基于机器学习的多场重建技术及碱性水电解器的性能评估

《Energy》：Machine-learning based multi-field reconstruction and performance assessment of alkaline water electrolyzers

高效稳定运行的水电解质系统研究，提出融合机器学习与计算流体动力学的集成方法，通过LM-NNGE算法实现参数高效校准，DeepONet模型完成多物理场重构，显著降低传统POD方法的误差达一个数量级，为动态工况下的智能控制提供基础。

　　

邓瑞曲|王林正|董晓健|杨宗仁|尹仁豪|何一军

上海交通大学化学与化学工程学院，中国上海闵行区200240

摘要

碱性水电解器（AWEs）的性能与其运行和结构参数密切相关。尽管高保真计算流体动力学（CFD）能够有效探索这些关系，但物理化学参数的不确定性以及高昂的计算成本限制了其在实时推断、控制和监测中的应用。本研究提出了一种集成的机器学习工作流程，用于参数校准、多场重建和性能评估。首先，提出了一种改进的Levenberg–Marquardt算法（LM-NNGE），该算法结合了神经网络驱动的梯度估计器，用于校准关键物理化学参数。此外，还开发了一种基于深度神经网络运算符（DeepONet）的模型，将运行和结构输入映射到关键的物理场分布（例如气体持留分数、液体速度），并预测电池电压，涵盖了实际情况下遇到的多个参数。与传统的全正交分解（POD）相比，所提出的模型将重建误差降低了一个数量级，为在动态实际条件下智能控制AWEs奠定了坚实的基础。

引言

可持续能源系统主要包括风能和太阳能等可再生能源（RE），这些能源丰富且对环境的影响较小[1]。然而，电力过剩现象是一个挑战，即可再生能源产生的电力超过了需求或传输能力，导致潜在宝贵能源的浪费[2]。这一挑战凸显了开发有效储能解决方案的重要性，以储存多余的能源[3]。一种可行的方法是使用氢气等可储存、可运输且易于获取的载体气体[4]。考虑到成本、寿命和技术成熟度等因素，碱性水电解器（AWE）是生产氢气的一个有前景的解决方案[5]。AWE产生的氢气可以储存多余的可再生能源，有助于缓解可再生能源在电力系统中渗透率不断增加所带来的压力[6]。

然而，传统的AWE需要相对稳定的电力供应才能高效运行，而可再生能源的波动性会影响电解器的性能和寿命，给其大规模应用带来了效率和安全性方面的挑战[7]。在低负载条件下，AWE表现出效率低下和不稳定性，这是由于可再生能源输出的随机性、间歇性和波动性[8]。可再生能源的固有变异性要求AWE系统在广泛的条件下高效运行，同时保持长期稳定性。在实际应用中，大量的运行参数（如电流密度、压力、温度和碱液流速[9]）会影响AWE的性能。同时，可变的结构参数（包括流道的宽度和高度[10]，以及隔膜的厚度[11]）进一步复杂化了优化问题。面对如此庞大的参数空间，传统的试错方法显得力不从心，更不适合在线运行控制和诊断，这些应用需要快速的推断和有用的反馈[12]。

数值模拟为估计AWE在实验研究中难以确定的各种条件下的性能提供了可能性[13]、[14]。然而，构建一个能够处理多个运行和结构参数的综合性数值模型仍然具有挑战性。在之前的研究中，一些简化的模型被设计用来评估有限参数的影响。例如，Jang等人开发了一个AWE系统模型，并模拟了压力[15]和运行温度[16]对AWE性能的影响。Li等人[9]研究了压力、温度和碱液流速对氢气透过氧气（HTO）和电压的影响。Groot等人[17]研究了隔膜厚度、温度和压力对AWE性能的影响。近年来迅速发展的计算流体动力学（CFD）模型功能强大，可以应用于不同的运行参数和几何结构，能够详细模拟电解槽内的多相转换过程[18]。最先进的模型能够解决离子、气体、热量和两相液体通过多孔电极、隔膜和流道的耦合传输问题，提供仅凭现场诊断无法获得的空间分辨洞察力。例如，Zarghami等人[19]使用Euler-Euler模型模拟了水电解器中的多相流动，并将结果与现有实验数据进行了比较，涵盖了不同的电流密度范围。最近，Cao等人[20]建立了一个双向耦合的Euler-Lagrange多相CFD模型，用于模拟AWE电池中的气液流动。

尽管先进的CFD建模功能强大，但它也非常耗算[21]。对于实际操作优化任务而言，模型不仅需要能够处理各种运行和结构参数并提供大量信息，还需要实现快速推断甚至实时预测。来自可再生能源的高频功率调制要求实时预测内部状态，而频繁的负载波动则需要模型快速响应，这远远超出了典型的CFD计算时间，尤其是对于大规模工业规模的AWE。此外，对于CFD模型而言，与电化学、热传递和质量传递现象相关的参数显著影响建模结果的准确性[22]。例如，电极的固有活性对于准确模拟系统内的电化学过程至关重要[23]。电催化剂表面和隔膜孔隙的逐渐退化会改变反应动力学和离子导电性，使得一次性校准的模型在运行一段时间后变得过时。然而，与传统的结构和物理性质参数相比，由于制造过程的原因，活性更加不确定，且往往缺乏直接数据。因此，校准CFD模型是进行系统优化的先决条件[24]，尤其是在实验数据有限的情况下。

