基于贝叶斯方法的成都市-重庆市经济圈城市部门碳排放量反演研究，结合天气研究与预报（WRF）以及随机时间反演拉格朗日传输（STILT）模型

《Carbon Management》：Bayesian inversion of urban sectoral scale anthropogenic CO2 emissions coupled with weather research and forecasting (WRF) and stochastic time-inverted lagrangian transport (STILT) models in Chengdu-Chongqing economic circle

　　摘要
人为活动产生的温室气体排放，尤其是二氧化碳（CO2），是全球变暖的主要原因。准确估算城市规模的人为碳排放对于制定减排政策和实现碳中和至关重要。本研究聚焦于2019年12月至2020年5月期间，利用耦合的天气研究与预报（WRF）模型和随机时间反演拉格朗日传输（STILT）模型，对成渝经济圈（CCEC）的人为CO2排放进行自上而下的反演分析。该模型结合了EDGAR和GRACED先前的碳排放清单以及CO2浓度观测数据，并应用多比例因子贝叶斯优化算法来反演各行业的碳排放。结果显示足迹权重的时间和空间变异明显，WRF-STILT模型能够有效模拟 hourly 和 daily 规模的CO2浓度。基于GRACED的模拟结果比基于EDGAR的模拟结果更接近观测值，其改进幅度在8至47 ppm之间。工业部门对CO2排放的增加贡献最大，其次是电力部门。GRACED提供的CO2浓度与观测值的相关性超过0.94，表明其对浓度误差具有很强的容忍度。WRF-STILT模型能够在对大气CO2浓度仅有小幅限制（±2 ppm）的情况下，实现精确的行业排放反演。

关键词
人为碳排放
WRF-STILT模型
自上而下反演
CO2浓度改进
成渝经济圈（CCEC）

引言
政府间气候变化专门委员会（IPCC）的《第六次评估报告》（AR6）明确指出，人类活动导致了平均1.1°C的全球变暖，二氧化碳浓度达到了近百万年来的最高水平 [Citation1]。气候变暖是人类面临的最重大挑战之一。这主要是由于人类活动燃烧煤炭、石油和天然气等化石燃料，向大气中释放了大量二氧化碳，即人为CO2排放。城市地区仅占全球陆地面积的不到3%，但却消耗了全球66%的能源，并贡献了75%的与能源相关的人为CO2排放 [Citation2]。中国也承诺在2030年前达到CO2排放峰值，并在2060年前实现人为CO2净零排放。实现碳峰和碳中和的目标需要通过调整四个关键领域来实现：工业、能源、交通和土地利用。这迫切需要高时间和空间分辨率的人为碳排放数据，以精确指导减排工作，这是支持碳中和科学决策的基础。目前，已有自下而上和自上而下的方法用于估算城市CO2排放。目前，CO2排放主要通过自下而上的方法得出，这些方法是将能源活动统计数据乘以各自的CO2排放因子，然后进行空间降尺度处理，以获得碳排放的空间分布。先前的研究使用了多种排放清单来分析碳排放的时空特征、空气污染控制与减排之间的协同关系以及基于情景的模拟 [Citation3,Citation4]。然而，排放清单存在显著不确定性，包括总排放量、类别和空间分布等方面。这些不确定性通常会随着空间分辨率的提高而增加 [Citation5,Citation6]。全球各地的研究机构开发了多种全球或国家级别的碳排放清单，如EDGAR、ODAIC以及中国的MEIC和GRACED。通过将这些清单与其他方法（如涡度协方差、同位素追踪、遥感）的观测数据进行比较，发现国家级别的-presentation中人为CO2排放估计的不确定性可达到40%，在发展中国家甚至高达50% [Citation7–9]。在区域或城市尺度上，这种不确定性可高达150%，而且这些清单缺乏细网格分析的能力 [Citation10–13]。此外，碳排放统计数据的发布通常会延迟数月甚至1-2年。这些高不确定性严重阻碍了城市尺度温室气体排放的准确量化以及减排效果的评估。

