采用外延侧向生长技术制备的、带有埋藏金属电极的金刚石薄膜辐射探测器

《Diamond and Related Materials》：Diamond thin-film radiation detector with buried metal electrodes fabricated by epitaxial lateral overgrowth

一种通过激光直写制备埋藏钨电极并利用外延侧向生长技术沉积30μm厚CVD金刚石薄膜的新方法，成功实现了5.5MeV α粒子探测，探测器结构无需与基底分离，工作电压可降低至0.4V/μm。

　　

V.G. 拉尔琴科 | A.P. 博尔沙科夫 | A.F. 波波维奇 | V.P. 帕希宁 | D.N. 索维克 | V.A. 阿尔捷莫夫 | A.K. 马尔蒂亚诺夫 | K.V. 扎哈尔琴科 | B. 戴

俄罗斯科学院普罗霍罗夫普通物理研究所，瓦维洛夫街38号，119991，莫斯科，俄罗斯

摘要

我们展示了一种在外延金刚石薄膜内部制造埋藏金属电极网格的方法，并将其应用于薄膜辐射探测器。该方法基于使用激光直写模式形成细条状钨电极，随后通过化学气相沉积（CVD）技术在外延层上进行横向生长（ELO）。约30微米厚的金刚石层的质量通过拉曼光谱和光致发光光谱进行了评估，电极表现出欧姆行为。带有铜顶电极和激光成型侧垫的探测器三明治结构成功用于检测来自²⁴¹Am源（5.5 MeV能量）的阿尔法粒子。这种方法为生产无需与基底分离的坚固单晶金刚石层提供了途径，从而成为膜状金刚石探测器的替代方案。

引言

金刚石是一种具有宽禁带半导体特性的材料，具有高电子和空穴迁移率、高饱和漂移速度、大的击穿电场强度、辐射抗性、极高的热导率以及机械强度，因此在辐射传感器开发中越来越受到关注，特别是在高能物理、核工程和核聚变、医学剂量测量、同步辐射束监测、空间研究等领域[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8]。传统的三明治型金刚石辐射探测器由厚度为0.3–0.5毫米的金刚石板和两侧的电极组成。由于电荷收集距离（CCD）受到电场作用下电荷载流子（电子或空穴）速度和寿命的限制（约为1 V/μm），因此需要约300–500伏的偏压。为了显著降低所需电压，可以使用几微米甚至更薄的薄膜金刚石探测器。在这种情况下，可以使用光学级的外延薄膜而非电子级薄膜[9]。薄膜探测器可以通过多种方式实现。Pomorski等人[9], [10], [11]使用深度Ar/O₂等离子体刻蚀技术制备了几微米厚的自支撑单晶金刚石（SCD）膜，用于X射线、阿尔法粒子和MeV质子的检测。尽管这种非常薄的膜在大型器件制造上较为困难，但它对某些类型的辐射（如X射线）具有透明性，可作为在线探测器。另一种更坚固的探测器结构基于在SCD基底上的敏感CVD外延金刚石薄膜。其中一种方法是在导电掺硼单晶金刚石上制备薄层外延金刚石作为背电极[12], [13], [14]。最近，Verona等人[15]报道了一种先进的结构，即在掺硼埋藏接触层上的薄金刚石结构，其中导电掺硼电极被形成为交错条状，并通过外延金刚石层覆盖。这种光电探测器对软X射线和紫外线辐射表现出良好的一维成像性能。另一种方法则采用掺杂层与未掺杂层相反的排列方式：在CVD薄膜上沉积掺硼顶层[16]。此外，也可以在顶层薄膜和非导电SCD基底之间形成埋藏电极。Bolshakov等人[17]报道了一种中子探测器，该探测器通过在SCD基底中注入He⁺离子并进一步退火生成60纳米厚的石墨埋藏层，然后将10微米厚的敏感金刚石薄膜沉积在其上。然而，石墨接触层具有较高的电阻（通常为10^?3欧姆·厘米），因此电阻低2–3个数量级的埋藏金属薄膜电极将更为有利。Wang等人[18]报道了一种紫外探测器，该探测器使用光刻技术绘制了带状铱金属电极，并通过CVD外延技术在HPHT金刚石基底中形成埋藏电极，实验表明这种结构的探测器响应性能有所提高。不过，他们测试的器件方案并未使用铱条作为埋藏背电极，而是采用了横向结构。同时，他们使用了30纳米厚的钨埋藏交错电极，并在其上覆盖了一层500纳米厚的外延金刚石薄膜，观察到探测器在紫外响应上的提升[19]。这实际上也是一种横向器件，但由于外延金刚石层过薄而未使用顶层电极，也未针对阿尔法粒子等高能辐射进行测试。

在这里，我们描述了一种通过在CVD金刚石基底上对图案化的钨电极进行外延生长来生长带有埋藏金属电极的薄膜金刚石的方法，并测试了该结构对阿尔法粒子的检测能力。该器件的横截面具有垂直电极结构，包括顶部和背部接触点，且不使用埋藏石墨。与以往的工作不同，这种方法不依赖于光刻或离子注入技术，而是通过直接激光写入（烧蚀）来实现金属图案化，可以轻松编程为所需的几何形状。

实验部分

选择钨作为底部电极的原因有几点：钨是一种能形成碳化物的金属，与基底有良好的附着力；同时，钨具有高熔点（T_m = 3422°C），能够承受等离子体中原子氢的腐蚀作用。钨的热膨胀系数（TEC）为4.5 × 10^?6 K^?1，低于Cu、Ti、Mo或Cr等替代材料，这有助于减少金属与金刚石之间的热应力

表面形貌演变

图3展示了激光刻蚀后的钨涂层中的凹槽。裸露的金刚石条宽11.5微米，相邻条之间由约10微米宽的钨金属轨道分隔。金刚石凹槽内的表面粗糙度约为10纳米，而金属化前的基底粗糙度约为2纳米（通过光学轮廓仪测量）。不同轨道之间的凹槽宽度基本保持一致，表明烧蚀过程具有很高的重复性。钨表面受到再沉积物质的污染

结论

通过在微波等离子体CVD系统中进行外延横向生长，制备了一种能够在低偏压下工作的带有埋藏金属电极的薄膜金刚石辐射探测器。即使未对制造过程进行优化，该探测器也对5.5 MeV的阿尔法粒子表现出中等灵敏度，电场强度可达0.4 V/μm。电场分布的数值模拟结果表明，采用更均匀的电场分布可以获得更好的性能

CRediT作者贡献声明

V.G. 拉尔琴科：撰写初稿、验证、监督、项目管理、方法论设计、资金获取、概念构思。A.P. 博尔沙科夫：撰写与编辑、验证、方法论设计、数据分析。A.F. 波波维奇：数据可视化、数据分析、形式化分析。V.P. 帕希宁：方法论设计、数据分析。D.N. 索维克：数据可视化、数据分析。V.A. 阿尔捷莫夫：数据可视化、数据分析。A.K. 马尔蒂亚诺夫：数据可视化

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究工作。

致谢

作者感谢V.I. 科瓦连科提供的钨薄膜沉积服务，S.S. 萨文在SEM研究中的协助，以及M.S. 科姆列诺克在初步实验中的帮助。本研究得到了俄罗斯科学基金会（项目编号：23-42-00120）和国家自然科学基金（项目编号：52261135545）的支持。