一种多尺度均质化方法，用于模拟层压结构电池复合材料中的电化学-机械耦合行为

《Journal of Power Sources》：A multiscale homogenization method for simulating electrochemical-mechanical coupled behavior in laminated structural battery composites

锂离子电池复合材料的多尺度建模框架及其电化学-力学耦合行为分析，构建纤维级（显式碳纤维与电解质）、纱线级（多孔电极理论与Mori-Tanaka协同）及复合材料级（连续介质）三级模型，通过3D形状描述符（紧密度、立方度）与常规体积平均指标验证跨尺度一致性，揭示纱线级模型在精度与效率间的最优平衡，为车辆结构集成提供设计依据。

　　

张东元|余荣烈

韩国首尔国立大学材料科学与工程系及先进材料研究所（RIAM），首尔，08826

摘要

结构电池复合材料（SBCs）是一种多功能材料，既能储存能量又能承受外部载荷，为轻量化电气结构提供了巨大潜力。在本研究中，我们提出了一个多尺度均质化框架，用于模拟层压SBCs的电化学-力学耦合行为。模型构建了三个尺度：（i）纤维尺度，明确解析单个碳纤维和结构电解质；（ii）纱线尺度，应用多孔电极理论和Mori-Tanaka均质化方法；（iii）复合材料尺度，将电极视为连续体。通过电压窗口和锂浓度分布评估电化学性能，同时通过冯·米塞斯应力和体积应变评估力学响应。为了验证跨尺度一致性，我们采用了3D形状描述符（紧凑性和立方性）以及传统的体积平均指标。纱线尺度模型成功再现了全局趋势，并显著降低了计算成本，而纤维尺度模型则捕捉到了对识别易损伤区域至关重要的局部不均匀性。尽管复合材料尺度模型在计算上高效，但它忽略了微观结构效应，因此不太适合用于样品级SBC的设计。我们的结果表明，纱线尺度均质化在准确性和效率之间提供了有效的平衡。通过将电化学-力学建模与结构设计考虑相结合，本研究为将SBCs集成到移动系统中提供了实用的基础。

引言

轻量化多功能材料在移动行业中的重要性日益增加，特别是在电气化背景下，行驶范围和结构效率是主要关注点。结构电池复合材料（SBCs）将锂离子电池（LIBs）的功能集成到承重部件中，从而减轻了整个系统的重量并提高了能源效率[1]。通常，碳纤维（CFs）同时作为机械增强剂和负极使用，而基于环氧树脂的结构电解质（SE）既作为离子传导介质又作为聚合物基体[[2], [3], [4], [5]]。这些多功能材料可以嵌入汽车或航空航天结构中，如底盘和车身面板，提供机械完整性和能量存储[6]。

实验研究展示了SBC组分的多功能潜力。基于PAN的CFs已被研究作为负极和电流收集器[7,8]，表面改性（如过渡金属氧化物涂层）进一步增强了电化学活性[9]。正极通过浸涂、喷涂或电泳沉积法用LiFePO₄（LFP）涂覆制备[[10], [11], [12]]。同时，开发并表征了环氧-液体双连续SE的离子导电性和刚性[13]。这些进展为理解组分级性质提供了宝贵的见解。

除了实验外，还采用了建模方法来模拟SBCs的多物理场行为。Xu等人提出了一个圆柱形CF微电池模型，分析了纤维体积分数和孔隙率的影响[14]，而Carlstedt等人提出了捕捉锂浓度和应力分布的层压模型[15]。最近的研究扩展到了改进的CF电极以及对体积分数、模量和厚度的参数分析[9,16]。然而，大多数现有工作仍局限于纤维尺度模型，虽然解析了微观结构细节，但在样品或组件级别缺乏预测能力[17]。此外，对于层压SBCs的预测建模对于识别潜在的安全风险（如内部短路和由机械变形引起的缺陷故障）至关重要[18,19]。为了在实际应用中采用SBCs，需要多尺度建模框架来连接纤维级别的物理现象和宏观结构行为[20]。

因此，本研究提出了一种跨越纤维、纱线和复合材料尺度的多尺度建模方法，以预测层压SBCs的电化学-力学耦合行为。纤维尺度提供了详细的局部浓度和应力场；纱线尺度应用多孔电极理论和Mori-Tanaka均质化方法来平衡精度和效率；复合材料尺度提供了适用于系统级分析的连续体级近似。除了传统的电压和平均浓度比较外，我们引入了3D形状描述符作为跨尺度锂浓度分布的新验证指标。最后，模拟结果不仅被解释为数值输出，还被用来指导设计，例如电极架构优化和识别易损伤区域。

部分摘录

多尺度建模与比较

为了研究层压SBCs的完全耦合电化学-力学行为，我们采用了一个涵盖三个代表性分辨率层次的多尺度建模框架（图1）。

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纤维尺度：明确解析单个CF纤维和SE。该尺度能够捕捉详细的锂浓度和应力场，但计算成本较高。

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纱线尺度：基于多孔电极理论和Mori-Tanaka方法，将CF纤维和SE均质化为纱线复合电极

结果与讨论

本研究通过分析CF排列和纱线结构确定了负极的迂曲系数。图3概述了相互关联的迂曲度计算过程，其中常数是通过比较不同尺度的模型得出的。使用纤维、纱线和复合材料尺度模型计算了迂曲度，然后使用广义Bruggeman关系式表示（见表4）。当SBCs模型时，通过RVE比较确认了该方法的有效性

结论

本研究开发了一个多尺度建模框架，用于分析纤维、纱线和复合材料尺度上的SBCs的电化学-力学行为。纤维尺度模型使用六角密排CF纤维和SE，捕捉到了局部不均匀性和应力热点。纱线尺度模型利用均质化方法（多孔电极理论和Mori-Tanaka模型），在精度和效率之间取得了平衡。复合材料尺度模型则

CRediT作者贡献声明

张东元：撰写——原始草稿，可视化，软件，方法论，调查，概念化。余荣烈：撰写——审稿与编辑，监督，项目管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。

致谢

本工作得到了韩国政府（MSIT）资助的韩国国家研究基金会（NRF）的资助（编号RS-2023-00261543, NRF-2023R1A2C2006014, RS-2024-00455314）。首尔国立大学工程研究所为本研究提供了研究设施。