通过同步辐射X射线纳米断层扫描和多尺度断层扫描技术，量化LDH改性的碱激活矿渣浆体中依赖于分辨率的微观结构及孔隙网络拓扑特性

《CEMENT AND CONCRETE RESEARCH》：Quantifying resolution-dependent microstructure and pore-network topology in LDH-modified alkali-activated slag pastes via synchrotron X-ray nano-holotomography and multiscale tomography

　　齐贤苏|曾亮月|奥尔加·斯塔马蒂|朱莉·维拉诺瓦|蒂莫西·L·伯内特|约翰·L·普罗维斯|帕尔塔·P·保罗|苏珊·A·伯纳尔|菲利普·J·威瑟斯
亨利·罗伊斯研究所，曼彻斯特大学材料系，英国

**摘要**
本研究建立了一个多尺度框架，定量地将X射线计算机断层扫描（XCT）分辨率与碱激活矿渣（AAS）粘合剂中的孔隙网络拓扑结构和传输相关参数联系起来。实验室μCT、同步辐射纳米CT和纳米全息成像（SR-HT）被结合使用，以捕捉亚微米到微米级别的特征，并通过定制的多步骤机器学习分割技术确保跨分辨率的量化一致性。结果表明，XCT的空间分辨率强烈影响所观察到的拓扑结构：孔隙率几乎与体素分辨率成线性增加，而较粗的扫描会掩盖小孔隙并简化连通性，导致对孔隙曲折度的低估和渗透性的高估。层状双氢氧化物（LDH）的加入加速了水化过程并细化了微观结构，产生了更致密的基质和降低的渗透性，这种效应在碳酸钠激活系统中比在硫酸钠激活系统中更为明显。这些发现强调了在解释三维孔隙网络时平衡分辨率和代表性之间的必要性，所提出的多尺度XCT-机器学习工作流程为量化水泥材料中依赖于分辨率的拓扑-传输关系提供了一条可转移的方法。

**1. 引言**
硬化水泥的微观结构非常复杂，包括未反应的原材料和反应产物，这些产物可以是纳米和/或微晶相，以及一个多尺度的曲折孔隙网络，从凝胶孔隙（1–10 nm）和毛细孔隙（10 nm–10 μm）到宏观孔隙（>10 μm）[1]，这些孔隙可能是相互连接的或孤立的。除了尺寸和体积分数等几何特征外，这种多尺度孔隙系统还表现出内在的孔隙网络拓扑结构，描述了孔隙在空间上的排列、连接方式以及不同尺度上的曲折程度。这种复杂的微观结构在决定其整体性能方面起着关键作用，因为固体相和孔隙网络的形态直接影响机械强度[2]、传输特性[3]以及最终的长期耐久性[4]。最近的研究强调，这些宏观性能不仅受总孔隙率的影响，还受连通性、曲折度和渗透路径等拓扑描述符的影响。因此，全面理解多孔水泥材料的三维微观结构对于阐明和调节其物理化学性能至关重要。

近年来，三维成像技术已成为探测水泥材料微观结构的强大工具[5]、[6]、[7]、[8]、[9]、[10]。其中，X射线计算机断层扫描（XCT）[11]、[12]因其非破坏性以及能够可视化总孔隙率[13]、孔径分布[14]、连通性[8]、曲折度[15]和渗透性[16]等特征而特别突出。在表征硬化水泥等分层材料时，空间分辨率和分析体积都至关重要，因为更高的分辨率可以捕捉更细微的特征，但会减少视野范围；而更大的体积可以提供更好的统计数据，但会错过纳米级细节[17]。这种固有的空间分辨率与成像体积之间的权衡直接影响了所观察到的孔隙网络拓扑结构，决定了哪些孔隙能够被分辨出来，它们如何相互连接，以及传输路径如何表示。在计算流体动力学（CFD）[18]或随机行走模型[15]等数值模拟中，通常通过代表性基本体积（REV）概念来解决这一挑战——即拓扑描述符（如连通性和曲折度）变得统计稳定的最小子体积。因此，在分析三维XCT数据集时，必须确保选定的感兴趣体积（VOI）足够大以具有代表性，同时又足够小以保持高分辨率。未能保持这种平衡可能导致由于局部异质性而产生偏差的解释，或者由于采样不足而产生误导。

在这里，我们考虑了选择不同空间分辨率的机会和影响，以碱激活矿渣水泥材料（AAS）的表征作为案例研究。AAS是通过铝硅酸盐前体与碱激活剂在室温下的化学反应产生的[19]、[20]、[21]，[22]，在本研究中被视为不含波特兰水泥的碱激活材料。它们作为一种可持续且技术上可行的波特兰水泥替代品而出现，许多研究表明它们不仅在浆体尺度上可行，而且在砂浆和混凝土配方中也表现出令人满意的机械和耐久性[4]、[19]、[23]、[24]。除了能够使用工业副产品（如粒化高炉矿渣）外，AAS通常表现出显著较低的二氧化碳排放量，据报道，在有利假设下，无PC系统的二氧化碳排放量约为每千克粘合剂0.15–0.40千克，而波特兰水泥熟料的二氧化碳排放量约为每千克0.80–0.95千克[25]、[26]、[27]、[28]。因此，AAS越来越被认为是减少与水泥和混凝土生产相关的碳足迹的有希望的途径[29]、[30]。在这方面，人们对调整这些材料的微观结构和性能越来越感兴趣，这可以通过使用智能纳米添加剂来实现，这些添加剂旨在控制和/或修改硬化水泥的微观结构，从而改善其性能。其中，层状双氢氧化物（LDH）因其能够改变化学反应动力学、促进水化并优化碱激活水泥中的孔隙结构而受到广泛关注[31]、[32]。LDH是由二价和三价金属阳离子（通常是Mg2+和Al3+）的层状层状阴离子粘土组成，嵌入了电荷平衡的阴离子（例如CO?2?、OH?）和水分子。它们的层状结构为可逆的阴离子交换和结构适应性提供了独特的平台。当商业水滑石经过热处理去除其碳酸盐基团后，所得到的LDH材料在碱性环境中容易重新水化，释放OH?以局部提高pH值，并为C-(A-)S-H和水滑石类相等反应产物的形成提供丰富的成核位点[33]。这种双重功能使LDH能够积极重塑早期反应路径并使粘合剂相致密化。将这些纳米添加剂结合使用，可以创建一种纳米复合材料系统，使这些可持续粘合剂适用于广泛的应用，包括受到严重氯化物侵蚀的海洋和沿海基础设施[34]、需要在盐酸环境中具有超低渗透性的高温CO?/地热井水泥[35]，以及需要快速早期强度的快速固化3D打印或预制构件[36]，同时降低其环境足迹并延长使用寿命[37]、[38]。

尽管XCT作为表征和跟踪水泥材料微观结构发展的手段越来越受欢迎，但大多数研究要么关注微观[39]，要么关注纳米分辨率[40]，通常针对特定的孔径范围。然而，尽管一些基于同步辐射的研究使用了先进的束线技术（如相位对比纳米断层扫描或衍射断层扫描）来研究水泥系统中的纳米级相和水化或碳酸化过程[22]、[41]、[42]、[43]，但这些研究并未评估成像分辨率如何影响孔隙网络描述符，包括连通性、曲折度和渗透结构。因此，尚未有系统性的多分辨率评估同一材料内孔隙网络拓扑结构的研究。

为了克服传统基于衰减的XCT的局限性，自20世纪90年代末以来，基于同步辐射的相位对比成像技术（如全息成像）得到了发展和不断改进，为高分辨率三维表征提供了新的机会[44]、[45]。全息成像捕获多个传播距离的投影，以重建高分辨率的三维相位图，从而能够精确区分在基于衰减的图像中无法区分的低密度特征。与FIB-SEM[8]或叠层纳米断层扫描[43]等方法相比，X射线纳米全息成像在空间分辨率、视野范围和采集速度之间提供了平衡，具有相对易于设置的设备和可管理的数据量[45]、[46]。这种能力对于定量拓扑分析特别有价值，能够准确重建孔隙和反应产物的三维排列和连通性[47]。X射线纳米全息成像已成功应用于电池[48]、[49]和复合材料[50]等领域，证明了其解决空间异质微观结构和代表性基本体积（REV）的能力。然而，其在水泥系统中的应用仍然有限，特别是在多尺度、依赖分辨率的背景下。

先前的研究[31]、[32]、[37]、[51]已经确定了煅烧LDH（CLDH）在AAS系统中的化学作用，特别是其加速矿渣溶解、改变化学反应路径和促进水滑石类相形成的能力。然而，这些早期工作主要集中在整体水化和相组装上，并未研究CLDH如何影响最终控制传输行为和耐久性的三维孔隙网络拓扑结构。这一差距在碱激活矿渣（AAS）中尤为显著，其早期孔隙结构高度异质，并通过溶解-沉淀机制演变，产生从纳米到微米级别的广泛孔隙层次。与波特兰水泥不同，波特兰水泥的熟料形成稳定了早期微观结构的演变，而AAS发展出一个更加相互连接且化学敏感的孔隙系统，受到局部溶解前沿、凝胶致密化和离子物种形成的强烈影响[2]、[12]。因此，AAS中孔径大小、连通性和曲折度的量化对图像分辨率特别敏感，使其成为依赖分辨率的XCT研究的理想模型系统。