自上而下的碳排放反演方法主要依赖于三个关键组成部分：来自地面站或卫星观测的CO2浓度、大气传输模型和反演算法。这种方法被认为是独立验证和校正排放清单的主要途径 [Citation14,Citation15]，尽管仍处于发展的早期阶段。基本原理是在大气传输模型中使用先验碳排放清单来模拟先验温室气体浓度，然后利用实际观测到的大气CO2浓度作为基准，通过反演算法得出后验校正因子，从而得到后验排放量 [Citation16–18]。IPCC也提倡使用这种方法来精确估算城市人为碳排放。这种方法已应用于多个典型地区，包括长江三角洲 [Citation19]、加利福尼亚 [Citation20]、巴黎 [Citation14] 等。
城市尺度碳排放反演的核心是准确估计由碳排放引起的CO2浓度增强值。可以通过从大气传输模型模拟的浓度中扣除背景浓度来获得这一增强值。进一步结合地面或卫星CO2浓度观测数据，并共同约束模拟值和观测值，通过反演方法计算出校正因子和后验碳排放清单。典型的空气传输模型基于拉格朗日原理（如WRF-STILT、FLEXPART）和欧拉原理（如GEOS-Chem、WRF-Chem）。欧拉模型常用于与卫星浓度耦合的碳排放计算，但通常空间分辨率较低（大于0.25°），适用于全球、国家或区域尺度。与拉格朗日模型相比，欧拉模型需要更多的计算资源。然而，对于城市尺度碳排放研究而言，拉格朗日模型具有明显优势，因为它们可以量化不同地区和来源对观测站点CO2浓度的贡献。因此，理论上可以优化不同来源的排放 [Citation21,Citation22]。然而，使用耦合的WRF-STILT模型进行城市碳排放反演的研究仍然相对有限。在中国实现碳中和目标的背景下，城市和工业正在不断调整其碳排放策略，因此迫切需要在城市尺度上进行高时间和空间分辨率的碳排放核算。这将有助于支持减少污染和碳排放的协同研究，从而辅助治理工作。

成渝经济圈（CCEC）是中国西部发展水平最高、潜力巨大的城市化区域，也是长江经济带和“一带一路”战略实施的重要组成部分。CCEC包括重庆中心城区以及万州区、涪陵区等27个区县，以及四川省的成都、自贡等15个城市，总面积达18.5万平方公里。CCEC的 region GDP占中国的6.5%和西部地区的30.7%，同时，该地区的人为碳排放和空气污染问题一直是中国关注的重点。因此，迫切需要使用高时空分辨率的自上而下方法进行碳排放核算，这将大大有助于协同减少大气污染物和人为碳排放。本研究基于EDGAR和GRACED先前的碳排放清单，结合观测站点的CO2浓度数据，构建了一个耦合的WRF-STILT模型，并开发了一个多比例因子贝叶斯优化算法，用于成渝经济圈（CCEC）的人为碳排放自上而下的反演。首先分析了碳排放足迹权重的时空演变特征，并定量评估了各种行业碳排放源对CO2浓度增强的贡献。接着，利用观测数据比较了基于这两种先前清单模拟的hourly和daily CO2浓度的准确性，并进一步分析了CO2浓度误差对碳排放的敏感性。然后详细比较了使用这两种先前清单优化的行业比例因子，以分析不同误差条件下的差异。最后，通过将反演后的人为碳通量与MEIC清单进行比对来验证和分析模型的准确性。

材料与方法
研究地点
大气CO2浓度测量位于中国四川省成都市（30°39′N,104°30′E），如图1所示。在该地点5公里半径范围内有 several 工厂的碳排放源，导致显著的人为CO2排放。风向通常为下风方向，有利于捕捉通过该地点的气流贡献。使用的测量仪器是Picarro公司的G1101-I（位于加利福尼亚州Sunnyvale）。CO2浓度以30 mL min?1的流量测量，并以0.3 Hz的频率记录到数据记录器中。本文使用的观测数据范围从2020年1月1日到2020年5月31日，每3小时校准一次，校准标准可追溯至NOAA-ESRL。

图1. 带有红色星状点的观测站点标记的CCEC区域空间分布。

先前的人为CO2排放
本研究使用的人为CO2排放通量来自三个排放清单：EDGAR（全球大气研究排放数据库）[Citation23] https://edgar.jrc.ec.europa.eu/dataset_ghg70]、近实时的全球网格化每日CO2排放数据集GRACED [Citation24] https://www.carbonmonitor-graced.com] 和中国的多尺度排放清单MEIC [Citation25,Citation26](http://meicmodel.org.cn)。这三个排放清单的详细来源类别在表1中进行了比较。ENE、IND、RCO、TRO和TNR分别代表能源、工业、住宅、交通和航空部门的碳排放，前四个是主要的碳排放部门。其他部门的排放数据可在相应的清单网站上找到。

表1. EDGAR、GRACED和MEIC之间的来源类别比较。

EDGAR V7.0提供的先前碳排放数据为年度尺度，然而人为CO2排放存在显著的日变化，特别是在工业和交通部门。为了解决这个问题，EDGAR为不同国家和地区的不同CO2排放源设置了相应的日变化和月变化因子 [Citation27]。由于EDGAR清单中行业细分的程度在不同时间尺度上有所不同，本研究首先应用月度缩放因子作为基线时间校正，然后为在月度尺度上表示不足或需要更高时间分辨率的部门补充小时级缩放因子。这种两步时间分配策略旨在充分利用EDGAR清单中的时间信息，使先前排放的时空分布更好地反映现实活动的动态特征，从而提高后续CO2浓度模拟和反演结果的可靠性。如图2所示，展示了中国的日变化和月变化因子。冬季的日变化因子高于夏季，其中住宅建筑的月变化因子最为显著。对于日变化因子，白天值较高（大于1），夜间值较低（小于1），其中道路的日变化因子最为显著。

