随着全球气候危机的加剧，对可持续和绿色能源的需求不断增加，来自可再生能源的稳定电力供应变得至关重要，因为这些能源的输出具有波动性[[1], [2], [3]]。为了解决这一问题，电池储能系统（BESS）被视为不可或缺的选择，因此近年来其市场迅速发展，可再生能源发电厂的安装也日益普及[4,5]。尽管BESS在储能和调节间歇性电力方面具有显著优势，但可再生能源的短期波动会导致电力峰值和快速变化，给BESS带来巨大负担，并加速其性能衰退[6,7]。为此，混合储能系统（HESS，即电池和超级电容器的组合）被引入以缓解BESS的局限性[8,9]。同时，在电力利用方面，随着车对网（V2G）系统的发展和超快充电站的普及，预计HESS也将得到广泛应用，因为超级电容器能够满足高功率需求[9,10]。因此，随着可再生能源和电动汽车（EV）产业的扩张，预计HESS在储能和利用领域的安装将变得更加普遍，从而在未来对超级电容器的需求将大幅增加[8,11]。
超级电容器是一种具有快速充放电动力学和优异长期稳定性的电化学储能装置，能够实现高功率调节和存储[3,12]。这些特性使其在多种应用中表现出色，尤其是在电动汽车的助力系统和再生制动能量回收中[8,13]。然而，商用超级电容器的能量密度仍远低于预期，限制了其在需要高能量和高功率的应用中的使用[14,15]。此外，超级电容器的制造成本是阻碍其广泛应用的障碍之一，因此需要解决技术问题，如提供快速的离子传输、高电导率和较大的表面积，以及实现可承受的生产成本[16,17]。
在这方面，基于碳的材料在超级电容器研究中受到了广泛关注，因为它们作为电极使用具有合适的特点，且前驱体和加工成本较低[[18], [19], [20]]。其中，活性炭基电极因其原材料价格较低而被广泛使用；然而，它们的较大比表面积和电容相对足以满足实际应用的需求[21,22]。另一种碳材料是碳纳米管（CNTs）和石墨烯，它们具有优异的电子传输能力和机械强度；然而，它们容易聚集，且通常需要复杂的、能耗高的合成路线，这阻碍了低成本、大规模的生产[18,[23], [24], [25]]。为了提高这些碳材料的表面润湿性和增加额外的电荷存储位点，也研究了掺杂杂原子的碳材料[26,27]。然而，传统的掺杂方法仍然依赖于能耗高的苛刻工艺条件，这可能会破坏石墨结构并降低长期性能[28,29]。
表面功能化和结构工程已在多个领域得到广泛研究，包括自修复材料中的机械增韧和催化有机合成等应用[30,31]。这些方法被认为是提高基于碳的电极电化学性能的有希望的策略[12,32]。特别是引入羟基可以显著改善各种水基电解液储能装置中电解液的润湿性和离子对内部表面的可及性[33,34]。此外，羟基功能团可以通过与金属离子的高亲和力作为反应位点，从而提高电容并在长时间运行中保持性能，因此许多尝试被应用于实际用途[35,36]。在羟基功能化的方法中，通常使用HNO3单独或HNO3/H2SO4进行稀释无机酸处理，因为这种方法简单且成本低[37,38]。然而，这种强烈的处理条件可能导致原始孔结构的破坏，并产生不必要的含氧功能团，如羧酸、环氧基和羰基[39,40]。H2O2湿处理或臭氧干处理可以作为引入特定OH功能团并保持孔结构的替代方法，但这些方法由于处理时间较长和功能团密度较低而显得不太实用[32,41]。因此，一种能够在保持多孔结构的同时富集羟基的实际表面功能化方法是非常理想的。微波辅助处理在这方面特别有吸引力，因为它能够提供快速均匀的体积加热，促进快速反应并抑制可能导致不需要的氧物种生成或孔结构损坏的过度氧化。此外，这种微波辅助处理在能量和时间效率方面都具有优势，并且具有潜在的可扩展性，最近在电化学储能应用（如超级电容器和电池）的功能材料研究中也得到了验证[[42], [43], [44], [45]]。我们之前的研究小组使用植酸制备了石墨化碳，采用类似的KOH处理方法通过P掺杂位点的蚀刻效应生成了丰富的微孔[12]。然而，羟基功能化的额外影响尚未得到充分研究，也没有讨论过在不改变结构的情况下对普通碳材料的优化方法。
在这项研究中，我们提出了一种简单高效的后功能化策略，通过快速微波辅助KOH处理在碳材料表面引入羟基功能团，而不会破坏原始孔结构。为此，选择了单宁酸（TA），它是仅次于纤维素和半纤维素的最丰富的多酚，可以从多种植物来源提取，作为一种可持续且实用的大规模前驱体，能够生成具有适度石墨化的多孔碳框架（称为CTA），以评估所提出的后处理效果。与传统表面改性方法不同，短暂的微波辐照可以选择性地将–OH基引入碳框架表面，而不影响框架的原有多孔完整性（CTA-OH）。由于所提出的碳结构的独特特性，制备的对称电池显示出比未经处理的碳更高的电容和性能，这表明其在实际应用中的潜力巨大，同时考虑到TA的成本可行性、较低的能耗和较短的加工时间。