为了解决这一差距，本研究结合了实验室μCT、同步辐射纳米CT和同步辐射纳米全息成像，以多种分辨率对相同样品进行成像。本研究特意选择了两种碱激活剂：碳酸钠和硫酸钠，这些激活剂在用量上与基于氢氧化物或硅酸盐的系统相比产生的孔溶液碱度较低，并提供了对比的化学环境（富含碳酸盐与富含硫酸盐），从而可以探究LDH诱导的微观结构细化的潜在阴离子依赖性。通过结合多尺度断层扫描与孔隙网络量化以及基于CFD的渗透性模拟，本研究旨在确定（i）空间分辨率如何控制传输相关拓扑描述符的测量；（ii）CLDH在不同激活剂化学条件下如何改变早期孔隙网络的细化。结果建立了一种考虑分辨率的方法，用于将三维微观结构与低碳水泥的传输行为联系起来。

**2. 方法论**
**2.1. 原材料的表征**
使用单一来源的粒化高炉矿渣（GGBFS）制备了案例研究中使用的碱激活矿渣水泥浆体。矿渣的成分通过Rigaku ZSX Primus II进行X射线荧光（XRF）分析，采用熔融珠制备方法，如表1所示。颗粒大小分布使用Malvern Mastersizer 2000激光衍射仪进行评估，分散介质为异丙醇（表1）。氮吸附测量使用Micromeritics Tristar 3000在77 K下进行，以确定Brunauer-Emmett-Teller（BET）比表面积。

**表1. 无水矿渣的化学成分（wt%）和物理性质**
| 成分 | CaO | SiO? | Al?O? | MgO | SO? | Fe?O? | TiO? | Na?O | K?O | 其他 |
|------------|-----------|-----------|-----------|-----------|-----------|-----------|-----------|-----------|-----------|
| | 40.3 | 5.6 | 11.5 | 8.0 | 2.4 | 0.3 | 0.5 | 0.5 | |

**物理性质**
| 颗粒大小（μm） | d10 | d50 | d90 | BET比表面积（m2/g） | 密度（g/cm3） |
| | 2.2 | 13.4 | 41.8 | 1.38 ± 0.1 | 2.90 ± 0.05 | |

**2.2. 层状双氢氧化物的制备**
通过热处理合成水滑石（Mg0.7Al0.3(OH)2(CO3)0.15·0.63H2O）（Sigma-Aldrich）制备了无碳酸盐的层状双氢氧化物，采用[31]中概述的程序。图1显示了所得LDH的扫描电子显微镜图像。图像显示了从纳米尺度到大约1 μm的层状、片状形态，具有“花瓣状”的堆叠排列。颗粒紧密聚集，显示出表面相对光滑的片状结构以及明显的层间间隙。EDX分析确认Mg/Al原子比约为2.34（±0.05），与预期的MgAl LDH组成一致，并支持成功形成了具有所需结构的煅烧LDH（CLDH）。此后，LDH将用于指代这种处理后的材料。

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**图1. 使用FEI Magellan SEM在5 kV加速电压下获得的经过热处理的合成层状双氢氧化物（LDH）纳米颗粒的扫描电子显微镜图像（尺寸范围约100 nm至500 nm）**

**2.2. AAS浆体的制备**
为了了解LDH如何影响早期水化和孔结构的发展，使用无水碳酸钠（SC）粉末（Fluorochem Ltd.，纯度99.0%）或无水硫酸钠（SS）粉末（Acros Organics，Na?SO? >99%）制备了碱激活水泥。将固体激活剂与去离子水混合，使用磁力搅拌器搅拌30分钟直至完全溶解。然后将溶液冷却至室温，静置24小时后使用。激活剂的用量为每100克矿渣8克（碳酸钠）和6克（硫酸钠），水与粘合剂（矿渣+固体激活剂）的质量比为0.4。这些激活剂用量在之前评估碳酸钠[52]或硫酸钠[53]激活的矿渣水泥浆体的研究中已被确定为最佳。对于碳酸钠激活，固体Na?CO?的用量为矿渣的8 wt%，相当于混合水中激活剂浓度约为1.7–1.8 mol·L?1，初始溶液pH值约为11.6（20°C）。对于硫酸钠激活，使用6 wt% Na?SO?，溶液中激活剂浓度约为1.0 mol·L?1，初始pH值接近中性（约7.0）。作为对比，还制备了含有10 wt% LDH作为添加剂的碱激活矿渣水泥浆体（分别称为SC-LDH和SS-LDH）。这使得可以直接比较修改前后的系统，从而分离出LDH的影响。表2提供了所评估的AAS的详细混合设计。表2. 评估的AAS混合设计。样本ID、活化剂类型、w/b比例、剂量（wt%）、LDH（wt%）、SCNa2CO3、0.40、8.000、SC-LDHNa2CO3、0.40、8.00、10.0、SSNa2SO4、0.40、6.000、SS-LDHNa2SO4、0.40、6.00、10.0。w/b = 水/粘合剂的质量比（其中粘合剂定义为渣料加上活化剂的质量）。b固体活化剂的剂量是相对于无水渣料的质量。cLDH添加剂的剂量是相对于无水渣料的质量。d活化剂溶液的摩尔浓度（mol·L?1）和浓度（g·L?1）在第2.2节中提供。e混合物使用100克渣料和8克Na2CO3（SC/SC-LDH）或6克Na2SO4（SS/SS-LDH）制备，加水以达到w/b = 0.40。LDH改性的浆料含有相对于渣料质量10 wt%的LDH（10克）。高炉渣料与活化剂溶液和LDH使用高剪切混合器（Heidolph）混合，以产生均匀的浆料。混合过程包括200 rpm的旋转速度下3分钟，然后是400 rpm的3分钟，最后是800 rpm的4分钟。这里采用的较长混合时间反映了碱激活渣料系统与波特兰水泥浆料相比更高的粘度和更慢的润湿/溶解行为，特别是在存在LDH添加剂的情况下，选择这个时间是为了确保均匀分散和可重复的反应条件。制备好的浆料分别浇铸到三种类型的模具中，用于各种表征研究。样品被浇铸到15毫升的离心管中，用于粉末X射线衍射（XRD）分析；浇铸到内径为1.0（±0.10）毫米、外径为1.2（±0.10）毫米的毛细管中，用于实验室X射线计算机断层扫描（μCT）样品；以及浇铸到内径为0.3（±0.05）毫米、外径为0.5（±0.05）毫米的毛细管中（对应于约0.1毫米的壁厚），用于同步辐射X射线计算机纳米断层扫描（SR-nano-CT）和X射线纳米全息断层扫描（SR-HT）。尽管这种壁厚比通常用于超薄毛细管的壁厚要大，但没有观察到图像质量的显著下降，因为玻璃壁位于重建体积之外，并且成像能量和相位恢复参数已优化以最小化吸收和相位伪影。此外，水泥浆料还被浇铸到20毫米的立方体模具中，用于抗压强度测试。所有浆料都在室温（20°C）下密封并固化，以保持一致的条件并最小化环境温度和湿度变化的影响。样品在测试前固化了10天。由于同步辐射光束线的校准和调度限制，原计划的7天扫描被推迟到了第10天。对于碱激活的渣料系统，大部分早期水化和孔隙细化发生在最初的几天内；因此，10天的成像仍然代表了与本研究相关的早期微观结构状态。本研究中选择的混合配方遵循一个受控且最小化的设计矩阵，使得可以在不同活化剂化学条件下单独评估LDH的影响。只有两个变量被有意修改——活化剂类型（Na2CO3与Na2SO4）和LDH的存在——而所有其他混合参数（渣料来源、活化剂剂量、w/b比例和固化协议）保持不变。已知LDH剂量在2%到10%之间[31]会影响反应动力学和微观结构的发展，但更高的剂量产生的变化更容易通过XCT分辨。因此选择了10%的剂量，以确保LDH诱导的孔隙细化能够在所有空间分辨率下清晰地被捕捉到，而不意味着较低的剂量无效。此外，使用同步辐射纳米CT和纳米全息断层扫描对可以检查的样品数量有严格的限制，这是由于光束时间的可用性、较长的采集时间和数据量。因此，实验设计优先考虑了一组具有代表性且易于处理的混合物，以便在不扩大化学参数空间的情况下系统地研究依赖于分辨率的孔隙网络量化。这个受控的数据集足以满足研究的方法学目标，并允许直接、明确地比较原始系统和LDH改性的系统。

2.3. 硬化浆料的反应动力学和表征
对新鲜浆料进行了等温量热实验，以评估系统的整体（总体）反应动力学。这是使用一个八通道热活动监测器（TAM）空气量热计在稳定的温度20 ± 0.02°C下进行的。浆料使用涡流混合器混合5分钟后，称取9克浆料放入安瓿瓶中。量热计记录数据长达16天（400小时）。含有石英和蒸馏水的参考样品，总重量为9克，用于校准目的。所有热流和累积热量测量都归一化到浆料的总质量，以确保准确和一致的比较。没有进行专门的设置时间或工作性测量，因为本研究的重点是早期水化行为和硬化状态的微观结构演变。因此，这里使用量热响应作为整体反应动力学的指标，而不是新鲜状态下的流变学。固化10天后的浆料样品被压碎、研磨并筛分（60 μm），然后使用Bruker D8 Discover衍射仪（Bruker US）进行粉末X射线衍射（XRD）分析。使用CuKα辐射，配备Ni滤光片和2毫米×2毫米的光束狭缝。扫描范围为5°到70°，步长为0.020°。使用ICDD 2023数据库进行相位识别，以确定样品中形成的晶体相。

