利用脉冲腔衰减技术，在355纳米波长下对高透明光学材料进行精确的内部透射率测量

《Optics and Lasers in Engineering》：Precise internal transmittance measurements of highly transparent optical materials at 355 nm with pulsed cavity ring-down technique

内部透射率测量方法研究。提出基于脉冲CRD的二次多项式校正方法，解决固体样品表面反射引起的误差，实现99.0%/cm以上高透材料精准测量。通过多厚度样品测试分离表面与体损失，测得BK7玻璃99.61%/cm，与分光光度计结果吻合；熔融石英达99.969%/cm。该方法避免了多仪器联用，提升低损耗光学材料检测效率。

　　

秦泽宇|李秉成|崔浩|王静|张瀚

中国电子科技大学光电科学与工程学院，成都610041，中国

摘要

光学材料的内部透射率是表征其固有光传输特性的关键参数。具有高于99.0%/cm内部透射率的高透明光学材料被广泛应用于各种领域。本文提出了一种基于脉冲腔衰减（CRD）的高精度内部透射率测量方法，用于准确测量此类高透射率。在所提出的CRD方法中，通过一个定量二阶多项式表达式来适当处理由固体光学材料样品表面反射引起的计算光损耗偏差，以描述计算损耗（通过测量的衰减时间）与实际损耗之间的关系，从而从CRD测量结果中准确确定实际损耗。高透明光学材料的内部透射率是通过CRD测量的实际损耗与样品厚度的线性依赖关系来确定的。实验结果表明，在355 nm波长下，BK7材料的内部透射率为99.61%/cm，这与使用分光光度计进行多次重复透射率测量所得到的99.56%/cm的结果一致。两种熔融石英材料的内部透射率分别为99.949%/cm和99.969%/cm。这些测量结果证明了所提出的CRD方法（包含二阶多项式校正）能够直接且高精度地测量光学材料的总损耗，并能够分离表面损耗和体损耗，从而为精确测量高透明光学材料的高内部透射率提供了有效解决方案。

引言

内部透射率是评估光学材料光传输能力的重要特性参数，定义为光在材料内部传播一定距离后，终点处的辐射通量与起点处的辐射通量之比。排除表面反射效应后，它直接反映了材料的固有吸收和散射损耗。具有高于99.5 %/cm内部透射率的光学激光材料被广泛用于各种激光应用中，如微光刻、激光聚变（ICF）、引力波探测和高功率激光系统。高精度测量内部透射率对于高性能光学激光材料的发展至关重要。

可以通过使用分光光度计分别或同时测量不同厚度光学材料样品的常规透射率来直接测量内部透射率。这种方法可以确定总光损耗，然后将其分解为体损耗和表面损耗，从而得出材料的内部透射率。分光光度计测量内部透射率的典型精度为±0.3～0.5%。然而，对于内部透射率超过99.0 %/cm的材料，分光光度计的测量精度不足以获得可靠的内部透射率结果。在这种情况下，可以通过测量光损耗（包括吸收损耗和散射损耗）间接获得内部透射率，因为内部透射率加上光损耗等于1。激光量热法（LC）、激光诱导偏转（LID）和光热共路径干涉法（PCI）用于测量吸收损耗，而总散射损耗可以通过使用乌布里希球或科布伦茨半球进行散射收集来测量。对于吸收和散射损耗的测量，还必须测量表面吸收和散射损耗，以便从测量的总吸收和散射损耗中分别获得内部体吸收和散射损耗。通过测量不同厚度样品的总吸收和散射损耗可以分离表面和体光损耗[10]。然而，这个过程既麻烦又耗时，因为需要使用两种不同的仪器分别测量不同厚度样品的吸收和散射损耗。

腔衰减（CRD）在微量气体的光谱分析中得到广泛应用[11, [12, [13]]，并被公认为一种高灵敏度的直接光损耗测量方法，特别是在气相中[14]。CRD也被证明对于表征薄膜[15,16]和体材料[17, [18], [19]]的损耗非常有用。在CRD中，由至少两个高反射（HR）腔镜形成的衰减腔（RDC）使激光束在RDC内来回循环。通过测量有无固体样品插入时的衰减时间，可以精确确定总光损耗，包括吸收损耗和散射损耗。激光与材料之间的长有效相互作用长度，加上测量依赖于衰减时间而非光强度的特点，确保了高灵敏度和精度，不受激光功率波动的影响[20]。利用CRD技术可以测量不同厚度光学材料的损耗[10,18]。通过应用线性拟合，可以分离表面损耗和体损耗，从而确定光学材料的内部透射率。