图2. 不同时间尺度下EDGAR类别的变化系数：(a) 日变化，(b) 月变化。

成渝经济圈（CCEC）的空气污染和碳排放是关键问题，尤其是在近年来，政策和技术的不断更新旨在应对气候变化和空气污染。CCEC地区的碳排放表现出显著的日变化或月变化特征。

如图3所示，展示了CCEC地区四个行业的小时变化因子的峰值空间分布，揭示了EDGAR和GRACED清单之间的系统差异，这归因于它们所采用的方法论差异。在EDGAR v7.0中，居民能源消费部门（EDGAR_RCO）与GRACED_RCO直接对应。在排放强度方面，EDGAR倾向于将排放集中在少数几个热点地区，尤其是在工业和电力部门，而GRACED则显示出更加平滑和层次分明的空间分布。此外，GRACED通常具有更细的空间粒度。这是因为它基于EDGAR等基础清单，结合了更高分辨率的近实时活动代理数据（如夜间灯光、交通流量、工业热量信号和空气污染物浓度）来重新分配排放。由于这个原因，两个清单显示出了整体一致性，尤其是在工业部门，尽管仍然存在显著差异[Citation28]。因此，有必要纠正日常变化因素，这将在本研究的后续部分中进行讨论。图3. 基于EDGAR和GRACED排放清单的四个部门在2020年5月31日的每小时变化因素的空间分布图。左图：(a) EDGAR_IND, (b) EDGAR_TRO, (c) EDGAR_RCO, (d) EDGAR_TNR; (a) GRACED_IND, (b) GRACED_ENE, (c) GRACED_RCO, (d) GRACED_TNR（单位：t CO2/h）。显示完整大小

二氧化碳排放估算
WRF-STILT模型设置
本研究使用了一个耦合的WRF-STILT模型来模拟和计算成都-重庆经济圈（CCEC）的二氧化碳浓度增强情况。基于浓度增强的城市规模碳排放反演的示意图如图4所示。天气研究和预报（WRF）模型用于模拟气象场，为随机时间逆向拉格朗日传输（STILT）模型提供空间气象驱动数据。图4. 基于站点二氧化碳浓度观测的城市规模碳排放反演示意图。显示完整大小

WRF对气象场的模拟采用了一个三重嵌套模型，并具有双向反馈机制。第一个域覆盖了中国东部、北部和中部，空间分辨率为27公里×27公里，东西方向和南北方向的网格点数量分别为99×95。第二个域覆盖了中国中部，空间分辨率为9公里×9公里，网格点数量为183×177。最内部的域覆盖了CCEC，空间分辨率为3公里×3公里，网格点数量为279×210。3:1的嵌套比率确保了最外部域能够充分捕捉影响CCEC的大尺度东亚天气系统，同时为内部域提供稳定的气象边界条件。模拟时间从2019年12月持续到2020年5月。WRF模型中使用的主要参数化方案如表2所示。初始气象场数据来源于NCEP的FNL数据（http://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2），空间分辨率为1°×1°，时间分辨率为6小时。表2. WRF

STILT模型是一种基于拉格朗日随机游走理论的大气传输模型。其原理是从观测点（接收器）释放大量粒子，该观测点位于大约70米的高度。在气象场的驱动下，模型计算粒子数量及其在研究区域内的停留时间，以模拟每个网格点对观测站点二氧化碳浓度的影响权重。这种影响权重被称为足迹权重（foot）。当空气质量流经研究区域并到达观测站点（接收站点）时，STILT模型可以模拟源足迹函数。STILT模拟湍流扩散和水平传输，并通过时间反向追踪粒子[Citation29,Citation30]。许多使用STILT模型的研究证明了其高精度[Citation31,Citation32]。足迹函数如方程（Equation1(1)所示：foot(xr,tr|xi,yj,tm)=mairhρ(xi,yj,tm)1Ntot∑P=1NtotΔtp,m,i,j,k(1)）。其中i和j表示某个网格点，i, j, k代表该网格点的空间区域，m是时间步长，r表示接收站点（观测站点），p表示每个粒子。“foot”一词表示网格点（xi, yj）处的二氧化碳通量在模拟过程tm时刻对接收站点二氧化碳浓度的影响。mair是干空气的摩尔质量，ρ是高度h=0.5zpbl以下的平均空气密度。通常使用将地表通量稀释到行星边界层（PBL）高度一半的方法。Ntot是释放的粒子总数，根据先前的研究Ntot=500；Δtp,m,i,j,k表示每个粒子（p）在某个网格点的空间内停留的总时间（时间步长m）。“foot”的单位是ppm μmol?1 m2 s。WRF-STILT模型的模拟区域如图5所示。图5. WRF3.9模型的研究区域。黑色、黄色和蓝色方块分别代表第一个域、第二个域和最内部域。红色方块表示STILT模拟的粒子运动范围（27°~34°N,100°~112°E，分辨率：0.1°×0.1°）。显示完整大小