随着人工智能的快速发展以及数据和计算资源的爆炸性增长，机器学习在各种研究和应用领域取得了显著的成功[25]。在化学工程领域，研究人员经常使用机器学习（ML）模型来建立输入参数和输出数据之间的功能关系，作为替代模型，能够准确预测目标量、模式和相关性[26]。与模拟方法相比，ML模型的优势在于它们能够即时推断目标结果，便于探索系统对多种输入和对象的行为。然而，在大多数现有的数据驱动的替代模型中，研究人员倾向于选择输入参数（主要与条件相关）和目标参数（主要与性能相关）来训练响应面模型，以模拟原始模型的输入输出行为[27]、[28]、[29]、[30]。例如，Sirat等人[29]最近开发了一种结合了经过验证的2D多相CFD模型和MISO型人工神经网络的集成计算方法，用于预测AWE的性能，包括输出电流密度和电压。Wang等人[31]使用了一个10千瓦的AWE系统，在300小时的模拟光伏输入下评估了动态稳定性，然后开发了一种基于自动ANN的数据驱动工作流程，用于动态操作下的电压预测。

虽然这些现有的ML方法强大且方便，但它们通常忽略了CFD建模提供的丰富信息，例如特定结构内的温度、浓度和流场分布。这些信息可以提高ML模型结果的可解释性，并为电解器的操作甚至设计提供更多见解[32]。然而，与简单的端到端响应面训练相比，重建计算域内的整个场分布更具挑战性。具体来说，当前文献中关于AWEs的高保真替代建模存在两个问题。首先，对于尝试重建物理场的现有工作，基于线性的全正交分解（POD）仍然是标准方法[33]。然而，POD依赖于基函数的线性叠加，这通常无法捕捉AWEs特有的气体持留层的高度非线性移动边界。最近，如DeepONet[34]这样的基于运算符学习的深度学习方法通过学习连续的运算符映射来解决这一限制，保留了高频空间特征，并实现了优于标准多层感知器（MLP）或卷积神经网络（CNN）的网格独立分辨率[35]。其次，在将这些技术应用于工业AWE之前，必须解决与参数不确定性相关的问题：

(1)

模型不一致性。CFD训练数据的可靠性取决于其中嵌入的本构参数。诸如电极反应动力学和隔膜导电性等参数在文献中的不确定性很大，并且会因老化而发生变化。

(2)

维数灾难。即使对于电流密度、碱液流速、温度和压力这四个关键运行变量，简单地对输入空间进行网格划分，每个维度也需要超过10^4个CFD样本才能获得粗略的10点分辨率，这是一个难以处理的负担。

本研究提出了一种针对复杂高维参数空间中AWE系统全场分布快速推断的综合性ML工作流程。该工作流程摆脱了传统的输入-输出建模范式，将参数校准和多场重建整合在一个统一的框架内。这项工作的主要目标是解决高保真物理建模与工业应用中对实时响应性要求之间的冲突。具体而言，该工作旨在解决在不进行侵入式诊断的情况下识别时变材料特性的挑战，并绕过CFD在预测复杂非线性物理场时的计算瓶颈。为此，主要的技术贡献总结如下：

(1)

高效的非侵入式CFD参数校准。提出了一种改进的Levenberg-Marquardt算法（LM-NNGE），结合了神经网络驱动的梯度估计器，用于利用有限的实验极化数据来识别电极反应动力学和隔膜导电性的老化引起的变化；

(2)

基于DeepONet的多场替代重建。采用DeepONet架构来重建全场气体持留和液体速度分布。这种方法与POD进行了明确比较，以证明其在捕捉非线性多相流特征方面的优越性；

(3)

跨运行/设计空间的性能评估。利用替代模型对高维参数空间中的AWE性能进行全面分析，为未来的数字孪生和潜在的在线监控应用提供了基础计算引擎。

部分摘录

模型框架概述

本研究的目的是建立一个通用的工作流程，用于构建能够在高维条件空间中快速多场重建AWEs的机器学习模型，该空间由众多运行和结构参数组成。开发这种机器学习模型需要使用最少的实验数据和CFD模拟数据，其中实验数据用于CFD模拟的内部参数校准。

所提出的工作流程

参数反演

在尝试任何大规模数据生成之前，建立一个校准过的基于物理的模型是必不可少的。AWE CFD框架中的主要不确定性来源是两个电极的固有动力学和隔膜的传输属性；它们的值不仅在文献中相差几个数量级[45]、[46]、[47]、[48]、[49]（如补充信息中的表S3所示），而且在老化过程中会持续变化，因此盲目采用这些值会导致问题

结论

本研究建立了一个完整的数据驱动工作流程，用于高保真和实时分析碱性水电解器。主要结论如下：

(1)

所提出的LM-NNGE方法在27次参数更新后将CFD模型的平均电压误差降低到了5.83 mV。这种优化使得基于无损实验测量的五个关键参数实现了高保真量化，R^2达到了0.9970。这些精确确定的参数为...

CRediT作者贡献声明

王林正：撰写 – 审稿与编辑、方法论、数据整理。邓瑞曲：撰写 – 原稿撰写、方法论、概念化。董晓健：验证、方法论、调查。尹仁豪：可视化、验证、形式分析。杨宗仁：撰写 – 审稿与编辑、监督、概念化。何一军：资源获取、项目管理、资金筹集

数据可用性声明

本研究使用的数据可应要求提供。合理的请求将得到处理，以确保能够提供必要的数据以支持进一步的研究和验证。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家重点研发计划[授权编号2024YFB4006400]、国家自然科学基金[授权编号22238006, 22408226]的支持。