3，560-8531

**摘要**
纳米束X射线衍射（nanoXRD）能够对晶圆级晶体进行纳米尺度上的晶体结构映射，为晶体生长过程中的微观结构演变提供了独特的见解。然而，由此产生的庞大而复杂的衍射数据集使得使用传统分析方法定量解析局部结构转变及其与生长过程之间的联系变得具有挑战性。在这里，我们提出了一种基于连续性的、无监督的、通用的分析框架——邻域基相似性度量，该框架将空间坐标与nanoXRD数据相结合，无需先验知识或标签即可揭示生长区域、界面和缺陷相关区域的结构变化。通过引入Jaccard相似性得分来比较空间和衍射域中的局部邻域，该方法能够定量检测出结构演变破坏衍射图案局部连续性的不连续性。我们的无监督方法通过合成数据和GaN晶体的nanoXRD测量结果进行了验证，成功识别了已知缺陷以及之前隐藏的结构不连续性。这些结果为生长条件、局部应变演变和缺陷形成之间的关系提供了新的见解，为关联复杂晶体材料中的加工和结构特性建立了一种稳健且可解释的方法。

**1. 引言**
如今，电子设备的功能越来越依赖于纳米结构[1]、[2]，这激发了以高空间分辨率和测量效率映射和定位晶体结构变形的需求，尤其是在研究块状晶体基底时尤为重要。由于在高温、高压或化学活性环境等极端条件下实时原位监测晶体生长过程中的结构演变往往不切实际，因此这种生长诱导的结构演变通常是在事后进行的。生长后，通过对晶圆级样品进行空间分辨的结构分析来推断晶体结构的变化。从这个角度来看，纳米束X射线衍射（nanoXRD）和扫描X射线衍射显微镜（SXDM）的发展使得非破坏性的晶体结构定量表征成为可能，其测量区域可以轻松调整以满足实验需求[3]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]、[9]、[10]、[11]、[12]、[13]、[14]、[15]、[16]、[17]、[18]、[19]、[20]。然而，对高级nanoXRD数据集的分析面临着由大量衍射图案和晶体材料中复杂而微妙的结构变化所带来的挑战。数据采集速率的迅速增加以及数据复杂性的提高可能会超过基于传统峰值拟合的传统分析工作流的准确性和稳健性[33]。虽然使用特定区域的模型和约束进行仔细拟合在局部尺度上可能是有效的，但这些方法并不容易扩展到结构异质性较大的晶圆级发现。

机器学习（ML）方法通过捕捉可能对应于隐藏结构特征的相关性和异常性，为解释这些庞大的衍射数据集提供了有希望的途径[20]、[21]、[22]、[23]、[24]、[25]、[26]、[27]、[28]、[29]、[30]、[31]、[32]。尽管大多数ML-XRD研究都集中在监督学习上，但我们之前的工作[33]、[34]已经证明，无监督学习也可以有效地揭示块状GaN晶体中的域结构，对具有不同晶体学特性的区域进行分类。在晶圆级nanoXRD/SXDM映射中，主要目标往往是在没有可靠真实标签的情况下发现和定位微观结构转变，而不假设衍射特征的通用参数模型。这一目标激发了此处采用的基于连续性的无监督方法。

无监督ML方法的成功依赖于数据结构与晶体结构之间的内在关系，即不同的晶体配置会导致XRD信号特征（如峰形、位置、宽度和强度）的特征性变化。当数据集之间存在显著差异时，无监督方法（如均匀流形逼近和投影（UMAP）[35]和t分布随机邻域嵌入（t-SNE）[36]）在可视化和识别数据中的簇以及解释不同的结构域方面非常有效，而无需先验标签。基于我们之前通过聚类识别的结构域的研究成果[34]，剩下的挑战是阐明晶体结构在生长过程中是如何在这些域中演变的。此外，我们寻求一种适用于数千个测量点和不同样本的通用分析策略，特别是在由于衍射轮廓特征的变化而使得单一参数峰值拟合模型不稳定的情况下。为了解决这些挑战，本研究重点关注在不同生长条件下形成的界面和边界处的结构转变。我们引入了一种基于连续性的无监督分析框架——邻域基相似性度量，该框架通过整合空间和衍射信息来捕捉局部结构连续性的渐进变化。将这种方法应用于多个块状GaN晶体，可以实现结构连续性的定量可视化，并识别出传统聚类或光学表征无法清晰分辨的界面区域。这一框架不仅补充了基于域的分析，还提供了对晶体生长过程中界面形成、应变适应和微观结构演变机制的更深入见解，从而将各种生长加工条件与最终的结构特性联系起来。

