《Journal of Contaminant Hydrology》：Fate of dissolved pharmaceutically active compounds (PhACs) in irrigation water in rice paddy: Implications to human and soil health
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PhACs灌溉水对水稻及土壤健康的影响研究，通过田间实验发现IBP在土壤中更持久且水稻吸收量达2倍于CAF，代谢物残留及微生物群落变化提示潜在健康风险。
作者名单：
阿努谢莎·穆克霍帕德亚（Anwesha Mukhopadhyay）、阿舒托什·库马尔（Ashutosh Kumar）、索纳利·班纳吉（Sonali Banerjee）、索南·贾（Sonam Jha）、萨伊巴尔·高什（Saibal Ghosh）、巴拉拉姆·莫哈帕特拉（Balaram Mohapatra）、普拉迪普·巴塔查里亚（Pradip Bhattacharyya）、阿比吉特·穆克吉（Abhijit Mukherjee）
印度理工学院卡拉格普尔分校环境科学与工程学院，西孟加拉邦卡拉格普尔721302
摘要
药物活性化合物（PhACs）可能通过农作物被人体摄入。本研究探讨了灌溉水中溶解的药物活性化合物对水稻作物和土壤的影响，以及其对人类和土壤健康的潜在长期影响。我们进行了大规模田间实验，以研究两种常见药物活性化合物——布洛芬（IBP）和咖啡因（CAF）在灌溉水中的积累及其对水稻田的影响。实验在设有三个剂量水平的指定小区中进行。结果显示，布洛芬在土壤中的持久性更强，导致植物对其的吸收量是咖啡因的约两倍。大部分引入的污染物在土壤或植物体内减弱或自然降解，从而减少了谷物中的含量，布洛芬和咖啡因的减少比例分别为0.13%至0.4%和0.38%至1.4%。然而，在谷物中检测到了有毒的代谢物，这引发了严重的担忧。由于咖啡因在土壤和谷物中的迁移性更强，其危害商数（HQ）超过了0.1，表明长期摄入该物质存在潜在风险。药物活性化合物的存在显著改变了土壤微生物酶的活性、细菌数量以及土壤-植物微生物组的组成，表明可能对地质健康产生长期影响。总之，虽然施用的药物活性化合物在土壤和植物成分中经历了显著减弱，但谷物中存在的有毒代谢物及土壤细菌组成的变化仍表明存在潜在问题。
引言
解决水资源和粮食安全问题是实现可持续发展目标（SDGs）的关键（Duttagupta等人，2020a；Lapworth等人，2023；Scanlon等人，2023）。地表水和地下水的污染进一步限制了可用水资源（Duttagupta等人，2020a；Duttagupta等人，2020b,c；Mukherjee等人，2024）。农业占全球淡水消耗量的约70%，是这一挑战的核心（Chen等人，2018）。当前的水资源短缺状况限制了过度抽取地下水，因此需要探索替代方案（Quon和Jiang，2023）。因此，许多国家提倡利用可用的地表水和处理过的废水。此外，提高水资源利用效率的举措也在迅速增加，包括将处理过的废水回收再用于农业（de Santiago-Martín等人，2020）。然而，传统废水处理系统的有效性不足以及污染物向地表水的非法排放导致了许多人为化合物的污染，包括药物活性化合物（Grossberger等人，2014；Mukhopadhyay等人，2022；Rawat等人，2024）。
先前的研究表明，许多环境介质中都存在药物活性化合物，且由于消费量的增加，其普遍性正在上升（Elgallal等人，2016）。Santiago-Martín等人的研究发现，距离城市中心40公里范围内的约65%的农业用地主要依赖未经处理的废水，从而危及约8.85亿城市居民的健康（de Santiago-Martín等人，2020）。这些化合物进入农田后可能经历土壤吸附、地下水渗漏、光降解、生物降解和植物吸收等过程，从而进入食物链（Ben Mordechay等人，2021；Gworek等人，2021）。不同药物活性化合物会根据其物理化学性质、农业土壤的特性、气象条件、土壤细菌类型以及灌溉方法的不同而经历不同的过程。