《Journal of Water Process Engineering》：Optimizing an anaerobic/aerobic/anoxic process by intermittent aeration and magnetic-activated-carbon-assisted aerobic sludge granulation for improved nitrogen and phosphorus removal
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研究通过间歇曝气和添加磁性活性炭（MAC）优化AOA工艺处理低C/N比市政污水，发现间歇曝气有效降低亚硝酸盐和自由硝酸的积累，MAC促进颗粒污泥形成和胞外聚合物分泌，最终实现COD去除率79.7%、氨氮去除率91.4%、磷去除率93.5%的稳定运行。
方云松|刘文杰|辛坤|皮刘|王振宝|赵立坤|朱华|卢彦娟|陈金宇|毛旭辉
中国武汉大学资源与环境科学学院，生物质资源化学与环境生物技术湖北省重点实验室，环境科学与工程系，武汉，430079
摘要
厌氧/好氧/缺氧（AOA）工艺已成为处理低碳氮（C/N）比市政废水的一种有前景的方法。本研究系统地探讨了间歇曝气和添加磁性活性炭（MAC）对AOA工艺性能的影响（该工艺采用序批反应器操作）。将AOA工艺的好氧段替换为间歇曝气程序后，NO??-N的浓度显著降低（低至0.7–1.6 mg·L?1），同时使出水中的总磷（TP）浓度始终保持在0.5 mg·L?1以下。此外，引入MAC不仅加速了颗粒污泥的形成，还促进了细胞外聚合物的分泌，并提高了电子传输系统的活性。因此，MAC的存在进一步提高了C/N比为4的废水的同步硝化与反硝化速率，出水中的NH??-N去除率超过91.4%，TP去除率超过93.5%。通过优化AOA曝气工艺并结合MAC辅助的颗粒化作用，促进了硝化菌、反硝化菌和反硝化聚磷酸盐积累菌的富集。本研究为开发处理低碳氮比废水的可持续技术提供了新的见解。
引言
碳源的不足已成为限制传统市政污水处理厂去除氮和磷营养物的一个重要因素[1]。大多数污水处理厂采用常规的硝化液回流方法来实现反硝化。尽管经常添加外部碳源以提高污染物去除效率，但这种做法不可避免地增加了运营成本。因此，迫切需要一种高效的处理低碳氮（C/N）比市政废水的方法。
为了解决传统厌氧/缺氧/好氧（AAO）工艺中的反硝化限制，研究人员最近开发了厌氧/好氧/缺氧（AOA）工艺[2],[3],[4]，该工艺能够利用内部碳源进行反硝化。这种新型生物工艺不仅降低了曝气能耗和外部碳输入，还减少了污泥产生[2],[5]。研究表明，在AOA系统中，反硝化聚磷酸盐积累菌（DPAOs）的活性得到增强，从而提高了氮和磷的去除效果[6]。DPAOs在低溶解氧（DO）条件下表现出较强的利用亚硝酸盐的能力[7],[8]。因此，最大化AOA的性能取决于对NO??的受控产生和快速还原，即所谓的捷径硝化和反硝化过程。在AOA运行过程中，持续产生NO??作为反硝化底物是必要的；因此，相对较低的DO浓度更有利于抑制亚硝酸盐氧化菌（NOB）的活性。然而，尽管采用较低的DO浓度（例如0.3 mg·L?1至1 mg·L?1），AOA系统的持续曝气操作仍常因氨氧化菌（AOB）的代谢活动而导致亚硝酸盐积累。结果，游离亚硝酸盐（FNA）的积累反过来抑制了微生物活性，降低了营养物去除效率[9]。据报道，在FNA浓度为0.0007–0.001 mg HNO?-N·L?1（相应的离子化NO??-N为0.003–0.004 mg·L?1，pH值为7）时，抑制作用达到约50%；而在FNA浓度超过0.004 mg HNO?-N·L?1时，微生物活性完全被抑制[10]。间歇曝气被证明可以抑制NOB并提高氮去除效率，使其成为处理低碳氮比废水的一种有前景的策略[11]。包括DO浓度[12]、污泥停留时间、温度[13]和进水C/N比[14]在内的关键操作参数已广泛研究了其对营养物去除和微生物群落结构的影响。然而，专门针对优化AOA好氧阶段的策略仍不够充分。因此，找到更好的DO控制策略以调节系统的物理化学环境，从而影响微生物群落动态和NO??水平非常重要。
