溶液处理的准二维（quasi-2D）钙钛矿发光二极管（PeLEDs）由于其可调的发射特性、高颜色纯度（符合REC.2020 CIE色度坐标标准）和高光致发光量子产率（PLQYs）[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8]，在照明和高分辨率显示技术中具有巨大潜力。在过去几十年中，PeLED的外部量子效率（EQE）从0.1%[1]显著提升到了30%以上[9], [10], [11], [12]。尤其是准二维钙钛矿薄膜具有独特的多量子阱结构，exciton结合能更高，能量传输更高效，在效率[13], [14], [15]、颜色纯度[16], [17]、可扩展生产[19], [20]和操作稳定性[21], [22]方面相比其他同类产品具有明显优势。
准二维钙钛矿薄膜通常通过旋涂工艺结合抗溶剂处理制备，这种处理可快速诱导过饱和并加速成核速率[23], [24], [25]。然而，由于前驱体组成的复杂性及对环境的高度敏感性，准二维钙钛矿薄膜的成核和结晶过程往往难以控制，导致缺陷密度较高，从而影响PeLED的性能。为了解决这一问题，研究人员采用了两种主要策略：一方面使用具有功能性基团的不同添加剂（如K
+ [26]、P
O [27]、S
O [28]、C
O [16], [19]、[30]、crown [31], [32]、
F [33], [34]）通过特定化学相互作用来调控钙钛矿的成核和结晶；另一方面利用外部气氛来控制准二维钙钛矿薄膜的结晶过程[12], [35]。尽管这些方法有效，但多种添加剂的复杂相互作用给工艺标准化带来了挑战，可能阻碍其未来商业化应用。
如上所述，抗溶剂处理对钙钛矿薄膜的质量至关重要。抗溶剂温度通过加速前驱体溶剂（DMF/DMSO）的挥发，从而影响钙钛矿的成核动力学，进而提高成核密度。先前研究表明，使用35°C的氯苯处理可显著提高钙钛矿太阳能电池的效率[36]。此外，对于无铅钙钛矿薄膜，高温抗溶剂处理可增加成核数量，使得薄膜更加均匀，并提高无铅钙钛矿太阳能电池的功率转换效率（PCE）[37]。目前关于抗溶剂优化的研究主要集中在3D钙钛矿太阳能电池上，尚未有研究关注准二维钙钛矿薄膜或其PeLED的性能与温度的依赖性。这一关键空白亟需通过研究抗溶剂热力学来填补。
在这里，我们提出了一种新型且有效的成核和结晶调控策略，避免了复杂添加剂的引入或界面工程。提高抗溶剂温度可以加速前驱体溶剂（DMSO/DMF）的挥发，抑制DMSO-PbI2中间相的形成，同时促进快速成核。此外，众多成核点对钙钛矿前驱体的快速消耗导致了自限的晶粒生长过程，有效限制了晶粒尺寸，防止了晶粒过度生长。这种优化的结晶过程产生了小晶粒尺寸和均匀的薄膜形态，提高了结晶度，促进了辐射复合速率，降低了非辐射复合。因此，实现了最高EQE为24.2%的高性能深红色准二维PeLED，远高于低温/室温抗溶剂处理的准二维PeLED。此外，高温抗溶剂处理在其他颜色的准二维PeLED和无退火处理的准二维PeLED中也展现出巨大潜力，为未来的大规模生产提供了一种简便且通用的方法。