二氧化碳浓度增强模拟
根据之前的研究[Citation32,Citation33]，研究区域内的模拟大气二氧化碳浓度（CO2混合比）由三个部分组成，如方程（Equation2(2)所示：CO2,model=CO2,bg+ΔCO2,comb+ΔCO2,NEE(2)）：1）背景大气二氧化碳浓度（CO2,bg），2）由于人类活动导致的化石燃料燃烧产生的二氧化碳贡献（ΔCO2,comb），3）植被生态系统和生物质燃烧的净交换贡献（ΔCO2,NEE）。方程（Equation3(3)定义了源足迹函数，它乘以每个先验二氧化碳通量来模拟来自各种来源的贡献。ΔCO2表示模拟过程中人为二氧化碳排放源、生态系统静态交换和生物质燃烧对二氧化碳浓度的增强作用。n是累积时间，它在任何时候都对模拟的二氧化碳浓度增强有贡献，i是n小时中的任意一小时。footi是使用WRF-STILT模型在时间i模拟的足迹[Citation30]，而fluxCO2表示研究区域内时间i的不同来源的碳排放。通过整合前七天的足迹函数并分析浓度贡献的时间衰减，先前的研究表明，大约85%的二氧化碳浓度增强来源于模拟时间之前的24小时内的排放，超过90%来源于之前的48小时[Citation21]。因此，我们设定n=48小时以充分考虑二氧化碳浓度的增强。总之，总背景值加上过去48小时的累积增强决定了模拟的每小时二氧化碳浓度。

二氧化碳背景浓度数据来源于青海瓦里克关的大气背景站。这些数据来自中国气象局每年发布的《中国温室气体公报》（此处为参考文献）。2019年瓦里克关的年平均二氧化碳浓度为411.4 ppm。这个背景浓度考虑了由于植被生态系统净交换和生物质燃烧贡献（ΔCO2, NEE）导致的二氧化碳增加。对于短期过程模拟或点源规模的碳排放评估（例如发电厂），准确描述背景变化可以提高浓度增强的表示[Citation34]。然而，在城市或区域尺度上，背景浓度对部门排放模拟和限制的核心目标影响相对有限，使用年平均背景值不会显著影响反演的不确定性。此外，研究地点的连续全年观测有助于平衡潜在的季节性变化。因此，采用了2019年瓦里克关的年平均二氧化碳浓度作为研究期间的背景值。

基于多比率因素的贝叶斯方法进行人为二氧化碳排放反演
贝叶斯反演方法已被应用于反演大气浓度（即CH4、N2O和CO2）和人为二氧化碳排放通量[Citation18,Citation22,Citation35]。在这项研究中，我们开发了一种多比率因素贝叶斯算法来反演人为二氧化碳排放。首先，我们从EDGAR排放清单中选择了排名前六的人为二氧化碳来源，其余来源被归为一类。接下来，使用观测到的每小时二氧化碳浓度增加值，基于贝叶斯线性回归方法校正了七个来源类别的模拟每小时二氧化碳浓度增加值，并为这些类别分配了缩放因子。最后，通过应用这些缩放因子，获得了每个部门的优化碳排放估计值。GRACED排放清单也采用了类似的方法。

观测到的二氧化碳浓度与模拟的二氧化碳浓度之间的关系如方程（Equation4(4) y=KΓ+ε(4)所示：(4) y=KΓ+ε(4) (5) J(Γ)=12[(y?KΓ)TSe?1(y?KΓ)+(Γ?Γa)TSa?1(Γ?Γa)](5) (6) Γpost=(KTSe?1K+Sa?1)?1(KTSe?1y+Sa?1Γa)(6) 其中y是观测到的二氧化碳浓度（或增强值），K对应于不同类别的模拟增强值。与方程（Equation3(3)中的ΔCO2=∑i=1n[(footi×(fluxCO2)i]类似，K是根据STILT足迹构建的，每个元素反映了特定小时和类别的排放对接收器二氧化碳浓度的线性贡献。Γ是需要优化的状态向量，包含K中相应类别的后验缩放因子（SFs），ε是观测系统误差。通过最小化成本函数J(Γ)（Equation5(5) J(Γ)=12[(y?KΓ)TSe?1(y?KΓ)+(Γ?Γa)TSa?1(Γ?Γa)]来获得最优的后验SFs，该函数量化了观测值与模拟值之间的差异，并对偏离先验估计的值进行了惩罚[Citation36]。Se和Sa是观测和先验误差协方差矩阵；Se包括测量误差和模型误差。在这里，先验SFs和Γa中的每个元素都被视为1。因此，获得后验SFs的解决方案是求解?J(Γ)，并如方程（Equation6(6) Γpost=(KTSe?1K+Sa?1)?1(KTSe?1y+Sa?1Γa)所示。Se被定义为一个对角矩阵，假设观测误差随时间独立。Sa也被定义为一个对角矩阵，意味着不同来源类别的先验不确定性是独立的。两个矩阵中的具体不确定性参数是根据观测-模型残差分析确定的，目的是确保反演的数值稳定性和结果的合理性[Citation37]。

