通过半规模电凝聚技术对含砷和氟的地下水进行可持续处理的工艺建模与多目标优化：一种综合响应面方法与机器学习相结合的策略

《Groundwater for Sustainable Development》：Process modelling and multi-objective optimization for sustainable treatment of arsenic and fluoride contaminated groundwater through semi-pilot electrocoagulation: An integrated response surface methodology and machine learning approach

本研究将电解凝聚技术从实验室扩展至半中试规模，系统评估电流强度、电极面积及停留时间对砷、氟去除的影响，结合RSM与ML建模优化多目标参数，实现高效去除与低能耗。实验显示优化条件下砷、氟去除率达98.3%和92.6%，模型预测误差低，半中试成本较实验室降低40%，验证了技术规模化潜力及环境经济可持续性。

　　

海曼特·戈亚尔 | 普拉森吉特·蒙达尔

印度鲁尔基理工学院，印度北阿坎德邦鲁尔基，247667

摘要

本研究旨在将电凝聚过程从实验室规模扩大到半 pilot 规模，以处理受砷和氟污染的地下水，并通过响应面方法（RSM）和机器学习（ML）技术的结合，评估操作参数（即电流强度、电极面积和停留时间）的影响、它们之间的相互作用及其重要性。采用了一种组合方法来克服这两种建模方法的局限性。此外，还进行了基于遗传算法（GA）的多目标优化（MOO）（帕累托优化），以解决相互冲突的目标，即在最小化电力消耗和运营成本的同时，最大化砷和氟的去除率，从而使该过程在环境和经济上可持续。较高的 R²（>0.9）和较低的误差表明所开发的模型具有可行性和高预测准确性。可解释的人工智能工具突出了停留时间的重要性，其次是电流强度和电极面积。在优化条件下（7.0 A、0.871 m²、93.0 分钟），实验得到的砷和氟去除率分别为 98.3% 和 92.6%，这与 RSM（砷的误差为 0.12%、氟的误差为 2.62%）和 ML（砷的误差为 0.98%、氟的误差为 1.2%）的预测值吻合良好。此外，连续运行和实际地下水验证了半 pilot 电凝聚过程的可行性。与实验室规模的反应器（约 130.81 INR/m³）相比，半 pilot 电凝聚过程的运营成本降低了 40%（77.8 INR/m³）。因此，将电凝聚过程扩大用于砷和氟的去除显示出成为低成本且环境可持续技术的良好潜力。此外，ML 模型可以预测所需的操作条件。

引言

砷和氟是主要的地下水污染物，对人类健康构成严重威胁。长期通过地下水接触砷可能导致严重的健康问题，如砷中毒以及肝脏、膀胱、肾脏和皮肤的癌症。同样，过量摄入氟会导致骨骼和牙齿氟中毒、神经系统和心血管疾病。这些长期健康影响凸显了地下水砷和氟污染的严重性（Aryan, 2024; Li et al., 2024; Mohammed Abdul et al., 2015; Yadav et al., 2019）

地下水中砷和氟的普遍存在强调了有效水处理技术的迫切需求。虽然已经研究了多种方法，如吸附（Acharya et al., 2024; Rathore and Mondal, 2017）、混凝（Gan et al., 2025）、离子交换（Guo and Tian, 2013）和膜分离（Pal et al., 2018）来修复受砷和氟污染的地下水，但仍在寻找更高效和更具成本效益的解决方案以供社区应用。

电凝聚（EC）已显示出以低成本有效去除受污染地下水中的砷和氟（Thakur et al., 2019）。此外，EC 的操作相对简单，不像混凝-过滤方法那样容易过量。在 EC 中，由于混凝剂是通过牺牲电极（阳极）的电化学溶解在原位生成的，因此可以通过控制电流和停留时间来调节所需的剂量（Khor et al., 2024）。此外，据报道 EC 过程比基于吸附的技术更环保（Goyal and Mondal, 2022）。

López-Guzmán 等人在 2019 年的研究中显示，在 1.5 L 反应器中，电流密度为 4.5 mA/cm²、初始 pH 为 5、处理时间为 15 分钟的条件下，分别去除了 85.68% 的氟和 100% 的砷，初始浓度分别为 5 mg/L 的氟和 0.08 mg/L 的砷。Thakur 和 Mondal 在 2016 年的研究中，在 1.4 L 反应器中，电流密度为 10 A/m²、停留时间为 95 分钟、pH 为 7 的条件下，分别去除了 0.55 mg/L 的砷和 12 mg/L 的氟，去除率分别为 98.64% 和 84.80%。Thakur 等人在 2019 年的研究中展示了在 1.4 L 反应器中连续 EC 过程的有效去除效果。Nyangi 等人在 2021 年使用 Box Behnken 设计（BBD）优化了 0.6 L 反应器中的砷和氟去除。该研究中的砷浓度为 0.015-0.30 mg/L，氟浓度为 2-25 mg/L。同样，Thakur 和 Dharmendra 在 2025 年的研究中，在实验室规模（体积 750 ml）的反应器中研究了砷（0.45 mg/L）和氟（10 mg/L）的去除，获得了 97% 的砷去除率和 96% 的氟去除率。García 等人在 2025 年的研究中，在连续实验室规模的 EC 过程中研究了砷（0.031 mg/L）和氟（1.12 mg/L）的去除，实现了 100% 的砷去除率和 82.8% 的氟去除率。

