《Optics & Laser Technology》：All-Solution fabrication of flexible alternating current electroluminescent devices via liquid Metal-Polymer dielectric engineering
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液态金属基复合凝胶作为介电层提升柔性电致发光器件发光亮度至原器件110%，采用溶液印刷技术结合屏幕印刷与挤出印刷实现可扩展制造。
毛安格|廖庚成|陈月|陈伟|胡顺波|张杰|钟建新|任龙|齐翔
中国湘潭大学物理与光电学院微纳能源材料与器件湖南省重点实验室，湘潭411105
摘要
柔性发光器件的发展正在推动从制造到最终应用的创新，尤其是在柔性显示器和可穿戴技术领域。然而，传统的制造方法通常存在亮度有限、机械柔韧性差和能耗高的问题。在这里，我们提出了一种快速的全溶液制造策略，该策略充分利用了液态金属（LM）材料的固有流动性。一种高导电性和可变形的基于镓的液态金属（EGaInSn）作为柔性的底部电极，而一种具有高介电常数的液态金属-聚合物混合凝胶（混合凝胶）则作为介电层。通过优化介电结构，改善了交流电致发光（ACEL）器件内的电场分布，从而在不牺牲机械柔韧性或稳定性的情况下，将电致发光（EL）亮度提高了110%。此外，这种全溶液方法支持挤出印刷和丝网印刷，可以实现具有精细图案控制的发光阵列的规模化制造。本研究展示了一种节能且高亮度的柔性ACEL器件，并为下一代软显示器和可穿戴光电应用提供了一条多功能、低成本的途径。
引言
显示器在现代电子学中作为信息交换的关键接口，广泛应用于人机交互[1]、[2]、柔性显示器[3]、[4]、可穿戴设备[5]和光通信[6]等领域。这些领域的快速发展推动了显示器和光电技术的重大进步。然而，传统的刚性器件受到高制造成本、复杂制造过程和高能耗的限制，这些因素受到其组成材料固有特性的影响。因此，能够实现可控机械变形的柔性电子设备正成为下一代替代品[7]、[8]。在各种用于柔性显示器的发光技术中，交流电致发光（ACEL）器件因其薄型设计、高机械柔韧性、低工作电流密度和均匀的表面发光特性[9]、[10]、[11]而受到越来越多的关注。此外，它们简单的器件结构和基于溶液的低成本制造方法使其天生适合大规模生产，这与OLED或LED制造中使用的真空工艺不同[12]。然而，在柔性基板上实现高性能的ACEL器件仍然具有挑战性，主要原因是需要在器件制造过程中平衡能效、发光亮度和机械柔韧性[13]。
在柔性及可穿戴电子设备中，电极和介电层必须在变形过程中保持电稳定性[14]、[15]、[16]。为了提高电极的机械柔韧性，基于镓的共晶合金（EGaInSn）等液态金属（LM）因其出色的导电性、导热性和流体变形能力而成为有前景的导体[17]、[18]、[19]。它们的流动性使得即使在反复拉伸的情况下也能保持可靠的导电性，使其适合作为柔性的电极[20]、[21]、[22]、[23]。尽管柔性电极可以减轻机械故障，但要进一步提高ACEL性能，还需要优化主要由介电层控制的内部电场。这一见解激发了将LM的功能扩展到传统电极用途之外的可能性，从而同时改善机械和光电性能[24]、[25]。LM滴在环氧树脂（EP）基质中的分散调节了其介电特性，使得在给定电压下能够储存更多的电荷，从而增强发光效果[9]、[26]、[27]、[28]。例如，Bartlett等人证明，在弹性体中加入50体积%的LM滴后，介电常数在1-200 kHz的频率范围内达到了42，这表明LM在高性能介电设计中的潜力。
因此，在本工作中，我们开发了一种通用的全溶液印刷策略，将LM-聚合物混合凝胶复合（混合凝胶）介电层直接集成到ACEL器件中。这种完全基于可打印功能墨水的全溶液方法具有低能耗、材料利用率高以及适合大面积柔性基板的卷对卷生产的优点。在这里，我们采用了结合丝网印刷和挤出印刷的混合印刷方案来充分利用这些优势。丝网印刷能够实现均匀的薄膜沉积，并具有出色的图案精度和功能墨水的可重复使用性，而挤出印刷则可以实现精细点阵列和定制几何形状的三维高分辨率图案化。通过这种可扩展且成本效益高的工艺，我们快速制造出了集成LM的ACEL器件，在相同的驱动条件下，其亮度相比未经改性的器件提高了110%。这种可溶液处理和集成LM的制造方法不仅证明了介电层工程对性能提升的有效性，还为下一代柔性电致发光（EL）显示器提供了一条多功能且节能的途径。
材料制备
发光材料
发光材料是通过将ZnS粉末（深圳亿来科技有限公司）和EP粘合剂（上海凯安荧光科技有限公司）以1.4:1的质量比进行低速混合（220 rpm）制备而成的均匀混合物。BaTiO3（上海凯安荧光科技有限公司）和EP粘合剂以1:1的质量比在220 rpm下混合，以制备介电材料。LM EGaInSn购自长沙瑞驰有色金属有限公司。LM颗粒被添加到乙烯基
全溶液处理的器件设计和材料
如图1a所示，提出了一种平行型ACEL器件，该器件由柔性PET基板、EGaInSn底部电极、介电层、EL层、银纳米线（Ag NWs）顶部电极和保护性封装层组成。EGaInSn电极形成致密的连续金属膜，在变形过程中仍能保持导电性，因此适用于动态柔性操作。与传统银浆电极相比，LM电极表现出更少的
结论
我们提出了一种通过介电工程优化电场分布的简便且可扩展的方法，从而在相同的驱动条件下提高了发光性能。利用LM的润湿性和流体变形能力，我们设计了混合凝胶作为介电层材料，实现了基于全溶液工艺的可调节尺寸的ACEL器件制造。在本工作中，发光亮度提高了110%
CRediT作者贡献声明
毛安格：撰写——原始草案、可视化、方法论、研究、数据分析、概念化。廖庚成：撰写——审稿与编辑。陈月：研究。陈伟：研究。胡顺波：指导。张杰：指导。钟建新：指导。任龙：撰写——原始草案、指导、资源协调、研究。齐翔：指导、资源协调。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢
我们衷心感谢以下机构的财政支持：国家自然科学基金（批准号：52271007、12274278、52573333和12274359）、湖南省杰出青年科学基金（编号：2023JJ10037）、国家重点研发计划（批准号：2023YFB4402600）以及山西省重大科技项目（编号：202201150501024）。