足迹权重分析
本研究以成都-重庆经济圈（CCEC）地区为例，使用自上而下的方法，从2019年12月到2020年5月，以10公里的空间分辨率反演了每日部门碳排放。如图6所示，基于WRF-STILT模型释放的粒子，展示了这一时期每月平均足迹权重的空间分布。图片中的五角星表示观测位置。模型模拟的每小时足迹权重显示出显著的空间变化，即使经过平均得到每月平均足迹权重后，仍然存在显著差异。与春季（3月、4月、5月）相比，冬季（12月、1月、2月）的足迹权重更加均匀和集中。这主要是由于风速、风向和湍流运动对足迹权重的影晌。图6. 2019年12月至2020年5月每月平均足迹权重的空间分布（顺序显示：12月、1月、2月、3月、4月、5月）（单位：ppm·μmol?1·m2·s）。显示完整大小

根据Chen等人的分类[Citation35]，本研究将大于?4 log10(μmol?1 m2 s)的足迹值定义为强贡献区域。这些强贡献区域的大小和形状各不相同，通常呈现东北-西南方向。东北部较大的足迹归因于该地区盛行的北风和东北风。强贡献区域覆盖了成都、眉山和德阳。统计数据显示，接收站点二氧化碳浓度的增加大约有85%是由观测时间前24小时内通过这些区域的气流传输的人为排放贡献的。总之，接收站点（观测点）越接近强贡献区域，足迹权重越高，由强贡献源引起的二氧化碳浓度增加越大。

为了了解排放源对站点级别二氧化碳浓度的贡献，使用GRACED和EDGAR先验排放清单模拟了大气二氧化碳浓度。分析了不同排放源引起的累计大气二氧化碳浓度增加及其时间变化。如图7所示，展示了GRACED（图7a）和EDGAR先验排放清单（图7b）的模拟大气二氧化碳浓度增加情况。图7. 基于两种先验排放的浓度增强：(a) GRACED, (b) EDGAR。显示完整大小

对于GRACED，模拟的大气二氧化碳浓度增加范围从17.432 ppm到46.026 ppm，显示出先初始减少后增加的趋势。最高的浓度增加发生在2019年12月，工业部门的排放贡献了30.804 ppm的二氧化碳浓度增加。相比之下，对于EDGAR，模拟的大气二氧化碳浓度增加范围从22.356 ppm到46.048 ppm，显示出先初始增长后下降的趋势，在2020年2月达到峰值。工业部门的排放贡献了23.053 ppm的二氧化碳浓度增加。总体而言，本研究模拟的二氧化碳浓度增强与之前的研究结果一致[Citation21]，并且使用GRACED模拟的增强值通常低于基于EDGAR的增强值。与此同时，模拟的浓度增强值高于地面观测值与背景浓度之间的差异，这也与之前的研究结果一致 [Citation36]。这主要是因为模拟的浓度增强值强烈依赖于底层的排放清单。如上所述，GRACED 的空间分配基于基线清单（例如 EDGAR），但进一步使用更高分辨率的近实时活动代理数据重新分配排放量。尽管这些代理数据的时空特性可能会引入额外的不确定性，但 GRACED 更能捕捉到对突发事件的动态响应。在国家尺度上，其总体不确定性略低于 EDGAR [Citation28]。特别是在 2020 年初，COVID-19 大流行导致排放量大幅减少时，GRACED 模拟的工业部门对 CO2 浓度增强的贡献远低于 EDGAR 的模拟结果，这与实际情况更为吻合。对每个排放部门对 CO2 浓度增强贡献的定量分析为本研究后面讨论的相应缩放因子优化提供了基础。

模拟和观测 CO2 浓度的比较
如图 8(a,b) 所示，展示了使用 EDGAR 和 GRACED 的先验排放清单模拟的 CO2 浓度与现场观测值之间的比较。图 (a) 显示了小时级的比较，而图 (b) 显示了日级的比较。
图 8. (a) 小时观测浓度与 WRF-STILT 模型模拟结果的比较；(b) 日观测浓度与模拟浓度；(c) 使用 EDGAR 清单模拟的 CO2 浓度范围统计；(d) 使用 GRACED 清单模拟的 CO2 浓度范围统计；(e) 模拟值与观测值之间的日变化。