**2. 方法**
**2.1. 原始数据的准备**
本研究调查了几种块状GaN晶体样品，包括通过Na通量、氧化物气相外延（OVPE）和氢化物气相外延（HVPE）方法制备的样品。我们在SPring-8的硬X射线波动器光束线BL13XU对这些样品进行了位置依赖的nanoXRD实验。（图1）光子能量为8 keV，能量分辨率为10^-4。光束尺寸约为500 nm（水平方向）× 390 nm（垂直方向）。这里，水平方向和垂直方向分别指空间中的水平方向和垂直方向。在图1(b)中，空间水平平面对应于yz平面，而垂直方向沿着x轴定义。对于每个采样点（例如，点i在(xi, yi)），选择了GaN的对称(2200)和非对称(2202)平面作为衍射平面。来自GaN晶体的衍射X射线由二维（2D）光子计数探测器HyPix-3000（Rigaku，日本）检测到，并通过扫描入射角ω收集三维（3D）ω–2θ–φ数据，即ω扫描。衍射图案的代表性原始数据列在补充说明1中。

**2.2. 分析算法**
邻域基相似性度量基于这样一个概念：在连续且逐渐变化的晶体中，相邻的测量点（图1(a)中的点i和j）具有相似的结构，因此具有相似的衍射图案。换句话说，如果两个测量点是空间邻居，则从它们获得的数据在数据空间中也是邻居。相反，当相邻点的晶体结构发生变形，即结构发生突变时，相应的数据在数据空间中不再保持邻居关系。

在邻域基相似性度量中，点i的位置表示为Si = (xi, yi)，在该点获得的数据表示为Di。此外，与仅依赖原始XRD强度进行聚类的先前研究[33]、[34]不同，当前方法将Si整合到XRD特征中以组成原始数据。为了进一步平衡位置和数据特征在计算中的影响，原始数据还由加权XRD特征组成，形式为Di = (xi, yi, amp ? nor_XRDi)，其中amp是应用于点i的标准化XRD信号（nor_XRDi）的标量权重因子。在这个框架中，amp控制了实际空间中的空间关系对衍射图案相似性构建的约束程度：较大的值倾向于衍射驱动的相似性，并增强弱偏差的对比度，而较小的值则强化空间连贯性并抑制弱或非局部不连续性。

在计算邻域相似性度量时，点i在空间S中的邻居集合表示为NiS，而在数据空间D中的邻居集合表示为NiD。邻域基相似性度量包括比较NiS和NiD之间的相似性，即这两组邻居的重叠程度。在本研究中，使用Jaccard相似性得分J来定量描述NiS和NiD之间的相似性。高得分表明空间和数据邻居匹配得很好，表明在晶体结构平滑演变的区域附近，样本表面附近的点表现出最相似的衍射图案，这是预期的。相反，低得分表明存在显著的结构差异。邻域基相似性度量的详细计算过程在ALGORITHM 1中给出，并在补充说明2中有图示。