2.4. 3D X射线断层扫描程序
2.4.1. 实验室X射线微断层扫描（μCT）
μCT实验在大约20°C下使用Zeiss Xradia 620 Versa（Zeiss，德国）对毛细管样品进行，样品距离X射线源12毫米，距离探测器12毫米。这提供了2倍的几何放大倍率，因此使用10倍的光学镜头实现了20倍的总体放大倍率和0.7 μm的像素大小。扫描在80 kV和10 W下进行，确保足够的光子计数和透射，每次投影采集时间为15秒，以获得超过15,000的平均光子计数。在整个360°旋转过程中收集了总共3201个投影，每次扫描大约持续15小时。最后，使用ZEISS FDK重建算法重建锥形束μCT数据。

2.4.2. 同步辐射X射线纳米断层扫描（SR-nano-CT）和纳米全息断层扫描（SR-HT）
实验在ESRF的ID16B纳米分析光束线上进行[54]。通过改变样品相对于焦点和探测器的位置，可以调整高分辨率，这是Kirkpatrick–Baez（KB）镜产生的圆锥形聚焦光束的好处。ID16B设置支持全息断层扫描[44]，提供了调整像素大小的灵活性和增强的对比度能力，允许对样品内的微观结构特征进行更详细和定量的分析。SR-nano-CT扫描使用29.5 keV的单色光束在ESRF储存环的16束填充模式下进行，平均光子通量约为5.7 × 10^11 ph/s。投影使用PCO Edge 4.2 CMOS相机（2048 × 2048像素）和30 μm LSO闪烁体记录，每个投影的曝光时间为35毫秒，总共进行了2506个投影，完成了360°的旋转。像素大小为257 nm，样品到探测器的有效传播距离为0.169 m。SR-nano-CT数据集的重建使用PyNX进行单距离相位恢复，然后使用Nabu管道[55]进行过滤反投影重建。

2.4.3. 同步辐射X射线纳米断层扫描（SR-nano-CT）和纳米全息断层扫描（SR-HT）
实验在ESRF的ID16B纳米分析光束线上进行[54]。高分辨率可以通过改变样品相对于焦点和探测器的位置来调整，这是Kirkpatrick–Baez（KB）镜产生的圆锥形聚焦光束的优势。ID16B设置支持全息断层扫描[44]，提供了调整像素大小的灵活性和增强的对比度能力，允许对样品内的微观结构特征进行更详细和定量的分析。SR-nano-CT扫描使用29.5 keV的单色光束在ESRF储存环的16束填充模式下进行，平均光子通量约为5.7 × 10^11 ph/s。投影使用PCO Edge 4.2 CMOS相机（2048 × 2048像素）和30 μm LSO闪烁体记录，曝光时间为35毫秒，每个投影的曝光时间为35毫秒，总共进行了2506个投影，完成了360°的旋转。像素大小为257 nm，样品到探测器的有效传播距离为0.169 m。SR-nano-CT数据集的重建使用PyNX进行单距离相位恢复，然后使用Nabu管道[55]进行过滤反投影重建。

2.5. 3D X射线断层扫描分析程序
2.5.1. 三种断层扫描方法的空间分辨率评估
三种CT设置的空间分辨率是基于点扩散函数（PSF）确定的，如ISO/TS 24597 [57]所定义的，该标准将PSF的高斯半径视为分辨率，对应于研究界面处25%–75%灰度值的过渡[43]，[58]。视场（FOV）在裁剪前计算为2048 × 体素大小（横向和轴向维度）。图2显示了SR-HT设置的分辨率评估示例，其中灰度值轮廓显示了界面的清晰对比度，估计的分辨率约为0.3 μm。所有三种CT配置的相应FOV和空间分辨率总结在表3中，而μCT和SR-nano-CT的详细分辨率测量在补充信息的S1部分提供。

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图2. （左）10天后碳酸钠激活渣料水泥的SR-HT扫描的正交切片。黄线表示用于分辨率分析的轮廓。（右）灰度值轮廓显示了清晰的界面，基于25%–75%的过渡，估计的空间分辨率约为0.3 μm。（关于此图例中颜色的解释，请参阅本文的网页版本。）
表3. 三种X射线CT方法的视场和空间分辨率。
方法、采集时间（每次扫描）、成像FOV（H × V）、重建体素大小、圆柱形VOI、空间分辨率（μm）：
μCT ~15小时、~1420 × 1340 μm、0.7 μm
~1100（直径）× 1050（高度）μm、~1.63 ± 0.17
SR-nano-CT ~1.5分钟、~530 × 530 μm、0.257 μm
~405 × 385 μm、~0.82 ± 0.12
SR-HT ~15分钟、~205 × 205 μm、0.1 μm
~160 × 150 μm、~0.30 ± 0.04

2.5.2. 断层扫描图像分析和分割
所有16位的3D断层图像都使用Fiji软件[59]进行了亮度和对比度的标准化。然后使用IPSDK软件4.0.1.0（Reactive IP，法国）从每个完整断层图像中裁剪出一个直径1580像素、高度1500像素的圆柱形感兴趣体积（VOI），从而排除了毛细管，隔离出更有效的后处理感兴趣的体积。随后提取了一个900 × 900 × 900像素的立方体VOI，作为圆柱形VOI内最大的内接立方体。选择立方体几何形状是为了确保各向同性和在孔隙网络和传输分析中最小化方向偏差。这个体积被用作后续量化的近似代表体积（REV）（见3.5 分辨率依赖的颗粒大小分布（PSD）分析、3.6 分辨率依赖的孔隙结构和网络拓扑量化，以进一步讨论代表性）。

我们开发了一种先进的多步骤监督机器学习（MS-ML）图像分析方法，使用IPSDK实现，用于分割成像样品的不同组分（未反应的渣料、反应产物和孔隙率）。工作流程包括使用分层、多阶段的策略进行逐体素监督分类，基于手动标记的训练切片和灰度级、梯度和纹理特征的组合。最后，使用Avizo 2024.2（ThermoFisher Scientific）进行特征检测和量化，以及沿着重建的灰度值切片的轮廓绘制，以及3D渲染。使用Avizo的内置模块识别孔隙网络及其渗透簇，并相应地评估它们的连通性。使用pytrax Python包[60]计算迂曲度，而在Avizo XLab [1]中使用CFD模拟渗透性。完整的分析工作流程在图3中说明。进一步的实施细节和验证在补充信息（S1、S2）中提供。

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图3. 基于SR-HT全息断层扫描的3D孔结构分析工作流程（Φ ~ 0.3 μm）。通过监督机器学习（MS-ML）对碱激活水泥浆料的灰度重建CT数据进行了分割，以识别关键相体积。选择了一个代表性的体积（VOI，9003体素）进行孔隙网络重建和进一步的连通性（Random Walker）、迂曲度（CFD）分析。为了确保方法学的可行性和可重复性，所有成像参数（光束能量、体素大小、传播距离和曝光设置）都为每种XCT模式完全记录。在所有三种分辨率下扫描了相同的物理样品，并使用了相同的制备和安装程序，以避免样品间的差异。在所有数据集中，一致地应用了监督式多尺度分割工作流程，并使用了相同的训练好的分类器，以确保孔隙相和固体相的可重复识别。通过REV分析验证了所选感兴趣区域（VOIs）的代表性，该分析确认了随着子体积大小的增加，孔隙率、连通性和迂曲度的值保持稳定。为了确保所选VOIs在统计上能够代表特定孔隙网络的宏观结构，通过评估逐渐增大的子体积中的孔隙率进行了REV风格的稳定性分析。这些描述符在大约500微米的盒尺寸、160-180微米的SR-nano-CT以及70-80微米的SR-HT时趋于稳定，对应的最小代表性体积分别约为10^8微米^3、（4-6）×10^6微米^3和（3-5）×10^5微米^3。本研究中使用的所有VOIs——包括用于SR-HT的9003体素VOI以及用于μCT和nano-CT的等体积VOIs——都超过了这些阈值。通过将每个VOI进一步划分为更小的区域来评估局部异质性，孔隙网络描述符的变化保持在5%以内。这证实了所选VOIs在内部足够均匀且在统计上足够稳健，可以量化所有成像分辨率下的孔隙结构和拓扑。

3. 结果与讨论
3.1. 活性剂依赖的反应动力学和相组成
图4(a)显示了四种浆料样品在400小时（约16天）活化反应过程中的热流演变。所有四种混合物都表现出四个不同的反应阶段：预诱导期、诱导期、加速-减速期和稳定期。这些阶段与之前报道的通过碳酸钠[31]、[61]、[62]或硫酸钠[53]、[63]活化的碱激活矿渣水泥的典型反应过程一致。表4总结了每个阶段的时间以及混合后10天内释放的总热量。添加LDH减少了诱导期的持续时间以及加速-减速期的开始时间，这些效应在碳酸钠激活的浆料中比在硫酸钠激活的浆料中更为明显。