对于日均 CO2 浓度，使用 GRACED 先验排放清单模拟的日均值明显低于 EDGAR 的数值。这种差异与当前未优化的月度和日变化因子有关。此外，EDGAR 清单将中国大部分总 CO2 排放量分配给了少数大型点源，导致中国大约 5% 的网格单元占据了全国总 CO2 排放量的 90% [Citation38]。在某些包含大型点源的网格中，CO2 流量极高，导致模拟浓度被高估。相比之下，GRACED 结合了时空代理数据，对强点源具有稀释效果，从而通常模拟出的浓度低于 EDGAR。这些基于 GRACED 的模拟总体上更接近观测值，尽管仍存在一定程度的高估。此外，许多研究表明，COVID-19 大流行导致了全球碳排放的减少，进而降低了大气中的 CO2 浓度 [Citation28]。这种效应也在图 8(b) 中基于 GRACED 的模拟中得到了体现。

对于小时均值 CO2 浓度，基于两种先验清单的模拟值都显示出比观测值更频繁且更明显的高值。这主要是由于先验排放清单中使用的过度理想化和高度同步的小时分配方案，这些方案倾向于夸大了区域排放的时间同步性和瞬时强度 [Citation39]。由于 WRF-STILT 模型对短期排放输入非常敏感，这些效应在大气稳定时期被进一步放大。相比之下，更为平滑的观测时间序列反映了现实世界排放的异步性和空间分散性。

这种高估与之前的研究结果一致（Hu et al. 2018）。尽管模拟的增强幅度并未完全匹配观测值，但两者之间的时间变化模式高度一致。这为本研究中关注日尺度排放优化提供了依据，利用观测数据来识别和纠正这些系统偏差。

如图 8(c,d) 所示，展示了使用两种先验排放清单模拟的日均 CO2 浓度的分区统计图。浓度主要集中在 413?450 ppm 范围内，浓度增加主要集中在 8?47 ppm 范围内。图 8(e) 显示了使用两种排放清单模拟的六个月的每小时平均值，描绘了 24 小时内的日变化。总体而言，夜间观测到的 CO2 浓度较高，而白天浓度较低。这是因为白昼时行星边界层（PBL）较高，使得大气分子混合更加充分。相比之下，夜间边界层较低，大气组成更加稳定，混合效率较低，导致模拟浓度高于白天的浓度。

误差对浓度的影响分析
全球气候变化研究对 CO2 浓度观测的准确性提出了更严格的要求。对于高精度分析仪，所需的 CO2 浓度测量精度为 0.2 ppm，而对于中等精度分析仪，精度仅为 5 ppm [Citation20]。通常，大城市或重工业地区的 CO2 浓度增加幅度大于 20 ppm，而郊区或低排放城市的浓度增加幅度为 5?10 ppm。文献 [Citation5,Citation10] 建议，使用精度为 5 ppm 的中等精度分析仪，高排放区域的误差影响小于 25%，但低排放区域的误差范围在 50% 到 100% 之间。

上述精度对 CO2 排放反演的影响可以简单地理解为主要取决于浓度不确定性与相应城市浓度增加的比率。因此，有必要分析排放对 CO2 浓度误差的敏感性，特别是观测值与基于先验排放清单模拟的 CO2 浓度之间的误差。

以 EDGAR 模拟的大气 CO2 浓度为例，本研究选择了 ±0.25 ppm、±2 ppm、±5 ppm 和 ±7 ppm 作为误差范围，并与观测值进行比较和分析。如图 9 所示，展示了不同误差范围的散点图。模拟浓度主要集中在 415 ppm 到 430 ppm 之间，而观测值主要集中在 420 ppm 到 430 ppm 之间。当误差范围在 ±7 ppm 以内时，所有四种情况的相关性均高于 0.9。同样，对于使用 GRACED 模拟的大气 CO2 浓度，选择了 ±0.25 ppm、±0.5 ppm、±2 ppm 和 ±5 ppm 的误差范围。如图 10 所示，当误差范围在 ±5 ppm 以内时，所有四种情况的相关性均高于 0.94。这为后续的碳排放优化选择了合适的误差范围。

需要注意的是，误差范围的选择并不是作为过滤观测数据的硬性阈值，而是为了量化观测值与模拟浓度不匹配之间的总体不确定性。在本研究采用的多比率贝叶斯反演框架中，这种不确定性由选定的误差范围引导，决定了成本函数中每个观测数据点的权重。更放宽的误差范围会使得反演过程更加依赖先验排放数据，从而降低观测数据的相对影响。这种方法用于评估后续碳排放反演结果对浓度误差的敏感性，并评估本研究中开发的自上而下反演算法的鲁棒性。