**ALGORITHM 1. 邻域基相似性度量**
1: procedure LOCALSIMILARITY(S, D, δx, δy)
? 步骤1：局部邻域比较
2:
Input:
3: S ∈ ?N×2
4: D ∈ ?N×(2+M)
5: δx, δy ∈ ?+
6: Output:
7: J ∈ ?N ? 每个点的Jaccard相似性
8: N ← S中的点数，J ← ?
9: Dist ← DISTANCEMATRIX(D) ? D中的成对距离矩阵（N×N）
10: for i = 1 to N do
11: (xi, yi) ← S[i]
12: NiS ← FINDNEIGHBORS(S, (xi, yi), δx, δy) ? 每个点的邻居
13: dmax ← max{ Dist[i, j] | j ∈ NiS }
14: NiD ← { j | Dist[i, j] ≤ dmax }
15: J[i] ← | NiS ∩ NiD | / | NiS ∪ NiD |
16: end for
17: return J
18: end procedure
19: function DISTANCEMATRIX(P)
20: N ← P中的点数，D ← matrix(N, N)
21: for i = 1 to N do
22: for j = 1 to N do
23: D[i, j] ← ||P[i] ? P[j]||
? 欧几里得距离
24: end for
25: end for
26: return D
27: end function
28: function FINDNEIGHBORS (S, (xi, yi), δx, δy)
29: N ← S中的点数，Ν ← ?
30: for j = 1 to N do
31: (xj, yj) ← S[j]
32: if | xi ? xj | ≤ δx and |yi ? yj | ≤ δy then
33: Ν ← Ν ∪ {j} ? 在矩形邻域内找到点
34: end if
35: end for
36: return Ν
37: end function

如算法第13行所述，NiD的确定依赖于在联合数据空间D中对点i的邻域大小的逐点计算。具体来说，点i的有效邻域范围由点i与其空间邻居NiS之间的欧几里得距离定义，这在联合数据空间D中评估。由于邻域基相似性度量量化了在空间S和联合数据空间D中定义的邻域之间的重叠，因此它不涉及参数峰值拟合，也不需要先验标签或模型初始化。计算依赖于空间和衍射特征之间的相对权重参数amp，而不是峰形模型和约束调整。此外，所提出的度量不涉及模型训练或损失最小化。因此，通常与基于优化的机器学习方法相关的问题（如过拟合或收敛到局部最小值）在这里并不相关，计算是确定性的，并且对于固定的输入和分析设置是完全可复制的。最后，通过避免在完整数据空间中直接使用欧几里得距离，所提出的度量减少了来自远离周围数据分布的孤立点以及数据空间内的区域偏差的影响。

重要的是，在构建联合数据空间D时，衍射和空间信息都对邻域的定义有所贡献。如果仅使用衍射图案来定义D中的邻居，算法可以识别全局相似的图案，但它会失去检测作为连续性局部偏差的界面的局部性概念。特别是，如果没有D中的(X, Y)分量提供的空间规范化，来自非相邻区域的衍射图案（例如，属于不同生长区域的远距离区域但显示出相似衍射图案）可能会被选为数据空间中的“邻居”。这种空间规范化的丧失将非局部相似性引入了邻域比较中，从而降低了不连续性定位的可靠性，因为得到的得分不再受样本内物理相邻点的限制。

3. 结果与讨论
3.1 基于仿真的方法验证
为了证明基于邻域的相似性度量能够识别结构变化，我们使用了一个合成数据集来展示其性能，如图2所示。定义了一个30×40μm2的合成2D测量区域，并将测量点间隔设置为1μm。我们模拟了AlxGa1-xN 22ˉ00衍射的2[GRKSLT]强度谱，其中aGaN = 3.189 ?, cGaN = 5.186 ?, aAlN = 3.112 ?, cAlN = 4.982 ?，入射光束的能量为8 keV。合成应变场从右上角到左下角单调递减；同时，AlxGa1-xN的组成x沿X方向从0.13线性增加到0.18。在位置(X, Y) = (9.5, 9.5), (15.5, 25.5), (23.5, 12.5) μm处人为插入了三个具有几乎均匀应变分布的圆形区域，其半径分别为2 μm, 4 μm和6 μm，如图2(a)所示。为了便于模拟，假设具有较大应变的位置的XRD轮廓具有较大的FWHM和较低的峰高，如图2(b)和(c)所示。代表性的模拟XRD轮廓列在图2(e)中。关于合成数据集的更多详细信息请参见补充说明3。