因此，大多数先前的研究都是使用小型实验室反应器进行的，主要是批量模式。涉及连续模式的研究很少。实验室规模的研究在研究电极配置和电极面积变化对砷和氟去除效果以及电力消耗和运营成本的影响方面存在局限性。此外，将实验室规模的过程直接扩大到 pilot 规模的处理厂可能会带来严重的经济负担。因此，需要对半 pilot 规模的反应器进行广泛研究，以验证该技术能否扩大到 pilot 和商业化规模。对于其他水处理技术（如纳滤、反渗透和电解，Gharsallaha et al., 2022; Sgarbi et al., 2025），也进行了类似的半 pilot 调查，这强调了在工业应用前的中间规模验证的重要性。

半 pilot 反应器的研究填补了小型实验室反应器和 pilot 工厂之间的空白。在半 pilot 规模上验证 EC 的性能可以节省大量材料、能源和时间。此外，它为反应器设计和关键的操作参数提供了精细的信息，这对于有效的扩大规模至关重要。它还允许测试和优化电极配置和有效表面积，从而在较低的电力消耗和运营成本下提高砷和氟的去除效率。因此，在 pilot 规模操作之前，研究实验室规模 EC 反应器向半 pilot 反应器的扩大是必要的。文献中尚未报道关于在半 pilot 规模上通过 EC 去除砷和氟的研究。

响应面方法（RSM）是一种数学和统计工具，可以高效设计实验，以相对较少的实验次数研究过程参数之间的相互作用。与此类似，研究人员越来越关注基于机器学习的过程建模，因为其预测准确性更高，能够处理复杂过程，并能够理解过程独立变量和依赖变量的复杂行为（Al-Sabaeei et al., 2023）。与 RSM 相比，ML 方法可以提供更具竞争力的方法来估计预测响应，并深入理解过程。这种 RSM 和 ML 的结合用于过程建模，提高了优化过程的模型的可靠性（Sarkarabad et al., 2025）。此外，通过提高能源效率来优化过程参数对于使过程更加环境和经济可持续至关重要。因此，通过整合砷和氟的去除、电力消耗和运营成本来优化过程，为受砷和氟污染的地下水处理提供了可持续的条件。

基于 RSM 的优化可以高效优化单一目标的过程参数；然而，在 RSM 中处理多个目标较为困难，特别是当这些目标存在冲突时（Veza et al., 2023）。基于遗传算法的多目标优化（GA-MOO）技术，如帕累托优化，通过识别反映响应之间权衡的最优解范围（如去除效率、环境排放和处理成本），提供了更全面的方法。这使决策者能够评估和选择符合特定优先级和操作约束的解决方案（Alexakis et al., 2025; Konak et al., 2006）。在文献中，Al-Nowaiser 等人在 2024 年应用了基于 RSM 的中心复合设计（CCD）进行参数优化和建模，并结合机器学习方法，有效地从废水中去除 Pb（II）。Nnaji 等人在 2023 年研究了用于处理含染料废水的集成 RSM 和机器学习（ANN）建模。然而，据作者所知，文献中尚未报道关于在半 pilot EC 反应器中去除砷和氟的研究，其中结合了 GA-MOO 来研究电力和运营成本。

此外，在实验室规模上，动力学研究通常涉及受控的小体积实验，可能无法完全反映大体积下的过程行为。混合效率、传质限制和反应器配置等因素可能会影响扩大规模（如半 pilot 规模反应器）下的去除动力学（Vargas et al., 2023）。此外，实验室研究中的经济分析无法真实反映大规模应用时的经济可行性。在更高规模下，能源和电极材料消耗等因素可能会显著变化，从而改变处理水的单位成本。因此，有必要在半 pilot 规模上研究砷和氟污染地下水的动力学和经济性，据作者所知，这方面的研究很少。

基于文献的空白，本研究的目标如下：（1）评估在不同施加电流、停留时间和电极面积下半 pilot EC 反应器中的砷和氟去除效果；（2）使用 RSM 和 ML 开发预测模型，比较准确性并解释过程行为；（3）通过 GA-MOO 研究优化过程参数，以最大化砷和氟的去除率并最小化能源消耗和运营成本，从而确定可持续的操作条件；（4）应用动力学模型（伪一级、伪二级、n 阶）来描述半 pilot 规模下的过程动态；（5）在连续 EC 操作中验证优化条件，并用实际地下水评估过程性能；（6）进行全面的成本分析，比较半 pilot 和实验室规模，以评估可行性和可扩展性。

实验设置和程序

根据 Thakur 等人 2019 年的工作，设计了一个 20 L 的半 pilot 反应器（尺寸 40×20×25 cm³），其工作体积为 18 L，基于实验室规模的 1.4 L 反应器（尺寸 15×10×12 cm³）。所有实验都在批量模式下进行，并在优化操作条件下进行连续操作。使用了铝电极（20 cm × 14 cm），电极数量不同（8、12 和 16 个），电极间距为 1 cm，以研究不同电极的影响

过程参数的影响

电流强度、电流密度、停留时间和电极面积等过程参数对砷和氟去除效果的影响在以下部分中进行了介绍：

结论

使用基于 RSM 和 ML 的组合方法成功地对半 pilot EC 过程进行了建模，以确定操作参数的影响及其优化，从而以较低的处理成本高效去除污染物。RSM 为砷和氟的去除提供了二次模型（R² -0.99），为电力消耗提供了两个 FI 模型（R² -0.98）和运营成本（R² -0.99）。在所使用的 ML 模型中，决策树回归（DTR）和极端梯度

CRediT 作者贡献声明

普拉森吉特·蒙达尔：撰写 – 审稿与编辑、监督、资源管理、项目行政、资金获取。海曼特·戈亚尔：撰写 – 原稿撰写、可视化、验证、软件开发、方法论研究、数据分析、概念化

未引用的参考文献

García 等人，2025。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

作者感谢印度政府的 科学技术部（DST）提供财务支持（项目编号：DST-1553-CHD），以及 印度鲁尔基理工学院提供进行这项研究所需的设施和资源。