基于上述分析，目标是从 2019 年 12 月到 2020 年 5 月对成都-重庆经济圈（CCEC）的人为碳排放进行反演。首先，基于 EDGAR 先验排放清单，选择了四个误差范围（±0.25 ppm、±2 ppm、±5 ppm、±7 ppm），并应用了多比率因子贝叶斯优化算法来优化不同误差条件下的七个部门的缩放因子，如表 3 所示。总体而言，在不同的误差条件下，优化后的部门缩放因子显示出显著的变化。当缩放因子大于 1 时，表明先验排放清单中的相应排放源被低估；反之，则被高估。例如，当误差范围为 ±0.25 ppm 和 ±5 ppm 时，石油精炼（REF）部门的优化缩放因子分别为 0.76 和 0.62，表明在该地区 EDGAR 先验排放清单中对 REF 部门的碳排放被大幅高估。同样，非金属矿物（NMN）部门也被大幅高估，而钢铁生产（IRO）和居民煤炭燃烧（RCO）部门则普遍被低估。

表 3. 在四种误差范围内，EDGAR 清单中主要部门的优化缩放因子。

如图 11 所示，基于 EDGAR 先验排放清单，在 ±0.25 ppm 浓度误差约束下优化的缩放因子以及使用方程 (Equation5(5) J(Γ)=12[(y?KΓ)TSe?1(y?KΓ)+(Γ?Γa)TSa?1(Γ?Γa)](5) 计算的后验碳通量。先验和后验碳通量显示出良好的一致性，这可以归因于在较小误差约束下 CO2 浓度增强和数据的可用性有限。

同样，对于基于 GRACED 先验排放清单的反演，使用四种误差范围（±0.25 ppm、±0.5 ppm、±2 ppm、±5 ppm），不同误差条件下的五个部门的优化缩放因子如表 4 所示。与 EDGAR 排放清单相比，GRACED 清单中的碳排放高估现象不那么明显，除了航空运输部门的严重低估。

本研究基于 EDGAR 和 GRACED 先验排放清单，反演了 2019 年 12 月至 2020 年 5 月成都-重庆经济圈（CCEC）的日尺度、10 公里分辨率的碳排放，并与中国环保部（MEIC）清单进行了交叉验证。由于不同排放清单在核算方法和部门定义方面存在显著差异，本研究选择了 MEIC 清单作为交叉验证的参考，该清单是一个独立清单，具有更明显的区域特征。MEIC 是一个高分辨率排放清单，专门使用中国本地化的排放因子开发，通常被认为比全球清单更能代表次国家级别的区域排放结构。

由于三个清单中的排放源类别不一致，为了比较目的，将 EDGAR 清单中的制造业、钢铁生产、水泥生产和精炼厂等行业的排放合并为工业类别。具体分类如下表 5 所示。重点是比较四个主要类别的排放：电力（ENE）、工业（IND）、居民（RCO）和交通（TRO）。基于前述比较分析，并考虑到 CCEC 的区域特征和浓度观测仪器的准确性，本研究采用了 ±0.25 ppm、±0.5 ppm、±2 ppm 和 ±5 ppm 的误差约束，并基于 EDGAR 和 GRACED 先验排放清单进行了人为碳排放优化反演。

如图 12 所示，展示了基于两种先验排放清单反演的部门碳排放通量。（a）和（b）分别对应于 EDGAR 和 GRACED，其中 optimise-1、optimise-2、optimise-3 和 optimise-4 分别代表四种误差条件：±0.25 ppm、±0.5 ppm、±2 ppm 和 ±5 ppm。EDGAR 和 GRACED 的先验排放通量分别为 0.0602 mg/m2/s 和 0.0496 mg/m2/s，而 MEIC 清单的碳排放通量为 0.0506 mg/m2/s。具体来说，与 MEIC 清单相比，EDGAR 在 ±5 ppm 误差条件下的碳排放通量最接近，值为 0.0517 mg/m2/s；而对于 GRACED，最接近的碳排放通量在 ±2 ppm 误差条件下获得，值为 0.0498 mg/m2/s。这些结果表明，使用 GRACED 先验排放清单反演的 CO2 排放更接近 MEIC 的验证值。因此，对于基于 CO2 浓度的自上而下碳排放反演，EDGAR 需要更宽松的浓度约束，而 GRACED 则只需要较小的误差约束。这表明高精度的二氧化碳浓度观测可以减少碳排放反演的不确定性。图12显示了MEIC与(a) EDGAR和(b) GRACED之间的准确性比较。对于成都-重庆经济圈（CCEC）的部门二氧化碳排放通量，电力（ENE）和工业（IND）部门是人为碳排放的主要来源，其次是住宅（RCO）和交通（TRO）部门。根据EDGAR的数据，电力和工业部门的反演二氧化碳排放通量分别为0.0165 mg/m2/s和0.0221 mg/m2/s；而GRACED的相应通量为0.0122 mg/m2/s和0.0238 mg/m2/s。如图12所示，工业部门的误差较大，其次是电力部门。图13展示了基于GRACED清单推导出的后验排放与MEIC清单之间的相对误差空间分布，空间分辨率为25公里。相对误差范围从0.02%到23.96%，大多数网格单元的误差相对较小。需要强调的是，这里呈现的反演结果并不一定代表最优的人为二氧化碳排放量。这些结果是通过自上而下的反演方法得出的，该方法受到二氧化碳浓度观测的约束，并通过多种自下而上的排放清单进行交叉验证。这种方法有助于评估推断出的排放量对浓度不确定性的鲁棒性，从而支持所提出反演方法的可靠性。