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图2. 合成数据集的示意图。(a) 应变场，(b) FWHM，(c) 峰高的2D分布图。(d) 位于(X, Y) = (0, 0), (10, 10), (20, 15), (30, 30) μm位置的代表性XRD谱。当(e) amp = 0, (f) amp = 1.1时，相似性得分J的分布图。

简而言之，基于邻域的相似性度量计算的相似性得分衡量了两组邻居NiS和NiD之间的差异。计算出的相似性得分分布分别列在图2(e)和(f)中，对应于amp = 0和amp = 1.1。当amp = 0时（图2(e)），所有采样点的相似性得分为1，因为D X, Y, amp·nor_XRD中没有XRD特征。另一方面，图2(f)显示低得分区域明显对应于合成数据集中假设的边界，而得分对连续的背景应变梯度不敏感。图2的结果证明了基于邻域的相似性度量的有效性，特别是它能够识别材料中结构连续性变化的区域，从而为后续分析提供了有价值的信息。

3.2 案例研究I：通过FFC Na-flux方法生长的多畴GaN晶体
我们进一步分析了使用Na-flux方法和通量薄膜涂层技术（FFC）生长的GaN晶片的实际nanoXRD结果，作为包含多个畴的晶体的一个例子。样品生长的详细信息可以在[34], [37], [38], [39]中找到。图3显示了样品的横截面多光子激发光致发光显微镜（MPPL）图像，其中形成了几个不同的生长区域的清晰边界，用b1至b5（虚线黑色线条）标记。由于生长过程中的不同生长面和氧杂质的掺入，多个生长区域表现为不同的光致发光强度和图案；b1位于c面生长区域内，b2和b4是{11ˉ01}和{11ˉ02}生长面之间的边界，b3是c面和{11ˉ02}生长面之间的边界，b5是{11ˉ01}和{11ˉ02}生长面左右部分的边界。

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图3. 通过FFC Na-flux方法生长的GaN样品的横截面MPPL图像。图3中用红色矩形标记的测量区域为120×300μm2，采样间隔为5μm。nanoXRD光束的入射角（ω）在0.2°范围内以0.002°的步长扫描。对于每个采样点，选择了GaN的对称（22ˉ00）和非对称（22ˉ02）平面作为衍射平面。

在分析实验nanoXRD数据时，首先使用基于邻域的相似性度量获得了amp = 13的22ˉ00反射和amp = 15的22ˉ02反射的得分分布，如图4(a)和(c)所示。基于得分分布图，然后使用基于分水岭的方法[40], [41]（通过OpenCV库的基于标记的分水岭算法）对原始数据进行了图像分割，如图4(b)和(d)所示。关于相似性得分图相对于amp变化的稳定性和图像分割过程的更多计算细节，请参见补充说明4和5。特别是，补充说明4（图S5(h)和S6(h)）表明，D中的空间和衍射信息对于量化不连续性的位置至关重要，而amp控制了这些不连续性破坏局部连续性的程度。

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图4. 实际nanoXRD测量分析结果。(a) 22ˉ00反射的相似性得分分布，(b) 分割后的图像。(c) 22ˉ02反射的相似性得分分布，(d) 分割后的图像。

在MPPL中观察到的边界b1至b5在图4中用虚线黑色线条表示。此外，分割区域的边界标记为-1，背景区域标记为1。还值得注意的是，在某些分水岭计算的情况下，与小区域相关的标签有时会被代表较大区域的相邻标签覆盖，导致小区域的标签在最终的分水岭结果中消失。在我们的案例中，这种效应导致图4中的区域11和图4(d)中的区域11消失。

