通过基于物理原理的数据增强与尺度分离技术提升氨气/天然气燃烧动力学的深度学习能力

《Fuel》：Enhancing deep learning of ammonia/natural gas combustion kinetics via physics-aware data augmentation and scale separation

　　柯晓|徐扬晨|韩利|陈志X. 中国北京100871，北京大学力学与工程科学学院，湍流与复杂系统国家重点实验室 摘要 对氨燃烧进行精确高效的数值模拟对于推动基于氨的能源系统发展至关重要，而湍流火焰动力学和污染物生成会显著影响其实际应用性。然而，这类模拟由于需要求解高维刚性化学常微分方程，成为了主要的计算瓶颈。为解决这一难题，本研究探索了利用深度学习来解决氨/天然气燃烧中含刚性常微分方程的火焰化学动力学问题。热化学训练数据来自一维自由传播的预混层流火焰，同时引入了一种兼顾物理特性的数据增强策略，通过相邻状态插值与受限随机扰动相结合的方式，来克服火焰前沿梯度较陡时的采样不平衡问题。此外，还评估了模型目标函数的转换策略，通过针对多个数量级的目标进行尺度分离，显著提升了低温条件下的预测精度。在一维层流火焰中的验证证明了这些改进的有效性，而在均匀各向同性湍流环境下的二维传播火焰中的事后评估则表明，所训练的模型具备在未知条件下的泛化能力。这些深度学习驱动的模型能够高保真地再现火焰特性，并使端到端CFD模拟的速度提升多达20倍。这些结果凸显了基于深度学习的化学动力学在加速氨/天然气燃烧建模方面的潜力，有助于为新兴的零碳能源系统实现高效且可扩展的高保真模拟。引言 氨作为一种无碳燃料和氢气载体，已受到广泛关注[1]–[5]，这与联合国可持续发展目标中倡导的可持续、可靠且环保的能源解决方案相契合。氨作为燃料的优势在于其零碳含量、高体积能量密度，以及完善的产运储基础设施[6]–[7]。不过，由于其可燃性较低、辐射强度不高，以及含氮元素导致的高NOx排放等问题，仍需进一步研究以优化氨的燃烧性能。目前，人们主要通过将氨与氢气、天然气[8]–[11]、柴油[12]和二甲醚等高反应活性燃料混合，来改善燃烧速度和绝热火焰温度等整体燃烧特性，从而让氨能够在几乎无需修改的情况下用于现有燃烧系统中[13]–[14]。数值模拟对于理解基于氨的燃料混合物中的复杂相互作用并优化其燃烧特性至关重要。为此，详细的有限速率化学模型十分必要，因为它们能提供关于燃烧现象更本质的见解，尤其是在氨燃料系统中，那里的火焰不稳定性可能更为明显[15]。然而，复杂的化学动力学机制会大幅增加计算成本，尤其是在涉及氨混合物的模拟中，完整的化学机制通常包含数十种物种[16]–[20]。利用这些机制描述化学过程时，需要直接积分控制物种浓度变化的刚性常微分方程组。由于化学时间尺度差异较大，这种刚性使得为保证稳定精确的积分必须使用极小的时间步长，从而导致极高的计算成本。在实际模拟中，仅化学过程的计算就可能占据总计算时间的90%以上，成为高保真燃烧建模的主要瓶颈。近年来，用于加速化学相关计算的机器学习技术越来越受到重视[21]–[26]。深度学习作为机器学习的一个分支，借助深度神经网络对大型数据集中的复杂模式进行建模，已被用作传统常微分方程积分器的替代方案。通过将积分过程视为回归问题——即根据初始条件预测物种浓度随时间的变化——深度学习模型无需在每个时间步都进行刚性常微分方程积分，即可近似得到化学源项。这种方法也可被视为一种数据存储与检索方式，因为深度神经网络可以从大量预先计算好的化学数据集中学习模式，并在模拟过程中对新的未知数据进行处理[27]–[28]。与传统表格法相比，深度神经网络无需进行可能降低精度的维度降维，通常所需内存也少得多[29]，因为它们只需存储模型参数和权重，而非输入输出对。此外，深度神经网络的推理还能借助专为并行计算优化的现代图形处理器，从而实现多输入的同时快速处理，极大提升了推理速度，使得在复杂化学系统中进行实时评估成为可能。不过，数据筛选、模型选择、评估和验证等难题依然存在，限制了这一方法的更广泛应用。要克服这些障碍，首先需要构建高质量的训练数据集，因为基于深度学习的化学模型的有效性和可靠性直接取决于数据的相关性。由于数据驱动方法的外推能力有限，研究人员致力于构建能够涵盖后续燃烧模拟中可能出现的热化学状态的数据集。例如，安等人[30]从雷诺平均纳维-斯托克斯方程的预模拟中抽取数据，并将其应用于同一问题的大涡模拟中；而迟等人[31]则在直接数值模拟过程中采用即时训练方式，确保训练数据能够代表推理所需的数据。虽然针对特定问题进行采样能够保证高保真度，但往往会影响基于深度学习的化学模型在不同场景下的泛化能力和重复使用性。