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图4. 加入/未加入LDH的碳酸钠/硫酸盐矿渣水泥浆料的等温量热曲线：(a) 热流曲线；(b) 累积热演变。
表4. 热释放曲线总结。
空单元
LDH添加量（重量%）
诱导期（小时）
加速-减速期
7天总热释放（J/g）
10天总热释放（J/g）
开始时间（小时）
峰值时间（小时）
SC04 9.0 5.1 7.3 2.2 8.5 2.1 6.6 2.1 4.0 12.6 14.5
SS06 8.2 6.9 9.5 11.4 3.6 1.4 8.0 5.1 10.4 3.8 6.3 9.3 6.0 9.4
每个阶段的持续时间是通过分析热流率的一阶导数来确定的。预诱导期的结束点定义为热流率的一阶导数从负值变为大于-5×10^-5 mW/g·h的点。同样，诱导期的结束点由一阶导数上升至5×10^-5 mW/g·h来标记。
此外，如图4(b)所示，添加LDH显著增加了碳酸钠系统的总热量释放，而在硫酸钠系统中仅观察到轻微的增加。这种增加通常与矿渣反应的程度有关，我们的观察结果与之前的研究一致，即在碳酸钠[31]和硅酸盐激活的矿渣粘合剂[32]中加入LDH时，都报告了水化程度的提高和反应焓的增加。这里观察到的增强效应可以归因于LDH在接近中性环境中的高反应性。LDH暴露于水后会发生快速水化，重新生成层状双氢氧化物（LDH）结构，并向孔隙溶液中释放OH^-离子。这提高了局部pH值，引入了新的成核位点，并促进了C-(A-)S-H凝胶和MgAl LDH相的沉淀[32]。
除了在碱激活的矿渣系统中潜在的碱度缓冲作用外，LDH还具有阴离子结合能力，使其能够化学捕获来自碳酸盐和硫酸盐活化剂的CO?2?和SO?2?离子[53]、[61]。这通过减少竞争性离子效应并加速CO?2?的消耗，从而有助于创造更稳定的反应环境，模拟了NaOH激活系统通常所需的高pH条件。因此，这些综合效应被认为可以加速矿渣溶解和早期水化产物的形成，从而部分补偿了基于碳酸盐和硫酸盐系统的较低内在碱度。

图5展示了四种评估浆料的X射线衍射（XRD）图案。对于碳酸钠矿渣系统，在原始SC样品中识别出三种结晶反应产物：类似水滑石的MgAl LDH相（Ht）（Mg4Al2(OH)12CO3·3H2O，粉末衍射文件（PDF）#00–014-0525）；以及类似托贝莫石的Al取代钙硅酸盐水合物（C–(A)–S–H）型凝胶（Ca5Si5Al(OH)O17·5H2O，PDF #00–019-0052）。此外，还识别出三种不同的碳酸盐类型：半碳酸盐（Hc）（C4Al0.5H12，PDF #00–036-0129）、盖卢萨石（Ga）（Na2Ca(CO3)2·5H2O，PDF #00–021-0343）和方解石（C）（CaCO3，PDF#01–086-0174）。这些结果与之前关于MgO含量大于5 wt%的碳酸钠激活矿渣的研究大体一致[31]、[52]、[62]、[64]。在这些系统中，C-(A-)S-H通常被识别为主要反应产物，而方解石、水滑石、盖卢萨石和半碳酸盐则常被报告为次要结晶相。

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图5. 硬化10天后的研磨水泥粉末的X射线衍射图：(a) 含有和不含10 wt% LDH添加剂的碳酸钠激活矿渣水泥；(b) 含有和不含10 wt% LDH添加剂的硫酸钠激活矿渣水泥。
在添加了10 wt% LDH的样品中，半碳酸盐的形成受到抑制，盖卢萨石的生成减少。然而，方解石的总体形成基本不受影响。另一方面，类似水滑石的MgAl LDH相的形成显著增加，同时C-(A-)S-H型凝胶的存在持续存在。虽然没有对C–(A-)S–H含量进行定量评估，但这一观察表明LDH的添加并不妨碍C–(A-)S–H的形成，可能有助于主要反应产物的稳定。
MgAl LDH (003)面的结晶度和层间晶格间距显著受到层间阴离子（CO?2?、OH?或SO?2?）类型的影响。具体来说，Mg-Al-CO? LDH的(003)峰位于2θ约11.60°，具有高度结晶的结构和最强的衍射强度。对于Mg-Al-OH LDH，(003)峰位于约11.56°，具有中等结晶结构和中等衍射强度。相比之下，Mg-Al-SO? LDH的(003)峰位于约11.40°，具有较差的结晶结构和最弱的衍射强度[65]。在两种SC系统中，MgAl LDH (003)峰都观察到了约11.61°，表明与活化剂孔隙水中存在的碳酸盐发生了插层作用。
对于硫酸钠矿渣（SS）系统（图5(b)），在固化10天后识别出的主要结晶反应产物是埃特林石（E）（Ca?Al?(SO?)?(OH)??·26H?O，PDF#00–013-0350）和C-(A-)S-H凝胶相。这些发现与之前关于MgO含量超过5 wt%的硫酸钠激活矿渣的报告一致[53]、[66]、[68]，这些报告通常将C-(A-)S-H和埃特林石识别为主要早期反应产物，其他次要相则取决于矿渣的组成。在添加了10 wt% LDH的样品中，埃特林石的形成减少，而C-(A-)S-H的形成增加。当MgO重量百分比>5%时，MgAl LDH是碱激活矿渣系统中的典型反应产物[69]。此外，一旦掺入碱性溶液中，煅烧后的LDH（CLDH）会发生羟基化并重新形成类似水滑石的相[31]。然而，在两个SS样品中都没有观察到与MgAl LDH相对应的显著峰。这种缺失归因于MgAl LDH与SO?2?插层时形成的较差结晶结构。这表明在两个SS系统中，MgAl SO4 LDH是主导的LDH相[65]、[68]。

图6展示了四种碱激活浆料系统在不同成像分辨率下的代表性CT图像。随着空间分辨率从μCT（约1.6 μm）提高到SR-nano-CT（约0.8 μm）和SR-HT（约0.3 μm），微观结构特征的可见性显著提高。在较低的分辨率（μCT）下，只能辨别出一般的相分布，未反应的矿渣、反应产物和孔隙之间的对比度有限。SR-nano-CT扫描提供了更清晰的相边界，并能够识别更细的水化纹理。值得注意的是，SR-HT图像揭示了最详细的微观结构，包括薄的水化边缘、纳米级的孔隙率以及致密和松散粘合剂区域之间的界面。在所有系统中，未反应的矿渣颗粒被识别为亮颗粒，而水化的粘合剂基质呈现中等灰色调，孔隙显示为暗空洞。与不含LDH的对应样品相比，SC-LDH和SS-LDH系统显示出更均匀的粘合剂区域，表明由于LDH的加入可能带来了微观结构的细化。这些多尺度观察清楚地表明，表观的孔隙形态和连通性高度依赖于分辨率，预示着下面讨论的量化拓扑描述符的系统性变化。

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图6. 四种碱激活浆料系统（SC、SC-LDH、SS、SS-LDH）在三种分辨率下的代表性CT图像：μCT（约1.6 μm）、SR-nano-CT（约0.8 μm）和SR-HT（约0.3 μm）。(a) 横截面样品概览。(b) 放大视图显示未反应的矿渣（亮色）、水化产物（灰色）和孔隙（暗色）。分辨率的提高增强了相区分和微观结构细节。

图7(a)（上）显示，在所有扫描分辨率下，SC样品中都出现了大的、颗粒状的簇。这些簇在原始的碳酸钠矿渣水泥浆料中显示出比无水矿渣更低的灰度值，但略高于粘合剂基质，这与C–(A–)SH（约2 g cm?3）[70]和无水矿渣（约2.9 g cm?3）报告的密度一致。从XRD（见图5）和它们的XCT中的结晶形态来看，这些簇可以与结晶碳酸盐相关联，主要是方解石，也可能包括半碳酸盐，如先前的研究[71]所建议的，它们在碳酸盐激活系统中形成相对密集的块状区域。

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图7. 代表性的SR-nano-CT正交切片：(a) （上）SC和（下）SC-LDH样品，突出显示粘合剂区域及相应的线扫描路径（红色：SC中的线1；蓝色：SC-LDH中的线2）。(b) 扫描体积的灰度直方图显示了两种系统之间的整体相分布差异。(c) 沿着(a)中的线条的灰度剖面，表明SC-LDH的孔隙率较低，粘合剂基质更密集。关键特征如未反应的矿渣、块状碳酸盐和粘合剂基质已标注。（关于此图例中颜色的解释，请参阅本文的网络版本。）
相比之下，当添加10 wt% LDH时（图7(a)下），粘合剂基质变得更加均匀和连续，没有可见的颗粒状簇。相反，它显示出明显更高的整体密度和更低的孔隙率，这一点通过灰度峰的移动（见图7(b)）和线图中的灰度值增加得到证实（见(c)）。尽管没有检测到半碳酸铝酸盐，但XRD（图5）仍然表明方解石的数量相似，这与先前的报告一致，即含Mg的相抑制了定义明确的方解石晶体的生长，并促进了更细小、结晶度较低或无定形的碳酸盐的形成[72]、[73]——这表明LDH改性的浆料中的碳酸盐产物可能以微晶形式存在，或者更细分散在基质中。这种解释，加上之前对LDH改性的AAMs[31]、[51]的观察，支持了LDH添加导致碳酸盐沉淀物分布更细，并抑制了大颗粒晶体发展的观点。
此外，在SC-LDH中，低密度的水化区域具有介于基质和孔隙率之间的灰度值，这与文献中报道的类似水滑石的LDH相的存在一致（约2.06 g cm?3）。这一特征与煅烧后的LDH的预期水化以及在其表面上C–(A–) SH和类似水滑石产物的成核一致，这在之前的研究中广泛报道[31]、[32]。应当注意的是，这些解释是基于选定的代表性灰度剖面来说明典型的微观结构特征，而不是基于多个剖面的统计分析。
基于在三种成像分辨率下获得的CT数据（图8），量化了SC和SC-LDH粘合剂的相体积分数。在所有空间分辨率（0.3–1.6 μm）下，SC-LDH始终表现出更高的矿渣反应程度（DoR：约61–65%），相比SC（DoR：约51–55%），总体增加了大约10%。这些结果与量热数据一致，支持LDH添加促进矿渣溶解的观点。需要注意的是，基于图像的DoR（反应程度）代表了可分辨渣颗粒消耗的体积测量值，而量热法测量的热释放量则反映了反应的范围和动力学，包括早期溶解、反应产物的加速沉淀以及粘结剂相的结构重组。因此，SC–LDH观察到的显著更高的累积热释放量并不一定转化为CT测量的更大体积DoR。相反，量热响应表明LDH主要增强了反应动力学和早期产物的形成，而在颗粒尺度上检测到的额外渣消耗量则较为适中。从结构上看，SC系统中的粘结剂相由高密度碳酸盐和低密度基质组成，两者各占总体积的大约一半。相比之下，SC-LDH粘结剂主要由高密度产物（约70%）构成，低密度相的比例较低，孔隙率也显著降低。这种向更致密、更均匀粘结剂的转变表明，在碳酸盐激活作用下，LDH促进了早期微观结构的发展。