图5显示了每个标记区域的相似性得分箱形图，以突出显示可能存在显著结构变化的区域。根据相似性得分与结构变化之间的关系，一个区域中的较大结构变化会导致较低的得分分布，这在箱形图中表现为较低的值。在接下来的部分，图4(b)中的区域7、12和10（分别对应于图4(d)中的区域7、12和11）被选为详细讨论的对象。为了清晰起见，这些区域分别称为区域A、B和C。选择区域A、B和C的动机是它们具有不同的结构特征：区域A和B显示出最低的相似性得分分布（图5），而区域A和B的分布和形状与已知边界（b1–b5）几乎没有关联。同时，区域C直接与b2、b4和b5相关，但在图5中显示出相对较高的得分分布。

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图5. 区域依赖的相似性得分分布箱形图。(a) 22ˉ00反射的结果，(b) 22ˉ02反射的结果。

衍射轮廓的角度特征为澄清结构变形的性质提供了关键信息。例如，晶格缺陷密度的增加会拓宽衍射峰，导致峰变宽；杂质的掺入会改变局部层间间距，从而导致2θ峰位置的可检测偏移。此外，晶格平面形态的波动表现为倾斜角ω的变化。因此，1D XRD轮廓中的峰位置对于识别区域A、B和C之间的结构相似性和差异至关重要。然而，据报道，在实际nanoXRD数据分析中，XRD轮廓往往是非对称的，使得使用传统的高斯或Voigt函数进行拟合变得困难[33]。为了消除由于不可靠拟合引起的不确定性，我们采用了无拟合的统计方法，详细内容在补充说明6中有描述。简而言之，该方法通过计算每个角度衍射强度轮廓的相对衍射峰质心来表征峰位置，而不是依赖于传统高斯或Voigt函数的拟合参数。

使用计算出的相对衍射峰位置，即ω和2θ的质心，我们评估了区域A、B和C之间的结构相似性和差异，如图6、图7所示。测量点由黑色和红色点表示，红色点位于每个标记区域之间的边界。还值得注意的是，22ˉ02反射包含了m面和c面的贡献，而22ˉ00反射仅反映了m面的特征。

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图6. ω质心图。(a-1)区域A，(a-2)区域B，(a-3)区域C在22ˉ00反射中的结果，以及(b-1)区域A，(b-2)区域B，(b-3)区域C在22ˉ02反射中的结果。

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图7. 2θ质心图。(a-1)区域A，(a-2)区域B，(a-3)区域C在22ˉ00反射中的结果，以及(b-1)区域A，(b-2)区域B，(b-3)区域C在22ˉ02反射中的结果。

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图8. 过渡区域的示意图。该图以夸张的方式绘制。

图6(a–1)、(a–2)和图7(a–1)、(a–2)显示，区域A和B都显示出与22ˉ00反射相关的高度局部化的结构变形，其位置由白色矩形和箭头标记。图6（ω质心图）显示，在这些局部变形点周围出现了极值的最大值和最小值，而图7（2θ质心图）进一步表明，在相同区域中也观察到了层间间距的相应极值。22ˉ02反射也表现出类似的行为。

与区域A和B不同，区域C对应于b2、b4和b5，显示出局部化的但较轻微的结构变形，这种变形在图6(a–3)、(b–3)和图7(a–3)、(b–3)的色图尺度上覆盖了更广泛的区域，并且变化范围较窄。我们发现，位于{11ˉ02}和{11ˉ01}生长面之间的b2和b4倾向于在ω上显示最大值，并且在Y方向上2θ质心有明显的增加。此外，与b5相关的结构变化（在图6(a–3)、(b–3)和图7(a–3)、(b–3)中用红色箭头标出）出现在MPPL图像中观察到的b5位置的稍右侧。这种差异可能是因为图3中观察到的b5位置是基于样品表面的MPPL测量确定的，而nanoXRD则探测到了晶体更深的部位，导致与b5的位置有所偏移。

在区域A和B中，高度局部化的结构变形表明端向位错核是主要的缺陷源[10]。为了加强与位错相关的低相似性得分区域的物理解释，我们在补充说明7中引入了独立的基于应变的验证。相似性度量与理论应变场模型之间的定性一致性表明，所提出的分析框架不仅能够实现数据驱动的结构不连续性检测，而且还提供了对晶体结构变化的物理上有意义的洞察。虽然需要更高空间分辨率的测量才能进行更明确的、特定于缺陷的解释，但参考文献[10]报告称，可以在距离位错核心5μm的距离上通过nanoXRD检测到位错引起的效应。

