《Food Chemistry》：Plasmonic magnetic nanoparticle-based photothermal sensor for sensitive detection of chlorantraniliprole
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农药残留快速检测新方法：磁性分支纳米颗粒辅助的胶体金免疫层析法，通过Fe3O4核与多臂Au壳协同效应，实现25分钟内检测氯安檀脂LOD 0.016 ng/mL，灵敏度提升11.28倍。
陈宗友|赖凯昂|王敖雪|尹佳琪|彭娟|赖伟华
中国南昌大学食品科学与资源国家重点实验室，南昌 330047
摘要
开发一种灵敏的侧向流动免疫分析（LFIA）方法用于定量检测农药残留至关重要。本文采用磁性分支纳米颗粒（MBNPs）构建了一种磁辅助的灵敏LFIA平台。MBNPs由超顺磁性氧化铁（Fe?O?）核心和分支等离子体金（Au）外壳组成。核心在外加磁场下可实现快速磁分离，而外壳则表现出强烈的表面等离子体共振吸收。MBNPs的摩尔消光系数为11.41 × 101? M?1 cm?1，光热转换效率为48.37%。将MBNPs应用于LFIA平台后，可在25分钟内灵敏检测生菜和葡萄中的氯氰菊酯，检测限为0.016 ng mL?1，比AuNPs-LFIA提高了11.28倍。研究表明，MBNPs-LFIA具有高性能的传感能力，为未来的即时检测应用提供了有前景的解决方案。
引言
氯氰菊酯（CHL）是首个上市的可用于防治鳞翅目害虫的苯胺二甲酰胺类杀虫剂（Lahm等人，2007年）。然而，其过度使用可能对人类健康构成重大风险（X. Li等人，2023年）。欧盟和中国对多种食品中的CHL制定了严格的监管限制，最大残留限（MRLs）范围为0.01至40 mg kg?1（X. Li等人，2023年；B. Xu等人，2021年）。目前，包括液相色谱-串联质谱（LC-MS/MS）和气相色谱-质谱（GC-MS）在内的多种检测技术可以准确检测食品样品中的CHL（Paramasivam，2021年；K. Wang等人，2021年）。然而，这些技术需要复杂的仪器和训练有素的操作人员，限制了其在现场快速筛查中的应用（Lee等人，2025年）。侧向流动免疫分析（LFIA）因其简单性、快速性和成本效益而成为广泛采用的现场筛查技术（J. Li等人，2025年）。然而，由于传统基于金纳米颗粒（AuNPs）的LFIA灵敏度有限，检测低浓度目标仍具有挑战性（Ai等人，2025年）。使用光热纳米颗粒作为信号标记的光热LFIA可以显著提高检测灵敏度和准确性（Jia等人，2025年；Shi等人，2024年）。光热纳米颗粒吸收近红外（NIR）光并快速产生热量的能力对于灵敏的光热检测至关重要（Wu等人，2024年）。通过调节其形态、尺寸参数和元素组成，可以合成具有优异光热性能的光热纳米颗粒（Atta等人，2025年；Liu等人，2023年；Z. Wang等人，2024年）。早期研究证实，AuNPs在可见光和NIR区域具有可调的等离子体共振特性，具有显著的光热性能提升潜力（Z. Chen等人，2025年）。此外，当AuNPs密集聚集形成纳米结构时，相邻颗粒之间的协同等离子体耦合可显著增强光吸收（X. Chen等人，2020年；Shi等人，2025年）。这种等离子体增强效应为提升纳米颗粒的光热性能开辟了新途径（Shu等人，2024a）。此外，分支纳米颗粒表现出更优异的光热性能（Cheng等人，2024年；Xiao等人，2024年）。因此，通过AuNPs的聚集制备分支光热纳米颗粒是一种有前景的策略，可能显著提高光热LFIA的灵敏度。
然而，由于实际样品基质的复杂性，光热LFIA的应用仍面临挑战（Jayan等人，2020年）。免疫磁分离作为一种有前景的策略，通过磁操控从复杂基质中高效富集目标分析物（Gao等人，2025年；Kang等人，2022年）。因此，设计兼具优异光热性能和快速磁响应的纳米颗粒是推进光热LFIA应用的有希望的方法。
本文采用分级工程策略合成了磁性分支纳米颗粒（MBNPs）。合成的MBNPs具有典型的核壳结构，其中氧化铁（Fe?O?）核心提供磁响应性，而分支AuNPs赋予等离子体特性。分支Au纳米结构拓宽了MBNPs的吸收光谱，并产生了显著的光热增强效应。通过进行光热实验和有限元模拟，阐明了分支Au纳米结构在光热性能中的作用。基于MBNPs，开发了一种磁辅助的光热LFIA平台，用于快速灵敏地检测食品样品中的CHL。这项研究可能为开发高灵敏度的光热LFIA平台提供宝贵见解。
材料与仪器
六水合三氯化铁（FeCl?·6H?O）、柠檬酸三钠（Na?Cit）、乙酸钠（NaAc）、乙二醇（Eg）、四氯金（III）酸氢盐（HAuCl?·3H?O）、聚乙烯亚胺（PEI，分子量10 kDa）、聚乙烯吡咯烷酮（PVP，分子量10 kDa）、盐酸羟胺（NH?OH·HCl）、牛血清白蛋白（BSA）、氯氰菊酯（CHL）、氟苯胺酰胺（FLU）、四氯氯氰菊酯（TET）、氰氰菊酯（CYA）、环氰菊酯（CYC）、氰氟苯胺酰胺（CYH）、四苯胺酰胺（TETR）等
MBNPs的合成与表征
MBNPs通过分级工程策略合成（图1A）。具体而言，首先通过PEI介导的过程将AuNPs聚集在Fe?O?核心表面，随后进一步生长AuNPs形成分支Au纳米结构。Fe?O?呈现均匀的球形形态（图1B）。在Fe?O?表面聚集10 nm的AuNPs后，得到的Fe?O?@Au复合材料呈现出明显的核-卫星形态（图1C）。MBNPs成功合成结论
总之，我们通过分级工程策略成功合成了核壳结构的MBNPs，并阐明了其作为光热信号标记在灵敏检测农药残留方面的应用。MBNPs表现出显著的磁、光学和光热性能，这些性能源自Fe?O?核心和分支Au纳米结构。MBNPs-LFIA能够快速检测CHL，检测限为0.016 ng mL?1，优于传统的AuNPs-LFIA
CRediT作者贡献声明
陈宗友：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿、方法学、概念化。赖凯昂：形式分析。王敖雪：形式分析。尹佳琪：形式分析。彭娟：监督。赖伟华：撰写 – 审稿与编辑、监督。利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究工作。
致谢
本工作得到了食品科学与资源国家重点实验室（SKLF-ZZB-202315）和国家重点研发计划（2024YFF1105703）的支持。
