通过火花等离子烧结技术对含有3C2–10%Co成分的电化学活性Cr3C2陶瓷进行定制，以应用于下一代能源领域

《International Journal of Hydrogen Energy》：Tailoring electrochemically active Cr 3C 2–10%Co ceramics via spark plasma sintering for next-generation energy applications

H?S分解制备COx-free氢气，Fe-Mo-W基催化剂负载活性炭在微波/常规反应器中性能研究。

　　
氢能领域创新研究：基于微波加热技术的硫化氢高效转化催化剂开发

本研究聚焦于开发新型微波辅助催化系统，旨在突破传统热解工艺在硫化氢（H?S）资源化利用中的技术瓶颈。通过系统对比铁基、钼基和钨基催化剂在微波反应器与传统热解装置中的性能差异，揭示了活性炭载体材料与微波加热协同作用的关键机制。

在催化剂制备方面，创新性地采用生物基活性炭作为载体。以木屑为前驱体，经硫酸预处理去除表面杂质后，通过磷酸盐化学改性优化孔结构，最终获得比表面积达1200 m2/g的高性能载体。金属负载过程引入低温碳化技术，通过原位生成金属-碳复合结构（如Fe?C、Mo?C等）增强催化活性。特别值得注意的是，铁基催化剂在预处理阶段表现出独特的表面形貌调控能力，其微孔-介孔协同结构为反应物吸附与产物脱附提供了双重通道。

微波加热技术的应用显著改变了反应动力学特征。与传统电加热反应器相比，微波系统通过非接触式谐振加热实现局部高温场（局部温度可达800℃以上），这种热传递方式使得催化剂表面在反应初期就能达到活化温度（约600℃），缩短了热平衡时间达40%以上。实验数据显示，在额定功率800W的微波反应器中，铁基催化剂的H?S转化速率比常规电炉提高2.3倍，氢气选择性达到99.8%。

活性相分析揭示了关键催化机理。XRD表征显示，铁基催化剂在碳化过程中形成连续的石墨微晶结构（石墨化度达78%），这种结构具有优异的微波吸收特性。通过同步辐射XPS分析发现，活性相Fe?.??S?在反应中表现出独特的动态演变规律：在初始阶段（0-30分钟）以FeS为主相，经300分钟后逐渐转化为Fe?C-S复合相，这种相变过程使催化剂在连续反应中仍能保持90%以上的活性稳定性。

对比实验表明，钼基催化剂在常规反应器中表现出优异的活性（650℃时转化率达92%），但在微波环境中因硫空位缺陷的快速钝化导致活性衰减。钨基催化剂虽然具有更高的热稳定性，但其与活性炭的界面结合强度不足，容易发生结构崩塌。而铁基体系通过形成Fe-S键合网络，既保持了高催化活性，又实现了与载体间的稳定结合。

反应工程研究表明，微波场的作用机制包含三个协同效应：1）介电损耗产生的局部焦耳热效应加速反应前驱体活化；2）非对称加热场促进气液相反应物的定向迁移；3）电磁场诱导的活性位点电荷重新分布增强表面反应活性。通过建立微波场强度与反应器功率密度的关联模型，优化了反应器腔体设计，使功率利用率从传统模式的65%提升至89%。

长期运行测试（600分钟连续反应）揭示了催化剂的动态退化机制。铁基催化剂在经历初期活性衰减期（前120分钟）后，进入稳定生产阶段，其H?产量保持恒定（8.2 mL/min）。这种特性源于活性相Fe?.??S?的自动修复机制：当硫空位浓度超过临界值（0.12 at%）时，体系会通过碳源再沉积形成新的Fe-C-S三相界面，维持催化活性。

经济性分析显示，铁基催化剂的成本仅为钼基的1/5，且原料来源广泛（生物基活性炭）。规模化应用模拟表明，在1000m3/h处理规模的反应器中，铁基催化剂系统较传统工艺降低能耗42%，同时减少75%的副产物硫磺沉淀量。环境效益评估显示，每吨H?S处理可减少CO?当量排放1.8吨，且微波系统的热效率达92%，显著优于常规热解的35%。

该研究为危险废物资源化提供了新范式。通过开发基于生物基活性炭的金属-碳复合催化剂，结合微波场的定向加热技术，成功实现了H?S分解制氢的高效稳定运行。后续研究将聚焦于催化剂的再生机制和反应器中场的精准调控，目标是将反应温度降低至650℃以下，同时保持95%以上的氢气纯度。该成果已申请3项国家发明专利，相关技术正在某炼化企业中试基地进行放大验证。

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