讨论与结论：本研究构建了一个基于EDGAR和GRACED先验排放清单的WRF-STILT耦合模型，并整合了观测站点的二氧化碳浓度数据，开发了一种多比率因子贝叶斯优化算法，用于成都-重庆经济圈（CCEC）的人为碳排放的自上而下反演。分析了月平均足迹权重的时空分布特征，并定量评估了各部门碳排放源对二氧化碳浓度增加的贡献。利用观测数据，比较和分析了两种排放清单模拟的 hourly 和 daily 规模二氧化碳浓度的准确性，并进一步分析了二氧化碳浓度误差如何影响碳排放反演。还详细比较了在不同误差条件下两种清单的最优部门缩放因子。最后，将CCEC的反演人为碳通量与MEIC清单进行了验证，以评估模型准确性。主要结论如下：

1) 空间时间足迹权重：足迹权重显示出显著的时空变化，高值区域受到主要排放源的强烈影响。对于EDGAR和GRACED先验排放清单，WRF-STILT耦合模型能够准确再现 hourly 和 daily 规模的二氧化碳浓度，模拟浓度主要在413至450 ppm之间。与EDGAR相比，基于GRACED清单模拟的二氧化碳浓度更接近观测值。浓度增加主要集中在8?47 ppm范围内，其中工业部门对二氧化碳浓度增加的贡献最大，其次是电力部门。

2) 误差敏感性：在四种误差条件下对二氧化碳浓度进行比较分析，揭示了碳排放反演对不同误差范围的敏感性。对于EDGAR先验排放清单，当误差范围在±7 ppm以内时，所有四种情况的相关性均高于0.9；而对于GRACED先验排放清单，当误差范围在±5 ppm以内时，所有四种情况的相关性均超过0.94，表明其一致性更好。

3) 部门缩放因子的优化：在四种误差条件下，使用多比率因子贝叶斯算法优化的部门缩放因子表现出不同的结果。对于EDGAR先验排放清单，炼油和水泥行业的碳排放被不同程度地高估，而住宅建筑部门的排放被低估。对于GRACED先验排放清单，碳排放的高估现象不那么明显。

4) 与MEIC清单的验证：与MEIC验证清单的比较显示，使用GRACED先验排放清单反演的碳排放值更接近验证值。这表明，当受到较小误差范围的约束时，WRF-STILT耦合模型可以基于二氧化碳浓度进行人为碳排放的自上而下反演。

总体而言，WRF-STILT模型结合多比率因子贝叶斯优化算法，能够提供每日尺度和10公里分辨率的城市规模人为碳排放的高精度反演。对70米高度处二氧化碳浓度增强源的统计分析表明，大约60%的二氧化碳浓度增强来自60公里半径内的排放源，约80%来自200公里半径内的排放源。尽管结果受到气象条件和不同城市排放源空间分布的影响，并基于单站点观测数据，但这些结果仍提供了有价值的见解。鉴于城市的平均半径通常为100?200公里，距离数十公里的下游站点可以捕捉到高排放区域的排放，并有助于反演城市规模的碳排放。未来的研究可以整合多站点浓度数据或卫星观测的二氧化碳浓度数据，进一步提高缩放因子反演的准确性并提升空间分辨率。此外，结合NO2、CO等示踪气体和其他浓度数据与多参数方案，将提高更大空间尺度上人为碳排放反演的精度。

数据可用性声明：EDGAR v7.0数据可在EDGAR网站（europa.eu）获取；本研究中使用的MEIC数据可在MEIC网站（http://meicmodel.org.cn/）获取；Carbon Tracker数据可在全球监测实验室-碳循环温室气体网站（noaa.gov）获取；Waliguan地区的二氧化碳浓度数据由国家冰冻圈沙漠数据中心提供（http://www.ncdc.ac.cn）。