应当注意的是，SR-HT方法得到的SC样品的DoR相对较低（约50.8%），这主要是由于代表性限制，而不是渣反应本身的减少。SR-HT数据集的特点是感兴趣的圆柱形体积（VOI）较小（直径约150微米），仅比无水渣颗粒的特征尺寸（d??约13.4微米，d??约41.8微米）大几倍。在这种条件下，未反应渣的体积分数对少量粗颗粒的局部存在或排除非常敏感，导致统计散布增加，从而使得基于图像的DoR被低估。这突显了对于像高炉渣这样的粗颗粒和多分散原材料，在纳米级成像分辨率下实现具有代表性的基本体积特别具有挑战性，因此从SR-HT方法得到的绝对DoR值应谨慎解释。

图8中比较了SC（左）和SC-LDH（右）的微观结构特征：a) 通过ML训练的分割分析（彩色）叠加在CT切片和体积上，这些数据是在三种不同的断层扫描分辨率下获得的（上：μCT，中：SR-nano-CT，下：SR-HT）。分割出的相分别用颜色编码表示：未反应渣（白色）、反应产物（亮黄色，包括聚集的碳酸盐相（粉色）、水化壳（红色）、高密度粘结剂（橙色）、低密度粘结剂基质（深黄色）和孔隙率（黑色），并标出了各自的反应程度（DoR）；b) 直方图显示了（左）SC和（右）SC-LDH的相体积分数。（关于图例中颜色的解释，请参阅本文的网页版本。）

图9中比较了SC（上）和SC-LDH（下）的微观结构特征。在SC中，粘结剂基质明显不均匀，其特征是许多大的、颗粒状的高密度反应产物簇，主要成分为碳酸盐相，分散在整个基质中。这些聚集体破坏了结构的连续性，表明沉淀不均匀。相比之下，SC-LDH表现出更加均匀和连续的粘结剂基质，几乎没有明显的高密度簇。灰度图显示，在添加LDH后平均密度增加，反映了更精细和紧凑的微观结构。大的高密度产物（HDP）聚集体表现为X射线衰减明显增强的区域，与原始碳酸钠激活的渣明显不同。

这种精细化与文献中报道的LDH改性AAMs的多种机制一致。如先前报道[31]、[32]所述，添加LDH可以通过消耗激活溶液中的碳酸根离子来提高孔隙水溶液的pH值，从而加速渣的溶解，并促进纳米晶C-(A-)S-H相和MgAl LDH的快速形成。此外，LDH的添加还被报道可以提供额外的成核表面，从而增强反应产物的空间分布[31]、[32]。重要的是，LDH还影响碳酸盐相的成核和生长行为。在SC-LDH中，碳酸盐产物不是形成大的、定义明确的簇，而是在XCT中表现为更细小、更分散的富含碳酸盐的区域，这与CLDH添加可以抑制碳酸盐粗化并促进碱激活渣中更细小反应产物的报道一致[31]、[37]。这种行为与先前研究中提出的机制一致，即由于MgAl LDH在重构过程中对碳酸根阴离子的插层或吸附，导致孔隙溶液中自由CO?2?离子的部分耗尽[38]。随着碳酸根可用性的降低，据报道晶体生长受到空间限制，限制了聚集作用，促进了碳酸盐相的更均匀空间分布。这种均匀化也与LDH添加引入的成核效应一致，这些效应已被证明可以促进AAS系统中更均匀的沉淀和微观结构的精细化[51]。因此，在LDH存在下形成的碳酸盐相看起来更小，更均匀地整合到基质中，增强了微观结构的连续性，并减少了异质性。这种精细化也与CLDH加速反应产物形成和细化铝硅酸盐粘结剂孔结构的报道一致[74]，最终支持了孔网络拓扑从以簇为主的结构转变为更连续和曲折的结构，减少了大的渗透通道，提高了结构完整性[75]。

图10展示了含有和不含10 wt% LDH的硫酸钠激活渣浆（SS）的SR-nano-CT横截面视图。两个样品都显示出相对均匀的基质，其中含有明亮的未反应渣颗粒。与SS相比，SS-LDH样品在粘结剂基质中显示出更紧凑和规则聚集的高密度区域（用橙色突出显示）。尽管有这种局部致密化，图10(c)中的灰度直方图仅显示两个样品之间的整体体素强度有微小差异。

图10(d)中的线轮廓显示，SS-LDH含有更清晰定义、密度更高的簇，这与局部更致密或衰减更强的区域一致。鉴于XRD结果显示添加LDH后ETtringite的形成减少，这些密集区域不太可能是ETtringite。相反，它们可能对应于与LDH相关的晶体簇或密度更高的无定形C-(A-)S-H域，基于XRD趋势和XCT灰度对比的综合解释。虽然粘结剂基质大体相似，但LDH的加入似乎促进了局部异质性和致密化，这可能与LDH相的二次沉淀及其与硫酸盐的相互作用有关。

图11使用多尺度CT数据集评估了LDH对硫酸钠激活渣（SS）系统水化程度和粘结剂结构的影响。在所有成像分辨率下，LDH改性的样品（SS-LDH）显示出略高的反应程度（DoR），其值范围约为45-58%，而未改性的SS系统约为46-49%（图11）。SR-HT数据集得到的SS-LDH相对较低的DoR（44.9%）归因于感兴趣的体积（VOI）相对于渣颗粒特征尺寸较小，这增加了对局部异质性的敏感性，而不是表明反应程度的真正减少。然而，需要注意的是，两个系统之间的DoR绝对差异很小，并且在多尺度CT量化和代表性体积限制的不确定性范围内部分重叠。特别是，SR-HT数据集得到的较低DoR是由于分析体积较小和对局部异质性的敏感性增加所致，而不是反应行为的系统变化。尽管存在这些不确定性，但在多个长度尺度上观察到SS-LDH的DoR趋势一致地较高，表明LDH的加入促进了渣反应的适度但可重复的增强，而不是水化程度的突变。尽管本研究中仅使用了孔隙率进行REV分析，但孔隙率是一个对体积效应高度敏感的一阶描述符，广泛用于评估基于XCT的孔结构分析中的统计代表性。因此，在不断增加的子体积中观察到的孔隙率稳定在<5%的变化范围内，证实了选定的VOI在本研究目的上是统计上具有代表性的。

图11(a)中通过ML训练的分割分析（彩色）叠加在CT切片和体积上，这些数据是在三种不同的断层扫描分辨率下获得的（上：μCT，中：SR-nano-CT，下：SR-HT）。分割出的相分别用颜色编码表示：未反应渣（白色）、反应产物（亮黄色，包括水化壳（红色）、高密度粘结剂（粉色）、低密度粘结剂基质（深黄色）和孔隙率（黑色），并标出了各自的反应程度（DoR）；b) 直方图显示了（左）SS和（右）SS-LDH的相体积分数。（关于图例中颜色的解释，请参阅本文的网页版本。）

LDH加入后观察到的DoR增加（实验观察）可能归因于LDH的再水化，这促进了从孔隙溶液中吸附阴离子（例如CO?2?、SO?2?）同时释放OH?。Yue等人的热力学建模和孔化学模拟[53]支持这一解释，表明Mg–Al型LDH相在Na?SO?激活的渣系统中更倾向于形成，特别是在较高的渣反应程度（>30%）下。他们的模型还预测在水化过程中OH?浓度和pH值逐渐增加，从约12.0升至约13.2，与实验观察结果一致。这些发现加强了LDH有助于增强碱度缓冲作用并促进早期渣激活的观点。

尽管观察到反应程度增加，但粘结剂致密化的改善相对较小。如图11(b)（基于实验XCT观察）所示，LDH的添加导致高密度产物的体积分数略有增加（在0.3微米分辨率下从0增加到9%），孔隙率略有减少（约2-4%），但整体孔结构和粘结剂形态与参考SS系统大致相似。这种有限的微观结构精细化不能归因于早期ETtringite的形成，因为XRD数据（第3.3节）清楚地表明LDH抑制了ETtringite的沉淀。相反，孔隙填充效果的减少可能与反应产物的变化有关：LDH的添加倾向于形成低结晶度或无定形的相，如MgAl LDHs和C-(A-)S-H凝胶，这些相的密度较低，形态不如针状ETtringite[76]、[77]那样紧凑。此外，先前的研究表明，水滑石类LDH相可以在含渣系统中结合硫酸根和其他阴离子[75]、[78]，这表明部分SO?2?被LDH层间吸收可能降低了这些相的结晶度和结构贡献。因此，虽然LDH增强了反应动力学，但其对物理致密化的影响受到所得水化产物内在密度和堆积方式的限制。