相比之下，区域C显示出与位错无关的不同类型的结构变化。氧是FFC GaN中最常见的非故意掺入的杂质（UII），其浓度在不同的生长区域中有所不同[37], [38], [39]。先前的研究还表明，生长区域中UII氧浓度的变化会导致MPPL图像中的发光对比度差异[42], [43]。因此，图3中b2和b4之间的明显对比度可能是由于UII氧浓度的变化造成的。

{11ˉ01}和{11ˉ02}生长区域之间由此产生的氧诱导的晶格失配反映在b2和b4的2θ质心增加上（图7(a–3)和(b–3)）。为了适应这种不匹配，预计会形成一个过渡区域，如图8所示，其特征是形态上的变化。该区域显示出m-平面和c-平面的倾斜角ω的增加，这与图6(a–3)和(b–3)中观察到的趋势一致。值得注意的是，图6(a–3)显示b2处的倾斜角较大，而图6(b–3)则显示b4处的倾斜角较大。由于22ˉ02反射不仅包括m-平面的贡献，还包括c-平面的贡献，因此图6(a–3)和(b–3)之间的差异表明在b4处c-平面的倾斜角大于m-平面，而在b2处则相反。除了b2和b4之外，b5对应于样品的聚合边界（CB）[34]，[37]，[38]，[39]。图7(a–3)和(b–3)中观察到的极低的2θ值可能是由于该边界处的局部应力集中和氧杂质偏聚造成的，这两者都导致了晶格间距的增大。值得注意的是，2θ的极值分布仅限于{11ˉ01}生长区域内的CB，表明由聚合引起的应力也仅限于该区域。相比之下，在图6的结果中，只有图6(a–3)显示b5处的ω值有所减小（由红色箭头指示），这表明由聚合引起的晶格倾斜沿m-平面比沿c-平面更为明显。总的来说，这些结果表明纳米XRD有效地捕捉到了{11ˉ02}和{11ˉ01}生长区域之间的杂质诱导边界以及局部缺陷的存在，这些缺陷可能归因于位错。通过解析衍射体积内的完整平面特征，纳米XRD提供了关于位错、杂质不均匀性和晶体聚合如何产生结构不连续性的全面图景，从而扩展了从MPPL成像中获得的见解。关于区域A、B和C中的衍射峰的额外变化，在补充说明8中有详细说明。我们还在FFC GaN样品的其他区域验证了类似的行为，如补充说明9中所呈现的，这支持了观察到的氧浓度变化不是由数据收集或处理伪影引起的结论。

3.3. 第二个案例研究：通过OVPE和HVPE生长的具有较少边界的块状GaN晶体
为了进一步验证基于邻域的相似性度量在具有较少域、边界或界面的样品上的性能，对OVPE GaN样品和HVPE样品进行了纳米XRD实验，如图9和图10所示。

图9. OVPE GaN样品的结果。(a) OVPE样品的晶体结构示意图。(b) 样品的c-平面的MPPL图像。(c) 样品的m-平面的横截面MPPL图像。白色矩形标记了纳米XRD分析的区域。(d) 分析区域的放大MPPL图像。红色箭头指示生长坑的中心。从基于邻域的相似性度量获得的相似性分数分布图分别显示了(e) 22ˉ00反射和(f) 22ˉ02反射。（关于此图例中颜色的解释，请参阅本文的网络版本。）

图10. HVPE GaN样品的结果。(a) 样品的横截面MPPL图像。从基于邻域的相似性度量获得的相似性分数分布图分别显示了(b) 22ˉ00反射和(c) 22ˉ02反射。