将CRD与其他已建立的高灵敏度内部透射率测量技术进行比较是有指导意义的。如上所述，LC、LID、PCI和光热偏转（PTD）以及散射测量法/积分散射测量法都是高灵敏度方法，并广泛用于低损耗特性分析。然而，LC/LID/PTD/PCI主要仅量化吸收损耗，通常需要仔细的热建模或光束偏转分析，而散射测量法/积分散射仅量化散射损耗。因此，如果通过结合吸收和散射测量来提取内部透射率，通常需要多种仪器和独立的校准程序。相比之下，CRD直接测量腔单次循环损耗作为一个综合的总损耗指标（吸收+散射）。当与多厚度策略结合使用时，CRD方法可以在单一的统一测量框架内实现表面损耗和体损耗的分离，无需独立的吸收和散射测量。这使得CRD成为测量高透明光学材料内部透射率的一种相对简单可靠的技术。

然而，使用CRD测量固体样品的体损耗与测量气体不同，因为必须考虑样品表面的光反射。表面反射是固体样品CRD测量中的一个关键因素，因为它会在测量的光损耗中引入误差。这种误差会进一步影响内部透射率的测量：当不同厚度样品的损耗进行线性拟合以分离体损耗和表面损耗时，拟合结果会因反射相关误差或非线性而失真，导致体损耗测量不准确，从而在内部透射率确定中产生系统误差。如上所述，对于用于苛刻激光应用的高性能光学材料来说，准确确定内部透射率至关重要，因为ppm级别的损耗会显著影响热负荷、波前质量和长期稳定性。将样品以布儒斯特角[21,22]插入RDC可以消除反射损耗，但这种方法需要使用线偏振激光源[23]。更常见的是，样品垂直插入RDC，使反射光保持在RDC内，据认为这对光损耗测量没有影响。Cai [24]等人发现，在脉冲CRD中，当固体样品垂直插入RDC时，从样品表面反射的光仍然位于腔内，但反射光和透射光的传播路径不同，导致测量的衰减时间高于样品的实际损耗。这是可以理解的，因为固体样品的表面反射改变了RDC的“有效”长度，从而改变了测量的衰减时间，因为衰减时间是RDC内总光损耗和RDC长度的函数。通过建立测量损耗（通过测量的衰减时间计算出的损耗）与实际损耗之间的线性关系，可以从测量的衰减时间获得样品的实际损耗。

在本研究中，脉冲CRD进一步扩展用于测量内部透射率（$T_i$

基本原理

考虑一个由两个平面凹腔镜组成的直线RDC。将固体样品垂直插入RDC（如图1所示）。激光脉冲通过一个腔镜注入RDC，其强度由于镜面反射和样品引起的损耗（空气损耗可忽略不计）而呈指数衰减。从腔中透出的光由光电探测器检测，其强度也大致呈指数衰减。

实验细节

图1显示了用于内部透射率测量的脉冲CRD实验装置。光源为355 nm脉冲激光（脉冲能量：2.5 mJ，重复频率：20 Hz，脉冲持续时间：6.6 ns）。RDC是一个由两个平面凹腔镜组成的直线腔，每个镜子的直径为25.4 mm，曲率半径为?1 m，反射率超过99.95%。使用检测带宽为50 MHz、有效孔径为1的硅雪崩光电二极管探测器（型号APD130A2，Thorlabs）。

BK7玻璃的CRD结果

首先，需要测量初始（空）腔的衰减时间。每次测量时，CRD信号平均512次以最大化信噪比（SNR），并从平均轨迹中提取$\tau$。为了评估鲁棒性，要求拟合的$\tau$对拟合窗口的小变化具有稳定性，并丢弃具有明显多指数行为的轨迹。初始腔长度、腔镜的反射率以及初始的

结论

总之，开发了一种基于脉冲CRD的高精度测量方法，用于确定高透明光学材料的高内部透射率。通过定量二阶多项式表达式从理论上解决了样品表面反射对CRD光损耗测量的影响，以校正计算（测量）损耗，从而获得固体样品的实际损耗。通过进一步测量表面损耗和体损耗，

资助

本研究未获得公共部门、商业部门或非营利部门的任何特定资助。

CRediT作者贡献声明

秦泽宇：撰写——原始草稿、可视化、验证、数据管理。李秉成：撰写——审阅与编辑、监督、方法论、概念化。崔浩：方法论、形式分析。王静：形式分析。张瀚：调查。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢中国CDGM玻璃有限公司的毛璐璐博士提供BK7玻璃样品。