从图12所示的硫酸钠激活渣的微观结构中可以获得更多见解。对于SS，3D渲染视图仅显示粘结剂基质中存在有限的高密度反应产物。相比之下，SS-LDH显示出密集区域的比例略有增加，这与略微更精细的基质一致。然而，这种细化效果仍然明显弱于在相应的碳酸钠活化系统中观察到的效果。在这两种情况下，低密度粘结剂相占主导地位，表明尽管LDH确实改善了硫酸钠活化渣中的粘结剂微观结构，但其影响与在碳酸钠活化浆料中的效果相比要不那么显著。下载：下载高分辨率图像（2MB）下载：下载全尺寸图像图12. 分段的粘结剂的3D渲染视图，颜色（灰度值）表示通过SR-nano-CT测量的粘结剂基质密度（像素大小：257纳米）。（上）硫酸钠渣水泥浆料（下）含有10 wt% LDH的硫酸钠渣水泥浆料。（a）粘结剂基质（按密度编码的颜色）和未反应渣的3D视图。（b）分段粘结剂基质形态和灰度值分布的3D视图。（c）分段高密度产品（HDP）形态及其粘结剂密度分布的3D视图。（d）分段低密度产品（LDP）形态及其粘结剂密度分布的3D视图。3.5. 分辨率依赖的粒径分布（PSD）分析使用分段CT数据集在三种空间分辨率下量化了SC、SC-LDH、SS和SS-LDH系统中未反应渣颗粒的粒径分布，如图13所示。颗粒大小是根据3D体积计算出的等效直径，每个系统都报告了Dv10、Dv50和Dv90值。在所有系统中，正如预期的那样，随着成像分辨率的提高，从μCT（约1.6微米）到SR-nano-CT（约0.8微米）和SR-HT（约0.3微米），未反应渣颗粒逐渐变小。这反映了高分辨率扫描对更细颗粒的增强检测能力，Dv10值从SR-nano-CT的约7-8微米降至SR-HT的约5-6微米。在四个系统中，含有LDH的系统（SC-LDH和SS-LDH）的粒径分布始终比不含LDH的系统更小。这一观察结果与量热学结果一致，并支持LDH添加在早期水化过程中促进渣反应性增强的假设。下载：下载高分辨率图像（2MB）下载：下载全尺寸图像图13。（a）SC、SC-LDH、SS和SS-LDH中分段的无水未反应渣的2D视图，每个2D视图底部标有Dv10、Dv50、Dv90值。颗粒按0.5微米的尺寸区间分组（例如，0.5微米、1微米、1.5微米等）。（b）颗粒大小是根据3D体积计算出的等效直径，颗粒按2微米的尺寸区间分组（例如，<1微米、1-3微米、3-5微米等）。每个样本的μCT、SR-nano-CT和SR-HT的最大值在面板中提供。由于研究圆柱体的体积有限（圆柱体直径：约150微米），全息数据显得分散，导致该特征的代表性较差。然而，从CT数据中量化PSD的可靠性本质上依赖于分辨率。高分辨率扫描（如SR-nano-CT和SR-HT）对细颗粒的灵敏度更高，但视野有限，这增加了数据分散并降低了统计稳健性。这种限制在SS-LDH的SR-HT数据中尤为明显，其中颗粒分布显得更加碎片化且代表性较差。为了更好地理解空间分辨率和视野如何影响数据可靠性，下面提出了一个单独的孔隙网络异质性箱分析，尽管该分析针对的是孔隙率而不是渣颗粒。3.6. 分辨率依赖的孔隙结构和网络拓扑量化如引言中所讨论的，孔隙网络拓扑的量化——包括连通性、迂曲性和渗透行为——受到空间分辨率和分析体积的强烈影响。因此，在本节中，我们采用多尺度方法来考虑孔隙网络，旨在更好地理解如何为给定的孔隙网络特征选择最佳的空间分辨率。首先，我们研究什么是代表性体积（RVE或REV）。我们的分析使用了盒计数方法[79]，其中孔隙率（定义为选定子体积内空隙空间的体积分数）及其相对误差（定义为标准偏差与平均孔隙率的比率）作为子体积大小的函数进行评估。正如预期的那样，在图14（右）中，随着盒大小的增加，相对误差通常会减小，最终在通常用于定义REV收敛的5%阈值以下趋于平稳[8]。下载：下载高分辨率图像（1MB）下载：下载全尺寸图像图14。（a）SC、SC-LDH、SS和SS-LDH中分段的无水未反应渣的2D视图，每个2D视图底部标有Dv10、Dv50、Dv90值。颗粒按0.5微米的尺寸区间分组（例如，0.5微米、1微米、1.5微米等）。（b）颗粒大小是根据3D体积计算出的等效直径，颗粒按2微米的尺寸区间分组（例如，<1微米、1-3微米、3-5微米等）。每个样本的μCT、SR-nano-CT和SR-HT的最大值在面板中提供。由于研究圆柱体的体积有限（圆柱体直径：约150微米），全息数据显得分散，导致该特征的代表性较差。然而，从CT数据中量化PSD的可靠性本质上依赖于分辨率。高分辨率扫描（如SR-nano-CT和SR-HT）对细颗粒的灵敏度更高，但视野有限，这增加了数据分散并降低了统计稳健性。这种限制在SS-LDH的SR-HT数据中尤为明显，其中颗粒分布显得更加碎片化且代表性较差。为了更好地理解空间分辨率和视野如何影响数据可靠性，下面提出了一个单独的孔隙网络异质性箱分析，尽管该分析针对的是孔隙率而不是渣颗粒。3.6. 分辨率依赖的孔隙结构和网络拓扑量化如引言中所讨论的，孔隙网络拓扑的量化——包括连通性、迂曲性和渗透行为——受到空间分辨率和分析体积的强烈影响。因此，在本节中，我们采用多尺度方法来考虑孔隙网络，旨在更好地理解如何为给定的孔隙网络特征选择最佳的空间分辨率。首先，我们研究什么是代表性体积（RVE或REV）。我们的分析使用了盒计数方法[79]，其中孔隙率（定义为选定子体积内空隙空间的体积分数）及其相对误差（定义为标准偏差与平均孔隙率的比率）作为子体积大小的函数进行评估。如图14（右）所示，随着盒大小的增加，相对误差通常会减小，最终在通常用于定义REV收敛的5%阈值以下趋于平稳[8]。下载：下载高分辨率图像（1MB）下载：下载全尺寸图像图14。盒计数分析显示了孔隙率作为子体积（立方体盒）大小的函数，在（a）1.6微米（μCT）、（b）0.8微米（SR-nano-CT）和（c）0.3微米（SR-HT）CT分辨率下，显示了平均孔隙率（左）以及相应的相对误差（标准偏差除以平均孔隙率）（右）。虚线标记了通常用于定义最小代表性体积（REV）的5%相对误差阈值。比较相同分辨率下的不同样本，需要更大的子体积才能达到SC-LDH的5%标准。例如，在1.6微米分辨率（0.7微米 - 像素大小）下，SC和SS需要大约300-400微米的盒大小才能达到5%的误差，而SC-LDH需要超过600微米的盒大小，并且从未真正趋于平稳，表明其空间异质性更高。相比之下，SC、SS和SS-LDH显示出更稳定的孔隙率趋势和更低的变异性，表明其内部孔结构更加均匀，表明高孔隙率系统倾向于更均匀和同质的孔分布，反之亦然。基于这些观察结果，选择了所有分辨率下最大的收敛盒大小9003体素，用于后续的网络分析。这个体积远远超过了SC、SS和SS-LDH在所有分辨率下的5% REV阈值，确保了强大的统计代表性。然而，对于SC-LDH，这个VOI仅在两个更高分辨率下勉强达到REV阈值，在Φ约为1.6微米时未能达到。虽然这为SC-LDH引入了一定程度的不确定性，但所选的盒大小仍然是空间覆盖范围和计算可行性之间的最佳折中。为了进一步评估代表性，所有三种空间分辨率下的局部孔隙率分布分析在补充信息（第S2节）中呈现。表5总结了REV分析的结果。对于所有三种XCT模式，孔隙率在远小于用于拓扑量化的VOI的子体积大小下收敛在<5%的变化阈值内。这证实了所选的VOI——包括视野较小的高分辨率SR-HT体积——在孔隙网络分析的目的上统计上代表了整体微观结构。因此，报告的拓扑描述符不受局部异质性或欠采样的影响。表5. 盒大小稳定性（REV）分析的总结，确认用于孔隙网络量化的所有体积都超过了每种XCT模式的最小代表性体积。XCT模式盒大小孔隙率稳定的位置（<5%变化）最小代表性体积（大约）实际研究中使用的VOI是否满足REV？μCT约500微米约（0.9–1.3）× 10^8微米3约2.5 × 10^8微米3是SR-nano-CT约160–180微米约（4–6）× 10^6微米3约1.2 × 10^7微米3是SR-HT约70–80微米约（3–5）× 10^5微米3约7.3 × 10^5微米3是3.6.1. 孔隙体积分数和尺寸分布不同空间分辨率下测量的孔隙率显示在图15中，孔径分布显示在图16中。应该注意的是，与REV分析中使用的立方体VOI（图14）不同，这里的孔隙率值是从更大的圆柱体体积计算得出的，以捕捉更具有代表性的整体响应。随着分辨率的提高（从约1.6微米到0.3微米），孔隙率通常会增加，因为之前低于低分辨率扫描体素大小的较小孔和孤立空隙变得可检测。这种依赖于分辨率的孔隙率变化与体素大小的预期效应一致，并可能通过影响孔喉、孤立空隙和渗透簇的可检测性来影响明显的孔隙网络拓扑。这种分辨率依赖性在具有异质或细尺度孔隙网络的系统中尤为明显（例如，SC和SS）。线性回归支持这种分辨率依赖性，在所有浆料类型中观察到孔隙率与空间分辨率之间的明显对数关系（补充表S1）。还值得注意的是，较低分辨率下的较大视野使得捕获不常见的大孔更有可能，这些大孔可能在较小的高分辨率体积中被排除，从而导致观察到的d90值较高（见补充表S2）。这种分辨率与代表性之间的权衡在图14和表5中进一步说明，如之前关于箱分析的讨论。下载：下载高分辨率图像（165KB）下载：下载全尺寸图像图15. 四种评估的水泥浆料的孔隙率（圆柱体VOI）作为X射线显微分辨率的函数。下载：下载高分辨率图像（651KB）下载：下载全尺寸图像图16. 在三种不同X射线显微镜分辨率下测量的四种浆料样品（SC、SC-LDH、SS和SS-LDH）的孔径分布：（a）Φ：1.6微米（像素大小：0.7微米），（b）Φ：0.8微米（像素大小：0.257微米），以及（c）Φ：0.3微米（像素大小：0.1微米）。从图15可以看出，LDH的存在显著降低了孔隙率并促进了更细、更紧凑的孔隙网络的形成。这种行为与其在增强凝胶致密化和修改早期相组合中的作用一致。尽管SC–LDH浆料在图16中显示出稍微宽泛且右移的孔径分布，但这并不与图15中观察到的整体孔隙率降低相矛盾。这种明显的偏移源于较细的毛细孔比例的减少，而总孔体积由于LDH的加入而保持较低。与未经改性的浆料相比，含有LDH的浆料显示出更窄的孔径分布，表明LDH与平均孔径的减小和较粗空隙的抑制有关，从而导致更均匀的孔结构。根据图16中显示的孔径分布，观察到的细化主要发生在介观到毛细孔范围内（大约从微米到几十微米），其中LDH的加入导致较大孔的比例减少，而不是创建了额外的小尺度孔隙。这些效应在SC系统中更为明显，如图15中更大的孔隙率降低和图16中更窄的孔径分布所证明的，这与先前的研究结果[31]一致，其中LDH的加入被证明可以加速渣的水化并促进更密集的C-(A-)S-H和水滑石样相的形成。精细的基质结构，如灰度直方图和3D分割结果（见图8和图11）所示，表明LDH有助于增加水化产物的体积分数和更均匀的空间分布，从而实现更有效的孔填充。相比之下，LDH在SS系统中的孔隙率降低仅是适度的（图15），并且这种依赖于分辨率的孔隙率变化在网络连通性和传输迂曲性的相应趋势中得到了反映，如下一节所检查的。3.6.2. 渗透孔隙率和连通性测量的渗透孔隙率区分了形成连续路径的孔隙空间部分和孤立孔隙率。渗透孔隙率很重要，因为它直接反映了使流体流动和离子扩散成为可能的连续孔隙路径，使其成为评估水泥材料传输性能的关键参数[15]。在四种粘结剂中，图17显示SC-LDH在所有成像分辨率下显示出最低的渗透孔隙率。这表明煅烧LDH的加入显著破坏了长距离孔隙连通性，可能是由于其能够致密化基质并减少相互连接的孔隙网络的范围。特别是在较低分辨率（μCT）下，SC-LDH中没有识别出任何渗透簇，表明其孔结构是碎片化且连接不良的。下载：下载高分辨率图像（3MB）下载：下载全尺寸图像图17. 在多个X射线CT分辨率（μCT、SR-nano-CT和SR-HT）下，SC、SC–LDH、SS和SS–LDH样品的分段和渗透孔隙结构的3D可视化。在检查空间分辨率的影响时，一个明显的趋势是，较细的分辨率捕获了更多的渗透孔隙率，特别是对于低孔隙率样品。这主要是由于在较低分辨率扫描中可能低于体素大小的狭窄孔喉和细孔连接的改进检测。因此，在较高分辨率下成像时，一些在粗分辨率下看起来孤立的孔结构成为渗透簇的一部分。然而，较高分辨率下的更大渗透必须谨慎解释。较高放大倍数下的视野减小也增加了错过较大尺度异质性或长距离断开的风险。例如，在具有本质上稀疏或迂曲孔隙网络的样品中，如SC-LDH，高分辨率下的有限体积可能仍然无法捕获代表性的渗透路径，即使小连接得到了更好的解析。这表明有限的分辨率可能会使连续网络碎片化或合并离散孔隙，从而扭曲了感知的孔隙网络拓扑。观察到的渗透行为在图18（和补充表S3）中进行了总结。在所有粘合剂中，SS和SS-LDH在所有方向上均表现出一致的高连通性值，仅在更高分辨率下有轻微增加，这表明它们具有连接良好的孔网络，即使在较低的成像尺度下也能被充分捕捉到。下载：下载高分辨率图像（393KB）下载：下载全尺寸图像图18. 随着空间分辨率（Φ）的变化，SC、SC–LDH、SS和SS–LDH样品的孔结构连通性。由于连通性是作为整个分割体积（VOI）的全局拓扑属性计算的，而不是对多个子体积的统计平均值，因此没有显示误差条。相比之下，SC特别是在SC-LDH在低分辨率（Φ = 1.6 μm）下显示出较低的连通性，尤其是在SC-LDH中未检测到渗透路径。随着分辨率的提高，SC-LDH的连通性显著改善，在Φ = 0.3 μm时达到约73%。然而，这个值仍然低于其他系统，这支持了前面章节中的证据，即LDH改性的基质倾向于形成更孤立的孔和更狭窄的孔道，从而阻碍了长距离传输。这些结果还反映了分辨率与结构表示之间的相互作用。更高的分辨率能够检测到更细小的连接，从而提高样品的连通性，特别是在低孔隙率系统中。然而，对于像SS和SS-LDH这样高度连通的系统来说，分辨率的作用似乎较小，因为大范围的连通性已经得到了很好的建立。这些发现表明，不充分的成像分辨率可能会人为地夸大或降低表观连通性，强调了在耐久性建模中进行适当尺度拓扑分析的必要性。总之，从这项研究中可以获得的相关耐久性参数包括总孔隙率、孔径分布、连通性、迂曲度和渗透特性，所有这些参数都强烈依赖于分辨率。需要强调的是，目前的工作集中在水泥浆体上，目的是为耐久性建模建立微观结构-拓扑基础，而不是预测砂浆或混凝土尺度上的传输特性。未来的工作将通过纳入多相系统、骨料和实验校准的传输模拟来扩展这一框架，以实现定量耐久性评估。