为解决这一问题，研究人员采用了通用的典型问题采样方法，利用基本的反应流动配置来生成具有广泛代表性的热化学数据集。例如，万等人[32]从湍流、非绝热、非预混的微混合典型问题中抽取数据，并将训练好的神经网络应用于合成气湍流氧焰的直接数值模拟中。贝鲁迪奥等人[33]也采用了类似的配置来模拟高压氢气-空气燃烧。查佐普洛斯和里戈普洛斯[34]则从不同应变率下的非预混小火焰中提取数据，用于甲烷/氢气/氮气湍流火焰的雷诺平均概率密度函数模拟，而弗兰克等人[35]、丁等人[28]和里德肖等人[36]进一步发展了这种低维流形采样方法。纽厄尔等人[37]还探索了此类方法，用于为其他存储和检索方法创建初始数据库。他们证明，小火焰模拟和部分搅拌反应器模拟都能有效生成燃烧模拟中可能出现的代表性热化学状态。这些通用典型问题采样方法的核心理念是，在相同的初始条件下，化学系统演化过程中的所有热化学状态会构成一个连续的流形[38]。尽管已有不少进展，但基于深度学习的化学动力学的数据准备过程仍然是一项艰巨任务。要构建能够准确反映反应流动中复杂热化学状态的大型高质量数据集十分关键，但也极为困难，尤其是对于化学行为较为复杂的燃料而言。目前，该领域的大多数研究都集中在化学机制相对简单的烃类燃料上。相比之下，氨燃烧由于含有氮元素以及多种不同的化学时间尺度，带来了更高的复杂性，这不仅增加了数据生成的难度，也提升了模型学习的难度。在燃烧化学建模中，由于物种浓度本质上具有多尺度特征，其目标值往往跨越多个数量级，因此准确预测这些浓度也是一大挑战。如此大的动态范围使得深度学习模型的训练变得困难，因为传统方法往往难以在如此不同的尺度范围内保持预测精度。为解决这一问题，需要一些策略来有效处理数据的多尺度特性，确保模型能够在整个浓度范围内给出可靠的预测结果，而不受数值差异过大的影响。以往的研究已经探讨了多种应对燃烧化学中多尺度目标建模挑战的策略。丁等人[28]提出的多多层感知器方法就是一种值得注意的方案，该方法通过训练多个针对不同数据尺度的专用神经网络来实现集成学习，从而提高特定数量级范围内的预测精度。不过，这种方法存在局限性，因为随着数据划分的进一步细化，其优势会逐渐减弱，而且管理众多模型的复杂性也会成为缺点。另一种常见的策略是对数据进行非线性变换，如Box-Cox变换[22]、[39]、[40]或对数变换[33]，以此缩小目标数值的差距，提高模型在多尺度范围内的稳定性和精度。为弥补这些不足，本研究利用奥卡福尔等人[41]提出的包含59种物种和356个基元反应的完整机制，探索了基于深度学习求解氨/天然气燃烧中高维刚性常微分方程的火焰化学动力学问题。热化学训练数据来自典型的二维预混层流火焰，同时引入了一种兼顾物理特性的数据增强策略，以提高在热化学梯度较陡区域的覆盖度。此外，还评估了模型目标函数转换策略及其对多个数量级目标预测精度的影响。首先在一维层流火焰中对训练好的模型进行了验证，随后在均匀各向同性湍流环境下的二维火焰配置中对模型进行了事后评估，以考察其泛化能力和计算性能。本研究推动了深度神经网络在氨燃料燃烧领域的应用，为加速涉及复杂化学动力学的的高保真模拟提供了可扩展的框架。章节节选 关于将深度学习用于燃烧化学整合的初步介绍 包含N种物种和M个反应的化学系统可表示为：此处，Mα表示物种α，ναj′和ναj″则表示物种α在反应j中的摩尔化学计量系数。物种α的反应速率由以下常微分方程描述：其中Yα为物种α的质量分数，Wα为其分子量。混合物的质量密度用ρ表示，Kfj和Krj分别为…… 数据增强与插值技术的验证 在方法部分已经证明，所提出的火焰结构插值和随机扰动这两种数据增强策略，能够提高训练数据集的覆盖度和多样性。这些改进对于训练出稳健的神经网络模型至关重要。在本节中，我们通过对比分析来验证这些技术的有效性。具体而言，使用经过相同扰动处理的数据集训练了两个DFODE模型…… 结论 本研究成功扩展并验证了一种旨在加速氨和天然气燃烧模拟中化学动力学计算的深度学习框架。此处评估的替代模型是基于一维预混层流火焰中的数据训练得到的，并在与训练数据分布一致的工况下，于预混二维火焰配置中进行了测试。该研究解决了开发稳健DFODE替代模型过程中的两个关键问题…… CRediT作者贡献声明 柯晓：撰写——初稿、方法、研究、概念设计。徐扬晨：可视化、验证、软件工作。韩利：撰写——审阅与编辑、指导、方法、概念设计。陈志X：撰写——审阅与编辑、指导、资金获取。利益冲突声明 作者声明没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。致谢 本研究得到了国家自然科学基金（项目编号92270203、52276096和52441603）和中国博士后科学基金（项目编号2023M730040）的支持。