如[44]，[45]，[46]，[47]中所讨论的，OVPE样品的生长通常会产生许多倒金字塔形坑，这是3D生长模式的特征。这些金字塔形生长坑由{112ˉ2}和{33ˉ04}面组成，分别用灰色和红色突出显示，如图9(a)所示。在图9(b)和9(c)中显示的c-平面和m-平面的MPPL图像中，{112ˉ2}和{33ˉ04}面分别表现为明暗对比的区域，对应于不同浓度的掺入氧杂质。早期的研究[45]，[46]，[47]表明，螺旋位错（TDs）倾向于在金字塔形坑的中心汇聚，这一特征通过使用NaOH-KOH溶液形成的TD相关蚀刻坑的位置得到了证实，如图9(b)所示。在生长坑中心附近的放大横截面图像显示出一个类似茎的对比度（图9(d)中的红色箭头）。考虑到位错核心作为一个非辐射复合中心[48]，这种类似茎的对比度归因于TDs的存在。

使用22ˉ00和22ˉ02反射进行的基于位置的纳米XRD测量是在图9(d)所示的25.5 × 87 μm2区域内进行的，采样点之间的间隔为1.5 μm。纳米XRD光束的入射角扫描步长为0.002°，范围在0.2°之内。基于邻域的相似性度量的分数分布图分别显示在图9(e)和(f)中，对应于22ˉ00和22ˉ02反射。在图9(e)中，低相似性分数分布在图像中心的Y（或c轴）方向上，而图9(f)在同一区域显示高分数。这两种模式都归因于TD的存在。22ˉ00反射的结果（图9(e)）显示中心附近的晶体结构连续性较低，而22ˉ02反射（图9(f)）在同一位置显示出相对较高的连续性。测量区域中心的差异可以通过c-平面的贡献来解释，因为c-平面仅包含在22ˉ02反射中。比较图9(e)和(f)表明，这暗示TD可能是边缘类型的，因为边缘TD的伯格斯矢量位于基面上，对c-平面的影响最小。此外，两个图都一致显示TD右侧的相似性分数较高，表明金字塔形生长坑内的结构不对称性。这些结果表明，基于邻域的相似性度量结合纳米XRD测量有效地捕捉了含有TD的晶体结构的平面依赖性变化。

第二个例子涉及一个之前报道的HVPE GaN样品，其详细的纳米XRD实验程序在参考文献[33]中有描述。尽管图10(a)中的MPPL图像显示在Y = 17 μm附近有一个明显的结构边界，但早期的工作表明22ˉ00和22ˉ02反射在这个边界上显示出不同的结构特征。特别是，这些反射共同揭示了位于Y1 = 17 μm和Y2 = 27 μm的两个生长边界[33]。图10(b)和(c)中的结果证实了这一早期分析，并进一步提供了有关相关结构转变的见解。与样品的底部部分相比，22ˉ02反射在Y1附近的连续性下降，在Y2附近达到最小值。这种分布与我们之前的结论一致，即不匹配发生在Y1附近，而堆垛故障在Y2附近产生。有趣的是，尽管我们之前的研究报告了Y > 27 μm时由于堆垛故障导致纳米XRD衍射轮廓严重展宽，但图10(b)和(c)的结果显示在c-平面（图10(c)）上结构连续性保持良好，而在m-平面（图10(b)）上在Y > 27 μm，X > 20 μm的区域结构连续性受到强烈破坏。c-平面和m-平面之间的这种差异再次突出了受堆垛故障演变影响区域的结构变形的各向异性。

3.4. 度量的物理可解释性、限制和洞察
我们还注意到，解释探索性、无监督分析的输出不可避免地需要额外的物理洞察，特别是在识别界面或缺陷（如位错）时。一种更明确的解释方法是提高纳米XRD测量的空间分辨率，由相似性分数图突出显示的感兴趣区域指导。另一种重要的方法是通过独立的、基于物理的建模或模拟进行验证。在这项工作中，我们在补充说明7中引入了基于应变场的螺旋位错模拟。相似性度量与应变场模型之间的定性一致性提供了独立的验证，表明所提出的框架不仅能够实现数据驱动的结构不连续性发现，还支持对晶体结构的物理上有意义的解释。