3.6.3 扩散迂曲度
迂曲度是另一个关键的拓扑参数，反映了孔网络路径的几何复杂性，并且强烈依赖于成像分辨率[15]。图19(a)显示了四种评估浆体在三种空间分辨率下的模拟扩散迂曲度，这是使用随机行走方法在分割的孔网络上计算得出的。在所有分辨率下，含有LDH的浆体都表现出比原始浆体更高的迂曲度，表明孔路径更为复杂，传输路径受到限制。一个明显的分辨率依赖性趋势也很明显：随着分辨率的提高，计算出的迂曲度系统性地降低。这种效应在SC和SC-LDH中尤为明显，它们的迂曲度从1.6 μm降至0.3 μm时大幅下降。这种趋势可以归因于更高分辨率下对细小孔连接的更好捕捉，这促进了更短或更直接的扩散路径，而在较粗的图像中这些路径可能无法解析。有趣的是，LDH和非LDH样品之间的迂曲度差距在更高分辨率下略有缩小，这表明在低分辨率下观察到的一些差异可能是由于分辨率限制的连通性损失而夸大的。尽管如此，即使在最高分辨率（Φ = 0.3 μm）下，SC-LDH仍然在所有系统中保持最高的迂曲度，这与它的较低渗透孔隙率和较弱的连通性一致。下载：下载高分辨率图像（206KB）下载：下载全尺寸图像图19. 使用随机行走方法计算的孔结构迂曲度：(a) 迂曲度作为空间分辨率（Φ）的函数；(b) 迂曲度作为孔隙率的函数。图19(b)展示了不同成像分辨率下迂曲度与孔隙率之间的关系。正如预期的那样，在每个分辨率下，较低的孔隙率通常对应较高的迂曲度。然而，随着分辨率的提高，这种关系变得更加分散和不明显。例如，在1.6 μm时，随着孔隙率的降低，迂曲度急剧增加，形成了一个明显的线性趋势。相比之下，在0.3 μm时，这种趋势变得平缓，数据点之间的分布变窄，表明高分辨率成像捕捉到了更多相互连接的孔路径，即使在低孔隙率样品中也降低了表观迂曲度。这表明分辨率不仅影响迂曲度和孔隙率的绝对值，还影响它们的表观相关性。在较粗的分辨率下，未解析的细小连接会夸大迂曲度估计并低估孔隙率，从而夸大了它们的反比关系。