在废水处理过程中，活性污泥系统可以逐渐发展为颗粒污泥，其特征是形成分层的微生物结构。这种分层有利于好氧硝化菌群在外层富集，反硝化菌群在缺氧或厌氧核心区域富集[15],[16]，从而实现有机碳、氮和磷的同时去除。颗粒污泥的形成归因于硝酸盐氮的积累，这促进了反硝化细菌的富集，并诱导了细胞外聚合物（EPS）的分泌增加，从而推动了颗粒的发展[17]。先前的研究表明，在高有机负荷条件下，添加金属离子、磁铁矿和颗粒活性炭（GAC）等外部物质可以加速好氧颗粒污泥（AGS）的形成[18]，主要是通过促进厌氧核心的发展。在上述粉末材料中，碳质材料（如生物炭和活性炭）更有利于促进颗粒污泥的形成。活性炭具有巨大的表面积和有利的孔隙率，它不仅为污泥微生物提供了栖息地，促进了微生物附着和生物膜的形成，还促进了细菌的细胞外电子转移（EET）[19],[20]，从而提高了功能性微生物的代谢活性[21]。然而，关于低C/N比市政废水中的粉末碳材料对AGS形成和营养物去除影响的研究很少。
本研究的目的是通过不同的曝气程序和添加磁性活性炭（MAC）粉末来优化AOA系统，从而提高低碳氮比市政废水的营养物去除效果。我们的假设是，通过间歇曝气程序调节DO水平可以减轻亚硝酸盐的积累，而MAC的存在可以加速AGS的形成，从而实现氮和磷的同时去除效果更好。通过优化好氧操作并结合MAC辅助的颗粒化作用，可以在低碳氮比进水条件下实现稳定高效的AOA系统。优化的曝气程序结合MAC辅助的颗粒污泥是一种易于实施的方法，有望在AOA系统中富集功能性微生物种群，并实现良好的低碳氮比市政废水处理效果。
AOA的设置和模拟废水
AOA的设置和模拟废水
使用两个密封的序批反应器（SBRs）作为生物反应器（图1a）。反应器由有机玻璃制成（直径12厘米，高度35厘米），有效体积为3升。操作时的水交换比为2/3，即每个循环结束时排出2升水并重新注入2升水。设计了采样口用于收集进水、出水和反应器内的水。顶部盖子装有传感器接口和排气口。
间歇曝气对AOA氮去除效果的影响
AOA系统的启动包括三个不同的操作阶段（图2）。在第一阶段（第1-11天），SBR反应器最初在厌氧/好氧（A/O）模式下运行，以促进COD的吸收和磷酸盐的释放，同时避免缺氧饥饿。DO控制在1.5–2.0 mg·L?1，以富集硝化菌和磷酸盐积累菌（PAOs）并抑制厌氧膨胀。在厌氧阶段（图2a和b），COD从138.4 mg·L?1降至70.0 mg·L?1，TP
结论
本研究通过采用间歇曝气模式和引入MAC来促进污泥颗粒化，优化了AOA系统。这两种策略的结合使得厌氧阶段的COD去除效率稳定在79.7%以上，出水中的NH??-N去除效率超过91.4%，TP去除效率超过93.5%。在各种曝气策略中，模式3——连续曝气时间最短——有效地保持了较低的
CRediT作者贡献声明
方云松：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，方法学，调查，数据分析。刘文杰：撰写 – 审稿与编辑，调查，数据分析。辛坤：验证，软件，调查，数据分析。皮刘：撰写 – 审稿与编辑，资源准备，概念化。王振宝：撰写 – 审稿与编辑，方法学，资金获取，概念化。赵立坤：撰写 – 审稿与编辑，方法学，调查。朱华：
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（编号：52170169；52570212）和湖北省科技厅的三峡联合基金（编号：2023AFD193）的支持。