布洛芬和咖啡因等化合物由于其全球广泛使用和在环境中的持久性，经常在地表水和处理过的废水中以较高浓度存在。布洛芬是一种非甾体抗炎药（NSAID），无需处方即可获得；咖啡因是一种中性刺激物，可通过废水处理有效去除。然而，其广泛使用使其成为常见的环境污染物，并成为未经处理的废水和城市粪便污染的标志（Hillebrand等人，2012；Li等人，2020；Madikizela等人，2022a）。以往的研究大多集中在植物吸收或土壤微生物方面，且主要在受控条件下进行。实际上，实际情况可能与受控环境有很大差异。由于各要素之间的内在联系，必须全面研究土壤-水-植物的相互作用。忽略任何一方都可能导致对灌溉水中药物活性化合物影响的评估不准确。据我们所知，这是首次通过大规模田间试验研究药物活性化合物污染的灌溉水对土壤-水-植物系统的影响，特别关注地质健康以及水稻作物中的药物吸收和代谢过程。
在本研究中，我们假设使用受污染的灌溉水可能对人类和土壤健康造成长期影响。因此，深入探讨这一问题对于评估和减轻可能的未来后果至关重要。因此，本研究的主要目的是调查灌溉水中两种常见药物活性化合物在水稻田中的命运。具体目标包括：（1）评估药物活性化合物在土壤和植物组织中的吸收和积累情况；（2）阐明土壤-植物系统中药物活性化合物的代谢途径；（3）评估长期摄入这些化合物对人类健康的潜在风险；（4）分析药物活性化合物对土壤微生物活性和细菌群落组成的影响。
本研究旨在确定人类在应对水资源短缺的过程中是否创造了新的污染途径。目前，只有金属和病原体的途径得到了详细量化，而政府机构尚未对灌溉水的再利用中的药物活性化合物进行监管（Bayabil等人，2022；Sunyer-Caldú等人，2022）。本研究的创新之处在于提供了从受污染的灌溉水到作物的污染物详细量化途径，包括无机转化和生物转化过程，从而评估通过摄入途径对人类的风险。这些结果来自世界上水稻种植最密集的地区之一，可为全球监管机构提供参考，帮助制定基于证据的农业用水再利用法规。
实验设置
实验在印度贾坎德邦吉里迪赫的印度统计学院农业农场 campus（北纬24.19°，东经86.31°）进行。该地区具有独特的壤沙土壤结构（见表S3），温度较高，这使得研究植物吸收和渗漏过程变得尤为重要。如补充信息（S.I.）中的表S3、S4和图S2所详述的土壤物理化学分析表明，该土壤排水良好，呈微酸性。
药物活性化合物对作物农艺的影响
用低、中、高剂量咖啡因灌溉的作物干生物量分别比对照组增加了34%、42%和28%；而用布洛芬灌溉的作物在低、中、高剂量下的增幅分别为19%、7%和0.01%（见表S11）。与对照组相比，用咖啡因灌溉的作物秸秆产量显著增加。这种产量增加，尤其是在低剂量下，可能归因于“激素效应”（hormesis）。
结论
鉴于水稻是南亚数百万人的主食，药物活性化合物的污染对公共卫生构成了严重威胁。本研究重点研究了两种常见药物活性化合物在作物-土壤系统中的影响，包括它们对植物生长、积累、代谢以及对土壤和人类健康的影响。先前针对生菜、卷心菜、菠菜和向日葵等作物的研究表明，低浓度的药物活性化合物可以促进生长，而高浓度则会抑制生长（Khursheed等人，2009；Sasamoto等人，2015）。
作者贡献声明
阿努谢莎·穆克霍帕德亚（Anwesha Mukhopadhyay）：撰写初稿、软件开发、方法设计、实验实施、数据分析。
阿舒托什·库马尔（Ashutosh Kumar）：实验实施。
索纳利·班纳吉（Sonali Banerjee）：实验实施。
索南·贾（Sonam Jha）：实验实施。
萨伊巴尔·高什（Saibal Ghosh）：实验实施。
巴拉拉姆·莫哈帕特拉（Balaram Mohapatra）：实验监督、项目管理、方法设计。
普拉迪普·巴塔查里亚（Pradip Bhattacharyya）：实验监督、项目管理、方法设计、资金筹措、数据分析。
利益冲突声明
作者声明没有已知的可能影响本研究结果的财务利益或个人关系。
致谢
我们感谢印度统计学院吉里迪赫分校和古吉拉特生物技术大学实验室的成员及支持人员的辛勤工作。同时，我们也感谢环境科学与工程学院（SESE）提供的宝贵帮助，以及印度理工学院卡拉格普尔分校水文地质学小组的支持。