3.6.4 透水性分析
透水性受几何和拓扑孔排列的共同控制，为上述拓扑衍生描述符提供了定量验证[16]。图20(a)显示了四种浆体系统在三种空间分辨率下的计算透水性。尽管在早期分析中观察到孔隙连通性的提高和迂曲度的降低，但从1.6 μm到0.3 μm，透水性明显且一致地降低。这种明显的矛盾可以通过高分辨率成像捕捉到更细小的孔细节来解释，这些细节在低分辨率下无法解析。这些细节包括孤立的微孔、狭窄的孔道和迂曲的死胡同孔，它们可能不会有效地促进流体流动，但会增加水力阻力。虽然这些特征提高了分割网络的连续性，从而降低了迂曲度，但它们的受限几何形状阻碍了整体流动，最终导致计算出的透水性下降。相比之下，低分辨率图像倾向于人为地合并小孔并平滑狭窄的瓶颈，夸大了传输路径的大小和连通性。这种效应导致更高的但不太现实的透水性估计。下载：下载高分辨率图像（281KB）下载：下载全尺寸图像图20. 使用CFD模拟计算的孔结构透水性：(a) 透水性作为空间分辨率（Φ）的函数；(b) 透水性作为孔隙率的函数。图20(b)进一步探讨了不同成像分辨率下孔隙率与透水性之间的关系。观察到一般的正相关关系，即孔隙率较高的样品表现出更大的透水性。然而，这种趋势受到分辨率的强烈调节。在较高分辨率下，孔隙率-透水性相关性变得更加分散，整体透水性值显著降低。这再次突出了孔结构几何形状在控制透水性中的作用。高分辨率扫描暴露了更复杂和更具阻力的流动路径，特别是在LDH改性的系统中，孔的细化和狭窄更为明显。因此，即使总孔隙率增加，孔网络的有效承载能力并没有相应增加。这些结果强调了在使用CFD评估水泥基材料的传输特性时，需要注意分辨率的影响。应当注意的是，这里讨论的传输特性是在理想化的稳态条件下评估的。实际上，耐久性性能还受到暴露条件（如温度、相对湿度和水分状态）的影响，在将这些基于微观结构的结果外推到服务环境时应该明确考虑这些因素。

3.7 抗压强度
图21展示了添加了10 wt% LDH和未添加LDH的碳酸钠（SC）和硫酸钠（SS）活化渣系统的抗压强度。虽然两种系统都受益于LDH的添加，但SC浆体的强度增强更为显著。这些差异与微观结构观察结果一致。在SC系统中，LDH加速了反应并促进了更密集和更均匀的粘合剂基质的形成，这通过降低孔隙率（图15）、减小孔径（图16）、降低孔隙连通性（图17，图18）和增加迂曲度（图19）得到了证明。固相的改善连续性与更大的强度增益是一致的。相比之下，尽管LDH也改善了SS浆体的孔结构，但总体影响仍然有限。相对较高的总孔隙率（图15）和粗大的孔径分布（图16）、对连通性的较弱影响（图18）以及渗透网络的有限发展（图17）可能限制了SS系统的强度发展。下载：下载高分辨率图像（119KB）下载：下载全尺寸图像图21. 添加了LDH和未添加LDH的碳酸钠和硫酸钠浆体样品的10天抗压强度。此外，强度增强的差异也与两种系统的热力学限制一致。在SC系统中，LDH提供了额外的碱度和成核位点，促进了早期C-(A-)S-H和LDH的形成。在SS系统中，潜在的硫酸盐-LDH相互作用可能导致形成结晶度较低的含硫酸盐LDH[65]，正如我们之前的研究[41]所证明的那样，从而抑制了LDH的结晶并限制了其对微观结构细化的贡献。应当注意的是，SS系统中观察到的相对较弱的强度增强也受到混合设计和元素平衡的影响。与碳酸钠活化不同，硫酸钠活化提供了较低的有效碱度和富含硫酸盐的化学环境，这限制了优化Ca–Si–Al比例以形成致密的C-(A)-S-H的发展。在这些条件下，LDH的添加主要作为动力学和微观结构的修饰剂，而不是整体强度优化的驱动因素。因此，本研究重点是比较在受控和对比化学环境下的LDH效应，而不是独立优化每种系统的混合设计以获得最大抗压强度。

3.8 本研究的局限性
尽管本研究采用了多尺度XCT方法的优势，但仍应承认几个实际和方法上的局限性。SR-nano-CT和nano全息断层扫描所实现的高空间分辨率本质上限制了视野范围，这限制了与浆体或砂浆尺度上的异质性相比的成像体积的统计代表性。此外，高分辨率同步辐射成像所需的长采集时间限制了可以检查的样本数量，并阻碍了时间分辨研究的可行性。同步辐射光束时间的可用性也有限，使得这些技术在科学上非常强大，但尚未适合常规工程评估。此外，尽管选择了最小化曝光的成像参数，但全息断层扫描中使用的高光子通量可能会引入微小的辐射诱导的微观结构变化。最后，重建伪影（如环状伪影、相位恢复不确定性和边缘效应）可能会影响灰度保真度和最小孔的分割，特别是在材料界面附近区域。这些因素共同定义了本研究的操作边界，并指出了未来方法改进的机会。还应注意的是，目前的工作集中在浆体尺度系统上，这些系统提供了关于水化、孔形成和LDH诱导细化的机制洞察。然而，砂浆和混凝土的耐久性性能还受到骨料堆积、界面过渡区（ITZs）、内部水分梯度以及机械损伤的影响，而这些在仅使用浆体的XCT测量中并未捕捉到。因此，这里获得的孔网络描述符应被视为未来多尺度耐久性模型的粘合剂级别输入，而不是全尺度结构行为的直接预测器。此外，从XCT推断出的与传输相关的参数（孔隙率、连通性、迂曲度）是在受控固化条件（密封，20°C）下确定的。实际上，碱活化材料的传输行为强烈依赖于环境暴露条件，包括温度、相对湿度和水分状态，这些因素在将这些基于微观结构的结果外推到服务环境时必须明确考虑。

4. 结论和意义
本研究结合了基于同步辐射的X射线纳米断层扫描和纳米全息断层扫描与实验室X射线微断层扫描，在三种空间分辨率（约1.6 μm、约0.8 μm、约0.3 μm）下，研究了碱活化渣（AAS）系统的早期微观结构演变。通过将合成的MgAl层状双氢氧化物（LDH）加入碳酸钠和硫酸钠活化的浆体中，我们评估了纳米添加剂化学与水化行为、孔网络演变和性能之间的相互作用。总体而言，这些结果建立了成像分辨率、孔网络拓扑和传输行为之间的定量联系，为解释基于XCT的微观结构数据与材料耐久性之间的关系提供了框架。特别是，从CFD模拟中推断出的透水性被证明受到孔隙连通性的强烈控制，并且对成像分辨率非常敏感，这突显了使用低分辨率数据集时高估传输特性的风险。在所有成像分辨率下，断层分析一致表明，与未改性的浆体相比，LDH改性的浆体显示出更高的渣反应程度，这与等温量热法观察到的趋势一致。尽管如此，量热法得出的DoR值与基于图像的估计值之间存在差异，反映了热法和成像方法捕获的基本不同的物理量。

(1) 多尺度XCT表征和分辨率依赖的拓扑：我们的结果表明，XCT空间分辨率对孔结构和拓扑的量化有显著且系统性的影响。由于能够更好地检测到更细小的孤立孔，测量的孔隙率几乎与分辨率成线性增加。更高分辨率的成像捕捉到更狭窄的孔道和更迂曲的路径，揭示了一个更精细但连接性较差的网络，导致估计的透水性降低。相反，低分辨率数据集低估了迂曲度并高估了透水性，这是由于体素平均效应和简化的孔几何形状造成的。这些由分辨率驱动的变化重塑了感知的孔网络拓扑，强调了必须根据目标系统的特征孔径范围共同优化体素大小和感兴趣体积（VOI）。这里展示的多尺度孔结构数据集也为孔隙网络和反应传输建模提供了可靠的输入，提高了诸如晶格玻尔兹曼模型和有限元扩散分析等在水泥基材料中模拟的物理真实性。(2) LDH诱导的微观结构精细化及其对激活剂的依赖性：为了研究LDH的添加是通过一种通用机制（物理效应）还是特定于激活剂（化学效应）来驱动孔隙网络细化的，我们比较了由碳酸钠或硫酸钠激活的系统。这两种激活剂创造了不同的接近中性的化学环境：以碳酸盐为主的环境与以硫酸盐为主的环境。研究结果表明，LDH显著改善了碳酸钠激活系统中的微观结构发展，促进了早期C-(A-)S-H和LDH的形成，并改变了碳酸盐相的成核过程。这导致了较低的孔隙率、减少的连通性、更高的迂曲度以及更好的强度。然而，在硫酸钠系统中，这种效果不那么明显。由于硫酸盐条件下钙矾石的早期形成、LDH较低的再水化潜力以及再水化LDH较低的结晶度，可能限制了LDH的作用。这些观察结果证实，尽管处理过的LDH在两种系统中都能促进微观结构的细化，但其效果受到周围化学环境的强烈影响。因此，这些结果为激活剂敏感性机制提供了证据，并支持将LDH作为改性添加剂用于基于碳酸盐的低碱AAS配方。(3) 方法论和实践意义：综上所述，这些发现表明孔隙网络拓扑的定量表征本质上依赖于分辨率，并受到水化化学环境的影响。这里开发的集成多尺度XCT-机器学习框架提供了一种可转移的方法论，用于基于拓扑的微观结构量化，实现了不同分辨率之间的比较，并在3D结构与性能之间建立了机制上的联系。这种方法为未来的耐久性建模和下一代低碳粘合剂的微观结构设计奠定了基础。

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苏子贤：撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、可视化、软件开发、方法论研究、数据分析、概念化。
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奥尔加·斯塔马蒂：撰写——审阅与编辑、资源准备、研究。
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蒂莫西·L·伯内特：撰写——审阅与编辑、指导、资源准备、方法论研究。
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帕尔塔·P·保罗：撰写——审阅与编辑、指导、资源准备、方法论研究、数据分析、概念化。
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菲利普·J·威瑟斯：撰写——审阅与编辑、指导、资源准备、项目协调、方法论研究、资金获取、概念化、研究。