我们进一步注意到，所提出的相似性度量所强制的局部性在物理上与生长后横截面样品的纳米XRD分析是一致的。虽然在最顶层晶体表面的空间非相邻位置可能会由于准二维生长而出现类似的衍射图案，但在这里分析的横截面数据集中没有观察到这种行为。沿着生长方向，结构变化在生长条件没有突然变化的情况下连续演变，使得在远距离位置出现相同的衍射图案变得不太可能。通过将空间坐标明确纳入数据空间，所提出的框架强制了一个物理上有根据的局部性约束，抑制了非局部相似性，确保较低的相似性分数反映了结构连续性的局部中断而不是全局重复。与这种解释一致，补充说明4中的额外分析表明，参数amp有效地通过控制这种局部性约束的强度来规范数据结构。

除了结构分割之外，所提出的框架还提供了关于晶体加工与微观结构缺陷形成之间关系的新见解。因为相同的相似性度量可以一致地应用于不同的样品、反射和生长条件，它为比较特定制造过程如何表现为局部结构不连续性提供了通用基础。例如，在图10(c)中，围绕Y2区域观察到的强烈破坏的连续性表明可能与HVPE生长过程的变化有关。尽管目前的工作没有尝试重建完整的生长历史，但这些观察结果表明该方法可以系统地突出显示加工条件可能引起的不同缺陷结构或应变状态的区域。从这个意义上说，这种方法作为一种探索性但基于物理的工具，用于将制造条件与产生的微观结构特征联系起来。

4. 结论
总之，基于邻域的相似性度量为基于纳米XRD的晶体结构分析提供了一个通用且可解释的框架，通过将衍射信息与空间坐标相结合。这种方法能够定量检测生长扇区界面和域边界之间的结构转变，这是传统聚类或峰值拟合方法可能忽略的。在分析的GaN晶体中，不同的生长扇区显示出低相似性的明显分离区域，有助于识别界面边界和可能在其他观察方法中被忽略的局部应变变化。即使在具有较少域或更连续结构的样品中，其中分割变得具有挑战性，相似性分数的空间分布仍然能够捕捉到与不同反射平面相关的微妙结构梯度和转变。

此外，该方法支持一种前瞻性的工作流程，其中使用这种相似性度量分析纳米XRD数据集指导构建具有缺陷意识的、与过程相关的参考数据集。通过一致地检测和定位在不同条件下生长的样品中的不同类型的结构不连续性，该框架为数据驱动的缺陷标记和分类提供了基础。这样的数据集随后可以启用更有针对性的监督学习方法，有助于检测与特定生长条件相关的甚至微妙的后生长结构变化。

最后，由于连续性评估依赖于局部邻域关系而不是数据类型或维度，该框架广泛适用于其他空间或时间分辨的技术，如拉曼光谱或电子衍射，特别是在需要检测弱或渐进结构转变的情况下。尽管当前研究没有包括原位即时实验，但同样的分析概念原则上可以扩展到这些测量。例如，用时间或温度依赖的变量替换联合数据空间中的空间坐标将使基于邻域的一致性框架能够检测到突然的结构变化、相变或随时间或温度变化的非连续结构响应。

CRediT作者贡献声明
吴振东：撰写——原始草稿、可视化、验证、方法论、调查、形式分析、数据管理、概念化。
户部哲也：撰写——审阅与编辑、监督、资金获取。
林裕介：调查、资金获取。
宇佐美茂良：资源提供。
今西正之：资源提供。
森裕介：资源提供。
高野纯一：资源提供。
今井康：资源提供。
木村茂：资源提供。
酒井康彦：资源提供。
木村茂：资源提供。
酒井康：撰写——审阅与编辑、监督、项目管理、资金获取、概念化。

资助
这项工作部分得到了JSPS KAKENHI（JP16H06423（S.A.）、JP20H00352（Y.M.）、JP22KK0055（Y.H.）、JP23H01447（Y.H.）和村田科学与教育基金会（Y.H.）的支持。